制備高碳醇的Cu--Zn--Zr 催化劑.pdf

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1、Cu-Zn-ZrCatalystforSynthesisHighAlcoholsLiuShouchangChenSongyingKeywordHighalcohols,Cu-Zn-Zrcatalyst,Activity,Operationconditions關(guān)鍵詞高碳醇Cu-Zn-Zr催化劑活性操作條件制備高碳醇的Cu--Zn--Zr催化劑劉壽長陳誦英(鄭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院鄭州450052)(杭州大學(xué)催化研究所杭州310028)[1~3]天然油脂經(jīng)甲酯化,催化加氫制備高碳醇,國內(nèi)外多采用Cu-Cr、Cu-Zn、Zn-Cr催化劑。由于Cu-Cr

2、催[4]化劑在制備過程中,大量的六價鉻離子流入母液,造成嚴(yán)重的環(huán)境污染;Cu-Zn二元催化劑存在缺點,作者[5]開展了無鉻新催化體系的研究,Cu-Fe-Mg體系已做報道。和Cu-Cr、Cu-Fe-Mg相比,Cu-Zn-Zr具有較好的活性。和Cu-Fe-Mg相比,沉淀易于過濾和洗滌,因而具有更好的工業(yè)應(yīng)用前景。1實驗部分1.1催化劑制備以Cu(NO3)2·3H2O、Zn(NO3)2·6H2O、ZrOCl2·8H2O和Na2CO3為原料。先將ZrOCl2·8H2O用水溶解,然后和Cu(NO3)·3H2O、Zn(NO3)2·H2O混合配成1:2水溶

3、液。以Na2CO3作沉淀劑,采用并流共沉淀方法,控制PH=8~9,對混合溶液中的金屬離子進(jìn)行共沉淀。沉淀物經(jīng)過濾、洗滌、烘干和焙燒后,粉碎至一定粒度,即可用于脂肪酸甲酯的催化加氫。1.2活性評價采用靜態(tài)法在FDW-01型小型高壓釜內(nèi)進(jìn)行。高壓鋼瓶作氫氣源。催化劑活性以高碳醇收率表示。測定產(chǎn)物[6]的羥價以計算高碳醇收率。產(chǎn)物羥價的測定采用IUPAC--AOAC標(biāo)準(zhǔn)方法。2結(jié)果與討論2.1活性和選擇性由表1知,在相同條件下,Cu-Zn-Zr催化劑具有相當(dāng)表1Cu-Zn-Zr與Cu-FeCu-Cr催化劑活性的比較好的活性。把Cu-Zn-Zr催化劑

4、的加氫溫度提高(250℃,10Mpa氫氣壓力,催化劑5%,反應(yīng)2h.)到315℃,對加氫產(chǎn)物分析表明,在較高的使用溫度催化劑Cu-CrCu-FeCu-Zn-Zr下,Cu-Zn-Zr催化劑對于脂肪酸甲酯加氫制備高碳高碳醇收率(%)636870脂肪醇仍具有很好的選擇性。2.2制備條件2.2.1摩爾比表2不同摩爾比的Cu-Zn-Zr催化劑的加氫活性(250℃,10Mpa氫氣壓力,催化劑5%,反應(yīng)2h.)摩爾比Cu:Zn:Zr焙燒溫度(℃)pH值產(chǎn)物羥價(OH.V)高碳醇收率(%)4:34508~9143.367.44:3:14508~9149.97

5、0.04:3:0.54508~998.345.94:3:0.254508~926.012.23:4:14508~9150.470.33:2:14508~9143.167.9由表2知,在Cu-Zn-Zr二元體系中加入Zr組分,當(dāng)加入量適當(dāng),即Cu、Zn、Zr摩爾比為4:3:1或3:4:1時可提高其活性。表2還可說明,Cu和Zn都是催化劑的活性組分,且作用相當(dāng)。適量的Zr可以起到助催化作用。Zr在合成氨、合成低碳醇催化劑中的助催化作用已有報道,將其用于高碳醇催化劑尚未見報道。進(jìn)一步研究指出,加入Zr組分的作用之一是可對活性組分起到分散作用,催化劑

6、顆粒變細(xì)??紤]到制成銅基催化劑,Cu-Zn-Zr催化劑的組成定為Cu:Zn:Zr=4:3:1。2.2.2焙燒溫度由表3知,焙燒溫度對Cu-Zn-Zr催化劑表3不同溫度下焙燒的Cu-Zn-Zr催化劑的活性活性影響較大。XRD給出,焙燒溫度不(250℃,10Mpa氫氣壓力,催化劑5%,反應(yīng)2h.)同,Zr(變價)組分物相不同,在450℃下焙燒,物相為CuO、ZnO和ZrO,在550℃摩爾比焙燒溫度pH值產(chǎn)物羥價高度醇收率下,ZrO變?yōu)閆rO2。ASAP-2000型物理Cu:Zn:Zr(℃)(OH.V)(%)吸附儀研究給出,在350℃、450℃4:

7、3:13508~9117.454.9和550℃下焙燒,Cu-Zn-Zr催化劑4:3:14508~9149.970.0的BET表面積、孔結(jié)構(gòu)、孔容積和孔4:3:15508~9107.850.4徑分布呈規(guī)律性變化。在450℃下焙燒,比表面居中;10nm~30nm左右的孔占了絕大部分;10nm~30nm左右的孔占的相對孔容積和絕對孔容積都較大。根據(jù)反應(yīng)物分子的線性尺度,可知10nm~30nm左右的孔對該反應(yīng)有利.這說明了為什么在450℃下焙燒的催化劑活性最好。2.2.3沉淀劑和沉淀過程的pH值研究了常用的三種沉淀表4不同的沉淀劑和不同pH值下制得的

8、Cu-Zn-Zr催化劑的活性劑,結(jié)果列于表4。用NaOH作(250℃,10Mpa氫氣壓力,催化劑5%,反應(yīng)2h.)摩爾比焙燒溫度產(chǎn)物羥價高碳醇收率沉淀劑時,還研究了

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