金屬有機骨架材料的后合成修飾及熒光性質(zhì)研究

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1、：Ｏ６５單位代碼分類號：１０１８３研究生學號：２０１５３３２０６０密級：公開吉林大學碩士學位論文金屬有機骨架材料的后合成修飾及熒光性質(zhì)研究－－ｔｔｒｋＳｕｄｉｉｔｉｆＭｔｌＯｒｎｉｃＦｒａｍｅｗｏｔｉｅｓｏｎＰｏｓｔＳｙｎｈｅｉｃＭｏｄｆｃａｏｎｏｅａｇａａｎｄＦｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓ作者姓名：杜亞冉專業(yè)：分析化學研究方向：熒光傳感與分子識別指導教師：周偉紅教授培養(yǎng)單位：化學學院２０１８年６月金屬有機骨架材料的后合成修飾及熒光性質(zhì)研究Studieson

2、Post-syntheticModificationofMetal-OrganicFrameworkandFluorescentProperties作者姓名：杜亞冉專業(yè)名稱：分析化學指導教師：周偉紅教授學位類別：理學碩士論文答辯日期：2018年5月27日未經(jīng)本論文作者的書面授權(quán)，依法收存和保管本論文書面版本、電子版本的任何單位和個人，均不得對本論文的全部或部分內(nèi)容進行任何形式的復制、修改、發(fā)行、出租、改編等有礙作者著作權(quán)的商業(yè)性使用（但純學術(shù)性使用不在此限）。否則，應(yīng)承擔侵權(quán)的法律責任。吉林大學碩士學位論文原創(chuàng)性聲明

3、本人鄭重聲明，：所呈交學位論文，是本人在指導教師的指導下獨立進行研宄工作所取得的成果。除文中己經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果＾對本文的研宄做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔。ｔ學位論文作者簽名：ｉｆ曰期：２〇／名年Ｋ月丨曰金屬有機骨架材料的后合成修飾及熒光性質(zhì)研究摘要金屬有機骨架（Metalorganicframeworks,MOFs）由于具有顯著的熒光性質(zhì)、多樣的化學性質(zhì)、高的比表面積以及可調(diào)節(jié)的孔隙

4、率，已成為新一代理想的化學傳感材料。迄今為止，基于MOFs的熒光探針已被用于離子、有機小分子、氣體、生物分子、pH和溫度的熒光檢測。設(shè)計基于MOFs的高性能熒光傳感器以實現(xiàn)高靈敏度和選擇性檢測客體已成為研究熱點。在MOFs中引入合適的官能團有利于提供受體-客體特異性作用，但是，該作用必須可逆并且不會破壞MOFs的框架結(jié)構(gòu)。因此，選擇合適的官能團是至關(guān)重要的。后合成修飾（Post-syntheticmodification，PSM）為合成功能化的MOFs提供了一種新的途徑，MOFs和PSM的結(jié)合使基于MOFs的熒光探針具有三維框架結(jié)構(gòu)、納

5、米級空腔和豐富的識別位點等優(yōu)勢，有利于提高熒光傳感性能并拓展熒光MOFs探針的應(yīng)用。本工作分別選用2,3,4-三羥基苯甲醛（THBA）和羧基化的杯[4]芳烴（CC[4]A）作為后合成修飾MOFs的材料，實現(xiàn)了對膽紅素和馬尿酸的熒光檢測。具體研究內(nèi)容如下：1.通過UIO-66-NH2與2,3,4-三羥基苯甲醛的席夫堿反應(yīng)成功地制備了熒光探針UIO-66-PSM。該探針顯示出良好的熒光穩(wěn)定性，而且在兩周內(nèi)熒光強度保持穩(wěn)定。UIO-66-PSM中含有不飽和的金屬位點、豐富的羥基和π電子，可以與膽紅素相互作用。膽紅素通過熒光共振能量轉(zhuǎn)移過程有效

6、猝滅UIO-66-PSM的熒光，從而實現(xiàn)了對膽紅素的檢測。該探針對膽紅素顯示出快速的響應(yīng)時間、高的靈敏度和選擇性，并且不受其它生物分子和金屬離子的干擾。此外，該探針被成功地用于人血清樣品中膽紅素的檢測，樣品回收率在96%–107%范圍內(nèi)，相對標準偏差小于3.0%。2.采用CC[4]A對MIL-53-NH2(Al)進行后合成修飾并制備熒光探針CC[4]A@MIL-53-NH2(Al)。引入的CC[4]A可以增強熒光性能和對馬尿酸的識別能力。通過對熒光穩(wěn)定性的考察，證明CC[4]A@MIL-53-NH2(Al)探針在紫外光和潮濕的條件下能夠

7、保持高的穩(wěn)定性。該探針對馬尿酸具有高的靈敏性和選擇性，2線性檢測范圍為0.005–3mg/mL(R=0.993)，檢測限低至3.7μg/mL。當用于人1尿液樣品中馬尿酸的檢測時，樣品回收率在95%–104%范圍內(nèi)，相對標準偏差小于4.0%。關(guān)鍵詞：金屬有機骨架、后合成修飾、熒光探針、2,3,4-三羥基苯甲醛、杯[4]芳烴、膽紅素、馬尿酸2StudiesonPost-syntheticModificationofMetal-OrganicFrameworkandFluorescentPropertiesABSTRACTMetal-orga

8、nicframeworks(MOFs)areexcellentcandidatesforchemicalsensingduetotheiroutstandingfluorescenceproperties,