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《丙醇在鉑納米空球修飾玻碳電極上電催化氧化行為的研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、江西師范大學(xué)碩士學(xué)位論文丙醇在鉑納米空球修飾玻碳電極上電催化氧化行為的研究姓名:易飛申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:碩士專(zhuān)業(yè):有機(jī)化學(xué)指導(dǎo)教師:鐘起玲20090501摘要燃料電池由于具有能量轉(zhuǎn)化效率高、污染小等優(yōu)點(diǎn)而成為電催化的一個(gè)重要研究方向。而直接醇類(lèi)燃料電池由于具有安全、燃料價(jià)格低廉,省去了氫氣重整的煩鎖,具有非常誘人的發(fā)展前景。目前價(jià)格昂貴的貴金屬鉑催化劑仍然是直接醇類(lèi)燃料電池最好的催化劑,而鉑催化劑的一個(gè)致命弱點(diǎn)是容易受到CO的吸附而引起催化劑中毒,且其納米粒子和其它納米材料一樣,因比表面積大、表面能高而容易團(tuán)聚失活。因此,如何提高鉑的活性與穩(wěn)定性,減少其用量以降低成
2、本,提高鉑催化劑的抗中毒性能仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的課題。人們已研制了以鉑為基礎(chǔ),加入其他金屬(如Ru、sn、Mo等)或金屬氧化物(如w虢)組成的二元、三元復(fù)合催化劑。隨著近年來(lái)的研究發(fā)現(xiàn),金屬納米空心(如空球、空管等)材料具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,催化活性高,使用壽命長(zhǎng)等獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),在光學(xué),電學(xué),磁學(xué)及催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。因此j近年來(lái)不同尺度和形狀的納米管、納米空球等納米材料的可控合成倍受人們的關(guān)注。丙醇作為有機(jī)小分子,也是直接醇類(lèi)燃料電池的理想燃料,而目前的研究主要集中在甲醇,乙醇方面,相對(duì)于丙醇的研究比較少。因此,本論文合成鉑納米空球,構(gòu)建鉑納米空
3、球修飾電極,開(kāi)展了正丙醇和異丙醇在鉑納米空球修飾玻碳電極(H.Pt/GC)上的電催化氧化行為,并與N-Pt/GC和B.Pt/GC電極對(duì)正丙醇和異丙醇的電催化氧性能進(jìn)行了比較,主要開(kāi)展了以下幾個(gè)方面的工作:(1)采用模板法合成粒徑可控,殼厚可調(diào)的n納米空球,并運(yùn)用SEM、EDS和循環(huán)伏安等方法對(duì)Pt納米空球催化劑的表面形貌、組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,以?xún)?yōu)化n納米空球的制備工藝。(2)分別探討了酸性條件下正丙醇和異丙醇在H.Pt/GC電極上的電氧化行為,發(fā)現(xiàn)正丙醇解離吸附生成的CO使電極毒化,只有當(dāng)在較高電位被氧化以后才使電極恢復(fù)活性;而異丙醇在電氧化過(guò)程中,存在氫的吸
4、脫附峰,但沒(méi)有發(fā)現(xiàn)異丙醇的解離吸附產(chǎn)物,這就意味著Pt電極在反應(yīng)過(guò)程中沒(méi)有被毒化,這證實(shí)酸性條件下正丙醇和異丙醇在H—Pt/GC電極上的電氧化機(jī)理有所不同,前者按活性中間體和毒性中間體的雙途徑氧化機(jī)理進(jìn)行;而后者則按連續(xù)氧化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行。(3)研究了掃描速度、支持電解質(zhì)種類(lèi)以及反應(yīng)物濃度對(duì)正丙醇和異丙醇在H.Pt/GC電極上的電氧化行為,發(fā)現(xiàn)(I)在本實(shí)驗(yàn)的濃度范圍內(nèi)H—Pt/GC電極可以做正丙醇和異丙醇的電分析傳感器;(II)正丙醇和異丙醇的電氧化行為都受擴(kuò)散步驟控制;(III)隨著支持電解質(zhì)pH值的增大,H—Pt/GC電極對(duì)正丙醇的電催化活性逐漸升高,在堿
5、性介質(zhì)中電催化活性最高;而異丙醇在其它條件相同的情況下,中性介質(zhì)中活性更好。(4)通過(guò)研究、比較不同介質(zhì)中H—Pt/GC、B—Pt/GC和N.Pt/GC電極對(duì)正丙醇和異丙醇的電氧化行為,發(fā)現(xiàn):(I)不管在哪種介質(zhì)中,H—Pt/GC電極對(duì)正丙醇和異丙醇的電催化氧化活性最好;(II)通過(guò)對(duì)電極長(zhǎng)時(shí)間的循環(huán)伏安掃描實(shí)驗(yàn),表明在酸性、中性介質(zhì)中,H—Pt/GC電極最穩(wěn)定,而在堿性介質(zhì)中N.Pt/GC電極最穩(wěn)定。關(guān)鍵詞:正丙醇,異丙醇,H—Pt/GC電極,循環(huán)伏安法(CV),電催化氧化ⅡAbstractDuetoitsmeritofhighenergyconversio
6、nefficiencyandlesspollution,theresearchoffuelcellisofgreatvaluetoelectrocatalysis.AndtheDirectAlcoholFuelCell(DAFC)hasattractiveprospectofdevelopmentbecauseofitssafety,cheapandnoneedingofthereformingofhydrogen..‘.NowadaystheexpensivemetalPlatinumisthoughtofthemosteffcctedcatalystinf
7、uelcellofDAFC.Butitisalsoknown舔itsfataldisadvantagethatitcanadsorbCOverys臼ongly,resultinginthetoxinofcatalyst,anditsnanopartidesandothernano-materialsaleeasytoagglomerationtOinactivatebecauseofhighsurfaceareaandhi.ghsurfaceenergy.Soitisstillachallengingsubjecttodevelopnewmakingmetho
8、dthatCallenhancethe