新型高效光催化材料的模板法制備及其性能研究.pdf

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1、學(xué)校代碼:10286分類號:TN304.2密級:公開UDC:502學(xué)號:169187新型高效光催化材料的模板法制備及其性能研究研究生姓名:趙碩導(dǎo)師姓名:張一衛(wèi)教授申請學(xué)位類別工學(xué)博士學(xué)位授予單位東南大學(xué)一級學(xué)科名稱化學(xué)工程與技術(shù)論文答辯日期2018年08月25日二級學(xué)科名稱應(yīng)用化學(xué)學(xué)位授予日期20年月日答辯委員會主席王德才教授評閱人2018年08月25日博士學(xué)位論文新型高效光催化材料的模板法制備及其性能研究專業(yè)名稱:化學(xué)工程與技術(shù)研究生姓名:趙碩導(dǎo)師姓名:張一衛(wèi)教授PREPARATIONOFPHOTOCATALYSTSWIT

2、HNOVELMORPHOLOGIESANDADVANCEDPROPERTIESBYTEMPLATEMETHODADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofDoctorofEngineeringBYZHAOShuoSupervisedbyProfessorZHANGYiweiSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityAugust2018東南大學(xué)學(xué)位論文獨創(chuàng)性聲明本人聲明

3、所呈交的學(xué)位論文是我個人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作及取得的研究成果。盡我所知,除了文中特別加以標注和致謝的地方外,論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果,也不包含為獲得東南大學(xué)或其它教育機構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。研究生簽名:日期:東南大學(xué)學(xué)位論文使用授權(quán)聲明東南大學(xué)、中國科學(xué)技術(shù)信息研究所、國家圖書館、《中國學(xué)術(shù)期刊(光盤版)》電子雜志社有限公司、萬方數(shù)據(jù)電子出版社、北京萬方數(shù)據(jù)股份有限公司有權(quán)保留本人所送交學(xué)位論文的復(fù)印件和電子文檔

4、,可以采用影印、縮印或其他復(fù)制手段保存論文。本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。除在保密期內(nèi)的保密論文外,允許論文被查閱和借閱,可以公布(包括以電子信息形式刊登)論文的全部內(nèi)容或中、英文摘要等部分內(nèi)容。論文的公布(包括以電子信息形式刊登)授權(quán)東南大學(xué)研究生院辦理。研究生簽名:導(dǎo)師簽名:日期:摘要摘要隨著經(jīng)濟社會的快速發(fā)展,能源短缺和環(huán)境污染問題日漸突出,嚴重影響了人類的生存和發(fā)展。太陽能作為一種清潔且可再生能源是代替?zhèn)鹘y(tǒng)能源的最佳新型能源。半導(dǎo)體光催化技術(shù)可以利用太陽能分解水制氫氣、降解環(huán)境中的污染物和還原二氧化碳,在

5、環(huán)境污染治理和解決能源危機方面有廣闊的應(yīng)用前景。但是,傳統(tǒng)的半導(dǎo)體材料(TiO2、ZnO等)存在光響應(yīng)范圍窄和光生電子-空穴對分離效率低等缺點,使得半導(dǎo)體光催化技術(shù)很難在實際中得到應(yīng)用。因此,通過調(diào)控和優(yōu)化傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料的微觀結(jié)構(gòu),設(shè)計和制備出光催化活性優(yōu)異的新型光催化材料是當今光催化領(lǐng)域的研究熱點。本論文從改善和提高光響應(yīng)范圍和光生電子-空穴分離率出發(fā),以模板法制備新型高效光催化材料,并對其光催化分解水制氫和降解有機污染物的性能進行研究??疾炷0鍎┓N類和用量對光催化材料的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。采用X射線粉末衍射、X射線光電

6、子能譜、場發(fā)射掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、傅里葉變換紅外光譜、紫外-可見漫反射光譜、N2-吸附脫附和熒光光譜等手段對材料的結(jié)構(gòu)進行表征,研究了材料在光分解水制氫和降解有機污染物反應(yīng)中的性能以及光催化材料的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能之間的構(gòu)效關(guān)系,并對可能的光催化機理進行了探討。具體的研究結(jié)果如下:(1)新型ZnO材料的模板法制備及其光催化性能研究以咪唑型離子液體1-甲基-3-[3'-(三甲氧基硅烷)丙基]咪唑氯鹽(1-methyl-3-[3'-(trimethoxysilyl)propyl]imidazoliumchloride)為

7、模板劑,醋酸鋅為前驅(qū)體,一步水熱法制備了蝴蝶結(jié)狀ZnO光催化材料。考察了模板劑種類、用量和焙燒氣氛對ZnO材料結(jié)構(gòu)和性能的影響。ZnO材料的光催化性能通過降解水溶液中的亞甲基藍(MB)、甲基橙(MO)和羅丹明B(RhB)來研究。結(jié)果表明:所制備的ZnO材料為長約1μm的蝴蝶結(jié)狀的微棒。根據(jù)離子液體的自組裝作用,提出了其可能的形成機理。通過光催化反應(yīng)結(jié)果可知,所制備的ZnO-2.6N降解亞甲基藍的效率要高于降解其他染料溶液。另外,空氣下焙燒得到的ZnO光催化材料的降解效率高于氮氣氣氛下焙燒得到的ZnO材料的降解效率,這主要與其

8、較大的比表面積、較低的光生電子-空穴對的復(fù)合率和較窄的禁帶寬度有關(guān)。通過活性基團捕獲實驗表明超氧自由基是ZnO光催化材料降解亞甲基藍反應(yīng)中的主要活性物種。(2)新型BiOCl材料的模板法制備及其光催化性能研究以聚(烯丙胺鹽酸鹽)為Cl源和模板劑,硝酸鉍為Bi源,一步溶劑熱法制備出一系列新型

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