負(fù)載型零價(jià)鐵處理廢水中六價(jià)鉻文獻(xiàn)綜述

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1、文獻(xiàn)綜述負(fù)載型零價(jià)鐵處理廢水中六價(jià)鉻前言六價(jià)鉻具有強(qiáng)毒性，是致癌物質(zhì)，并易被人體吸收而在體內(nèi)蓄積。來自鉻石的開采與加工、電鍍、皮革鞣制、印染、火柴生產(chǎn)、醫(yī)藥等行業(yè)的含鉻廢水，排入江河后會(huì)滲入地下，污染地下水，繼而對(duì)人體健康造成威脅。因此，對(duì)含Cr（VI）廢水進(jìn)行處理和對(duì)受Cr（VI）污染的地下水進(jìn)行修復(fù)具有重要意義，零價(jià)鐵作為一種還原劑，一直以來被用作含Cr（VI）等重金屬廢水的凈化材料和地下水污染的修復(fù)材料[1]。但是普通零價(jià)鐵的還原速度慢、效率低。由于負(fù)載型零價(jià)鐵尺寸極小、比表面積大，因而具有特殊的表面活性，近年來，國內(nèi)外一些研究者利用負(fù)載型零價(jià)

2、鐵對(duì)水中各種氯代有機(jī)物[2]、硝基化合物[3]等進(jìn)行還原處理，國外有研究者利用負(fù)載在硅膠上的負(fù)載型零價(jià)鐵修復(fù)受Cr（VI）和Pb(II)污染的地下水[4]，研究發(fā)現(xiàn)負(fù)載型零價(jià)鐵對(duì)這些污染物的還原效率和還原速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于普通鐵粉。目前國內(nèi)利用負(fù)載型零價(jià)鐵還原Cr（VI）方面的報(bào)道不多，本研究利用負(fù)載型零價(jià)鐵對(duì)Cr（VI）進(jìn)行還原處理，并對(duì)其動(dòng)力學(xué)規(guī)律進(jìn)行探討，為負(fù)載型零價(jià)鐵在含鉻廢水處理和受鉻污染的地下水修復(fù)方面的應(yīng)用提供依據(jù)。1負(fù)載型零價(jià)鐵去除六價(jià)鉻的機(jī)理1.1還原作用Fe的價(jià)電子層結(jié)構(gòu)為3d64s2，在298.15K、101325Pa下Fe2+/Fe

3、的標(biāo)準(zhǔn)電極電位(φ0Fe2+/Fe=-0.440V)較負(fù)，因此Fe反應(yīng)活性較強(qiáng)，作為電子授體在其表面通過電子傳遞將電子給予一些標(biāo)準(zhǔn)電極電位比-0.440V正的金屬離子，這些金屬離子得到電子被還原，從而使其濃度降低或從溶液中除去，與此同時(shí)零價(jià)鐵被氧化[5]。Fe0—Fe2++2e-　φ0Fe2+/Fe=-0.440V（1）1.2吸附作用負(fù)載型零價(jià)鐵粒子比普通鐵粉的粒徑小、比表面積大，如粒徑小于10μm的普通鐵粉的比表面積僅為0.9m2/g[4]，因此納米零價(jià)鐵粒子的表面能量高、吸附能力強(qiáng)，能通過吸附作用去除水中的一些重金屬離子。1.3共沉淀作用當(dāng)納米零

4、價(jià)鐵用于去除水中污染物時(shí)，在Fe2跟H2O體系中，F(xiàn)e除了能還原標(biāo)準(zhǔn)電極電位較正的金屬離子外，還可能會(huì)發(fā)生以下反應(yīng)[6]：Fe+2H2O—Fe2++H2+2OH-(2)在納米零價(jià)鐵不斷反應(yīng)的過程中，溶液中某些金屬離子與OH-在納米零價(jià)鐵粒子表面進(jìn)行配合，生成微溶物從而降低溶液中該金屬離子的濃度;Fe2+不穩(wěn)定，繼續(xù)氧化為Fe3+與溶液中的OH-結(jié)合形成Fe(OH)3[7]。采用納米零價(jià)鐵去除水中重金屬的過程中，對(duì)于不同的金屬離子，有時(shí)不僅僅是一種機(jī)理，還可能是兩種機(jī)理共同作用，比如既有吸附也存在還原，或者吸附中伴有沉淀的二元機(jī)理，共同作用去除溶液中的

5、重金屬離子。2納米零價(jià)鐵去除水中重金屬離子的研究現(xiàn)狀目前國內(nèi)外一些學(xué)者采用納米零價(jià)鐵修復(fù)水環(huán)境主要包括:有機(jī)鹵化物的脫鹵還原、染料廢水的還原脫色以及水中重金屬離子的去除。目前對(duì)于去除水中重金屬離子的研究，效果較好的重金屬離子有:Ba2+、Zn2+、Cd2+、Co2+、Cu2+、Ag+、Hg2+、Ni2+、Pb2+、Cr(VI)(Cr2O2-7、CrO2-4)、TcO-，根據(jù)納米零價(jià)鐵修復(fù)水環(huán)境的機(jī)理，這些重金屬離子的去除可分為三類。2.1表面吸附—配合LiXiaoqin和ZhangWeixian用5g/L的納米零價(jià)鐵分別吸收初始100mg/L的Zn2

6、+、Cd2+，反應(yīng)進(jìn)行3h后兩種離子的去除率分別達(dá)到97%和80%以上，對(duì)反應(yīng)后的負(fù)載型零價(jià)鐵粉用高分辨率X射線光電子能譜儀(XPS)分析，表明反應(yīng)后負(fù)載型零價(jià)鐵表面的鋅、鎘均以+2價(jià)氧化態(tài)存在，該反應(yīng)的實(shí)質(zhì)是負(fù)載型零價(jià)鐵將溶液中的Zn2+、Cd2+吸附到其表面的吸附過程[8]。Bzum等研究了不同條件下納米零價(jià)鐵去除水中Co2+，機(jī)理實(shí)驗(yàn)表明Co2+的去除是通過納米零價(jià)鐵吸附溶液中的Co2+，然后與Fe腐蝕過程產(chǎn)生的OH-配合形成Co(OH)2微溶物沉積在負(fù)載型零價(jià)鐵表面，從而降低溶液中Co2+濃度的吸附配合過程，并且Co2+的去除程度隨溶液pH的

7、增大而增大[9-10].2.2還原DuyguKarabelli等證實(shí)了納米零價(jià)鐵能快速去除初始200mg/L的Cu2+，且1g納米零價(jià)鐵可吸收250mgCu2+，反應(yīng)后Cu2+還原為Cu和Cu2O，同時(shí)Fe轉(zhuǎn)化為鐵的氧化物，這一還原過程符合φ0Cu2+/Cu正于φ0Fe2+/Fe、Fe可以還原溶液中的Cu2+的理論[10]。在納米零價(jià)鐵去除水中Ag+、Hg2+的研究中，LiXiaoqin等用高分辨率XPS分析反應(yīng)后的負(fù)載型零價(jià)鐵，發(fā)現(xiàn)其表面Ag和Hg存在，這是由于這兩種離子的標(biāo)準(zhǔn)電極電位均正于-0.440V，所以Fe可以將Ag+、Hg2+還原為單質(zhì)。

8、納米Fe修復(fù)水中Cr（VI）的研究比較多，由于Cr（VI）在水中主要以Cr2O2-7和CrO2-4存在，因此