煤制天然氣鎳基催化劑的研究進展 -2011_it

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1、。。。。。；。。。?！褐铺炜|氣穆基催仍利的石哥究喧雇譚靜，王乃繼，肖翠微，周建明，李嬸，宋春燕（煤炭科學研究總院北京煤化工研究分院，北京1皿013）中日分類號：TQ5465文獻標識碼：A文宣編號：1006－6772（20if）02－0O43－03LCO加氫反應機理進行了探索。圖1力CO加氫丁煤制于然氣現(xiàn)狀反應機理，研究表明，CO甲烷化反應按照IJangmuir近年來，煤制天然氣的技木迅速發(fā)展，在美國．Hinshelwood機理門p2種吸附物種間發(fā)生反應）有多項大型SNG項目進入實施或合同談判階段。進行；對于Ni催化劑，CO是直接解離，還是氫助解而擁有甲烷化和SNG技木的國外丁程

2、公司主要有離取決于催化劑的表面結(jié)構(gòu)。實際上，催化劑中Ni英國的戴維公司和丹姜的托普索】司。（Ill）面與N（i100）面均存在，故CO的直接解離和中國自20世紀80年代開始，包括中科院大連氫助解離均有可能發(fā)生；Ni（111）面和N（i100）面化學物理研究所和西北化工研究院等單位也開始L，＊O加氫反應的各基元步驟中，C（s）牛H（S）了煤氣甲烷化的研究，井取得了中試成果和小規(guī)模、CH（s）的能壘（176kJ／mol）都是最高的，說明的工業(yè)應用’。其中，中科院大連化學物理研究所該步驟最有可能是反應的速控步驟。開發(fā)的常壓水煤氣部分甲烷化生產(chǎn)城鎮(zhèn)煤氣新技M／C刪。術(shù)，以常壓水煤氣為原料，

3、經(jīng)過凈化和甲烷化直接得到14630J／m’的合格城市煤氣。該技術(shù)于1987飼lmm一m＊上eI、Hd—一xZ＊t—w｛——i廠——m——?！?＊一。一廣A〔＼vN＊二—H—】．I＊H．Z（I＿＊＿0：mM崔＊N人OHH》年7月通過了由中國科學院主持的專家鑒定。（／”?！?。）（”。C”?！狾＿一）。甲。n．．—。M—．．C?！狧，“、“（。＿C’—O＿—m。—M—H。—C?！?＿－～河－夕＼川－。。丫－－叩＿（。。C”—O＿—。）”—。I—。M一。。／二＼CJ－－／－，－H西北化工研究院從20世紀80年代開始開展了】A，1t2”N】M、。Zb”（2）城市煤氣甲烷化催化劑的研究，干1

4、987年完成了耐（m（＊0》?！梗＃狧（＊0）。1＊。一＊比一ON（引硫甲烷化催化劑立升級試驗運行，通過了城建部的ha－car－－－－x＊（C）。IM兒比技術(shù)鑒定。并于1988年完成了現(xiàn)模為1200m’／d的耐高溫甲烷化催化劑及多段固定床甲烷化丁藝圖ICO加氫反應機理中間試驗，通過了同家科委和化工部的技木鑒定。對干CO加氫催化劑的研究己有較多的文獻報道，但是各家學者對CO加氫的反應機理的看法不2CO加氫甲烷化機理盡相同，井引起爭論。關干CO加氫催化機理的研廈門大學胡云行爭‘嗓用差動脈沖應答，并結(jié)究，比較一致的觀點是：CO的遼原原則L可以通過合BOC－MP能學計算等方法，對Ni／A

5、I。Oi催化劑生成中間物進行，這些中間物可以保留氧，也可以收柏日期：2011－of－07基金項目：焊庚例學研貿(mào)8院舀遷創(chuàng)新皇盂頂目（20們ON03）作者簡介倡靜（1985～）男I西贛州人焊崗徊學研窮忌院汪讀研天空，川事臺成氣田烷比鎳星佳兒劑的皇礎研貿(mào)。通訊悵吞；王乃繼。Tel：010－84264230譚靜等：煤制天然氣鎳基惶化劑的研究進展一－不保留。圖1中（l），（2），（3）力保留氧的配合物，4甲烷化催化劑（4），（5），（6）力失去氧的配合物”。負載于氧化物L的Ni，Rh，Rll和Pd等過渡金3甲烷化反應器屬是最常見的CO，CO。加氫甲烷化催化劑，普遍采由干甲烷化反應是一個強放

6、熱反應，因此甲烷用的氧化物載體有AI刃3，S刃2，衛(wèi)幾，MgO等。該類化合成反應器應具有良好的散熱性能和防上催化催化劑體系通常由過渡金屬的鹽類通過浸漬或其劑積碳性能。因為散熱不良會導致催化劑局部過沉淀法負載于氧化物表面，再經(jīng)焙燒、還原制得。熱，造成催化劑的燒結(jié)。積碳等，直接影響到催化劑此外用于甲烷化過程的還有一些由全屬簇合物衍運轉(zhuǎn)的穩(wěn)定性，另外催化劑的易裝卸控制也是反應生的負載型惟化劑爿：晶態(tài)合金催化劑等“－’］。目前用于CO甲烷化的催化劑主要是鎳基催化器設計的重點。現(xiàn)在較典型的反應器為列管式固劑，其中有日本Nikki公司的Nlll／B，NllZ／B，定床反應器、流化床反應器和漿態(tài)

7、床反應器『’－”，如圖2所示、各叵應器性能比較見表l。Nil3／B，Nils催化劑，Synetix公司的Katalco－11系列催化劑，CCT公司的C13－4催化劑，法國Pro－catalyse公司的MT15催化劑等。中國自主知識產(chǎn)權(quán)催化的催化劑主要有南京化工研究院的0804－2催化劑劑管和遼河化肥廠生產(chǎn)的J103H催化劑。束41載休對催化劑性能的影響父更二載體是同體催化劑的重要組成部分。載體主要作為負載催化劑的骨架，通常采用具有足夠機械（a）列管式固定床偽）漿態(tài)床強