類沸石咪唑骨架膜的制備與性能研究

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1、類沸石咪唑骨架膜的制備與性能研究博士學(xué)位論文ofpreparationandpropertiesofzeoliticimidazolateframeworksmembranes學(xué)11007033完成日期:2013.i0.25大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnologyStudy論文作者簽名:指導(dǎo)教師簽名:論文評(píng)閱人l:評(píng)閱人2:評(píng)閱人3:評(píng)閱人4:評(píng)閱人5:答辯委員會(huì)主席:萱望鳴訝究縣委員1:梁成浩教授委員2:翊浩拯教授委員3:王回垡教授.委員4:何成教援答辯日期:2Q1311211壘S.tudyofpreparationandprop

2、er———————————————————————————————————————————————類沸石咪唑骨架膜的制備與性能研究博士學(xué)位論文ofpreparationandpropertiesofzeoliticimidazolateframeworksmembranes學(xué)11007033完成日期:2013.i0.25大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnologyStudy論文作者簽名:指導(dǎo)教師簽名:論文評(píng)閱人l:評(píng)閱人2:評(píng)閱人3:評(píng)閱人4:評(píng)閱人5:答辯委員會(huì)主席:萱望鳴訝究縣委員1:梁成浩教授委員2:翊浩拯教授委員3:王回垡教授.

3、委員4:何成教援答辯日期:2Q1311211壘S.tudyofpreparationandproper———————————————————————————————————————————————tiesofzeoliticimidazolate.frameworksmembranesAuthor’sSignatureSupervior’SsignatuReviewers:ExaminingCommitteeChairperson:£?。选昊侍m蘭Q?。伲楸ぃ榈纭牯~QExaminingCommitteeMembers:£?。?!旦曼璺Q!旦墾Qg墜旦衛(wèi)H型£?。?/p>

4、蘭曼墨蘭Q!?。训纾鑹媺▔檳就纾模幔簦澹铮妫铮颍幔欤洌澹妫澹睿澹澹海玻埃保常保玻保创筮B理工大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下進(jìn)行研究工作所取得的成果。盡我所知,除文中已經(jīng)注明引用內(nèi)容和致謝的地方外,本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果,也不包含其他已申請(qǐng)學(xué)位或其他用途使用過(guò)的成果。與我一同工作的同志對(duì)本研究所做的貢獻(xiàn)均已在論文中做了明確的說(shuō)明并表示了謝意。學(xué)位論文題目:莖聾歪堡竺堂鍪堡壘燧塑豳章宣作者簽名:立錳&日期:嬰芝年』芝月—止日大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文摘要—————————————————————

5、——————————————————————————金屬有機(jī)骨架(MOFs)化合物作為一種新型的多孔晶態(tài)材料,基于其結(jié)構(gòu)多樣、孔徑可調(diào)以及擁有可化學(xué)修飾的孔道,突破了沸石分子篩孔道尺寸和化學(xué)組成的局限性,成為具有潛在應(yīng)用價(jià)值的新一代膜材料。目前,金屬有機(jī)骨架材料的成膜化研究剛剛起步,主要以較高穩(wěn)定性的一類MOFs材料:類沸石瞇唑骨架(ZIFs)為研究對(duì)象,集中在片狀小孔載體上成膜或有機(jī)膜中摻雜ZIFs晶體制備混合基質(zhì)膜。相較于小孔片狀載體,大孔管狀載體更有利于工業(yè)化應(yīng)用。但大孔載體表面缺陷多,缺乏MOFs生長(zhǎng)的異相成核點(diǎn),不利于膜的生長(zhǎng)。本文以改變載體表面性質(zhì)

6、為出發(fā)點(diǎn),降低載體表面粗糙度和增加異相成核點(diǎn),克服了大孔載體難以制備MOFs膜的技術(shù)難點(diǎn),成功地制備出高性能的ZIFs膜,并創(chuàng)新性地提出修補(bǔ)缺陷膜的方法。主要結(jié)果如下:(1)以水取代有機(jī)溶劑作為反應(yīng)介質(zhì),不添加模板劑的條件下得到大小為500nm、粒徑分布均勻的[Co(Im)21。。晶種,采用二次生長(zhǎng)法在大孔管狀載體表面制備連續(xù)致密、厚度約為9pm的[C00m)2】。膜,并考察了成膜時(shí)間、合成液濃度對(duì)膜的形貌和性能的影響。室溫下H2的滲透速率達(dá)1.1×10‘8molm‘2s’1Pal,H2/C02,HjN:和H2/CH4的理想分離系數(shù)分別為7.8,9.1和7.9

7、,超過(guò)努森擴(kuò)散選擇性。(2)采用高分子聚乙二醇(PEG)包裹的方法,將ZIF.8納米晶種涂覆至大孔載體表面,解決了晶種尺寸與載體孔徑不匹配以———————————————————————————————————————————————及晶種層與載體結(jié)合力差的問(wèn)題,制備出高性能的ZIF一8膜。考察了晶種分散劑、PEG和ZIF.8晶種濃度對(duì)涂覆晶種與膜質(zhì)量和性能的影響,得出體積比為1/1/1的混合溶劑水/乙醇小,N.二甲基甲酰胺(H20/EtOH/DMF)為分散劑、PEG濃度為5%、ZIF.8濃度為1.5%,成膜液配方為1.IZnCl2?4H20:1.7mira:

8、4.5NaCH02:985CH30H時(shí)

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