聚合物-石墨納米復合材料研究進展.pdf

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1、聚合物/石墨納米復合材料研究進展陳翔峰,陳國華,吳大軍,徐金瑞華僑大學材料科學與工程學院,泉州362011摘要:綜述聚合物/石墨納米復合材料近年來的研究情況,介紹通過各種不同的途徑制備聚合物/石墨納米復合材料的過程與原理,總結其導電性能,機械性能以及影響性能的因素,并對其發(fā)展做了展望。關鍵詞:石墨;膨脹石墨;石墨納米復合材料;插層引言納米復合材料因納米相與基體間形成特殊的結構,表現(xiàn)出了特殊的性能,近年來得到廣泛關注。自從發(fā)現(xiàn)了少量層狀粘土與聚合物單體插層聚合形成的納米復合物在某些性能上得到較大改善后,層狀納米復合材料就成為了人們研究的熱點。雖然粘土

2、的加入可以使基體在拉伸性能等方面得到較大改善,但是,聚合物/粘土納米復合材料缺乏導電性能。石墨由于具有與粘土類似的層狀結構,并具有優(yōu)良導電性,可以進行類似的插層,從而引起人們的廣泛重視。石墨能否如粘土那樣與聚合物構成納米復合材料,成為人們的努力目標。近幾年來,許多學者致力于聚合物/石墨納米復合材料的研究,并取得了可喜的進展。本文綜述了通過對石墨的各種處理,制備聚合物/石墨納米復合材料的各種方法,總結其性能,包括石墨納米復合材料等溫結晶、非等溫結晶的動力學研究以及電壓-電流導電非線性研究。1石墨的結構2石墨中的碳為sp雜化,具有由碳六角共軛平面堆積而

3、成的層狀結構,層內(nèi)碳與碳以共價鍵結合,鍵長為0.142nm,結合能為345kJ/mol;而層間距較大(0.335nm),超出共價鍵范圍。一般認為層間作用力主要是范德華力,結合力為16.7kJ/mol,因此許多化合物可以插入石墨層間,甚至可與層內(nèi)電子發(fā)生局部化學反應,形成層間化合物,如Podall于1958年報道的石墨與堿金屬插層反應生成石墨層間化合物(GIC)(見圖1)。根據(jù)插層情況的不同,GIC具有不同的形式,可以用階層結構表示。此結構是GIC納米復合材料的特征結構,表示幾層碳原子層之間會有一層插入物。如圖1所示,a為一階,b為二階,n為n階。石

4、墨具有很好的導4電性,室溫下其電導率為10s/m。圖1石墨層間化合物結構示意圖2石墨納米復合材料的制備與性能與粘土插層相比,普通石墨的插層剝離不盡人意。蒙脫石粘土的插層剝離,主要基于其層片上具有多余的負電性,一些陽離子分子可以方便插入層間,撐開其層片空間。在石墨層上則不具有這種性質(zhì),因此通過類似的方法,無法進行插層,加上石墨材料本身的惰性性質(zhì)及其層片間具有的范德華力,要通過插層實現(xiàn)聚合物/石墨的納米復合則更為困難。直至目前,石墨納米復合材料的制備主要有三種途徑:堿金屬插層聚合法、聚合物/膨脹石墨插層復合法與聚合物/石墨納米薄片分散復合法。2.1堿金

5、屬插層聚合法如前所述,大分子的聚合物不易進入石墨層間,只有不飽和烴的低聚物或小分子才能插入層內(nèi),故可以通過堿金屬插層的方法進行共插層聚合。該方法首次由Podall等于1958年提出,之后Shioyama通過該方法進行苯乙烯、丁二烯、橡膠、巴豆醛的堿金屬插層聚合。近年來shioyama等又研究了用RbC24、CsC24、KC24和KC8與橡膠、1,3-丁二烯和苯乙烯的蒸氣進行插層聚合,發(fā)現(xiàn)石墨層片可以層狀剝離。Uhl等曾用KC8為引發(fā)劑,對苯乙烯進行插層聚合。他們對插層復合的反應機理、產(chǎn)物的機械特性、熱穩(wěn)定性等都進行了研究。Xiao等通過堿金屬插層成

6、功地制備了PS/石墨納米復合材料,并對體系的導電性進行了探討。該插層聚合為陰離子聚合。以PS/石墨納米復合體系為例,其主要過程如下:把自然片狀石墨和鉀金屬置于含有萘的四氫呋喃(THF)溶液中,制成K-THF-GIC,然后把制備好的K-THF-GIC迅速加入新蒸餾的THF中,再注入聚合物單體使其聚合。以該法制備的石墨納米復合物中,石墨被剝離,以納米尺寸分散在基體中,如K-THF-GIC引發(fā)聚合過程,石墨以小于100nm厚度的尺寸分散在聚合物基體中。這表明在堿金屬插層聚合過程中,聚合物單體可以插到石墨層間并引發(fā)聚合。研究表明,以該方法制成的石墨納米復合

7、材料熱降解溫度與Tg比普通聚合物高,如PS/石墨納米復合物的熱降解溫度與Tg比普通PS分別高出20℃和5℃。這表明在石墨納米薄片與基體界面之間存在一種強的界面作用力。另外,實驗表明,隨著石墨含量的增加,復合材料的體積電阻率降低,并可得到較低的滲域濾值,如以這種方法制備的PS/石墨復合物滲域濾值僅為8.2%(wt)。但由于碳層表面的陰離子引發(fā)劑的活性較高,大部分的單體會在碳表面聚合,而只有少數(shù)會進入層間。2.2聚合物/膨脹石墨插層復合法石墨層間化合物經(jīng)高溫處理,發(fā)生急劇分解,石墨碳層沿C軸方向產(chǎn)生大幅膨脹(見圖2),生成膨脹石墨(ExpandedGr

8、aphite,簡稱EG),又稱石墨蠕蟲。研究表明,膨脹石墨上的空隙尺寸在10nm~10μm。20μm厚度的鱗片可膨脹到4~

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