沸石咪唑酯骨架材料成型及氣體吸附性能研究

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1、北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：擅翊史日期：迎堂墮!!呈關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)

2、部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。論文暫不公開(或保密)注釋：本學(xué)位論文屬于暫不公開(或保密)范圍，在一年解密后適用本授權(quán)書。非暫不公開(或保密)論文注釋：本學(xué)位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：疊盈互導(dǎo)師簽名：繹毒鈕。日期：塑』生旦￡!旦學(xué)位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號(hào)TQ0學(xué)科分類號(hào)530．99論文編號(hào)1001020140049密級(jí)公開學(xué)位授予單位代碼10010學(xué)位授

3、予單位名稱北京化工大學(xué)作者姓名楊娜學(xué)號(hào)2011200049獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)工程與技術(shù)獲學(xué)位專業(yè)代碼0817課題來源國(guó)家自然科學(xué)基金研究方向能源化工、工業(yè)催化論文題目沸石咪唑酯骨架材料成型及氣體吸附性能研究關(guān)鍵詞ZIF-8、成型、氣體吸附、Langmuir模型、穿透曲線論文答辯日期2014．05．19·論文類型基礎(chǔ)研究學(xué)位論文評(píng)閱及答辯委員會(huì)情況姓名職稱工作單位學(xué)科專長(zhǎng)指導(dǎo)教師朱吉?dú)J教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程評(píng)閱人1雷志剛教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程評(píng)閱人2黃崇品副研究員北京化工大學(xué)化學(xué)工程評(píng)閱人3評(píng)閱人4評(píng)閱

4、人5答辯委員會(huì)主席張潤(rùn)鐸教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員1李建偉教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員2雷志剛教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員3李英霞教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員4張僳副研究員北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員5注：一．論文類型：1．基礎(chǔ)研究2．應(yīng)用研究3．開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號(hào)在《中國(guó)圖書資料分類法》查詢。三．學(xué)科分類號(hào)在中華人民共和國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(GB／T13745-9)《學(xué)科分類與代碼》中查詢。四．論文編號(hào)由單位代碼和年份及學(xué)號(hào)的后四位組成。摘要沸石咪唑酯骨架ZlF-8材料成型及氣體吸附

5、性能研究沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的典型代表ZIF一8，因具有比表面積大、水熱化穩(wěn)定性好、孔道結(jié)構(gòu)可控可調(diào)等優(yōu)勢(shì)在吸附分離、燃料氣儲(chǔ)存、催化等領(lǐng)域具有誘人的前景。但新合成的ZIF．8材料呈粉末狀，實(shí)際應(yīng)用中面臨著流體阻力過大、易被吹散等問題，為解決這類工業(yè)應(yīng)用瓶頸，本文致力于研究ZIF一8的成型工藝對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能的影響，借助于XRD、SEM、N2吸脫附分析和強(qiáng)度測(cè)試等表征方法，結(jié)合不同溫度下成型前后ZIF．8對(duì)5種小分子氣體的靜態(tài)吸附行為研究，確定了較優(yōu)的成型配方，并考察了ZIF．8和較優(yōu)成型樣品ST

6、-ZIF．8對(duì)C02的動(dòng)態(tài)吸附性能。采用溶劑熱法，批量放大合成了性能較優(yōu)的白色粉末狀ZIF．8晶體。通過壓片成型制備了不同成型配方下直徑均為9mm的片狀顆粒，借助多種表征分析，篩選得到SB和滑石粉是較適宜的粘結(jié)劑，三氯乙酸是較佳的溶劑，且采用單一粘結(jié)劑較復(fù)合粘結(jié)劑下制備的成型顆粒的比表面積損失小，并確定當(dāng)粘結(jié)劑SB粉或是滑石粉單獨(dú)加入量為10wt％，三氯乙酸溶劑在濃度為10wt％、加入量為2．5ml／g時(shí)壓制的兩種成型樣品的晶型結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、抗壓強(qiáng)度較高而BET比表面積損失率不到8％。搭建靜態(tài)吸附裝置，采用恒

7、體積法考察了ZIF．8和六種成型樣品ST-ZIF．8、SC—ZIF一8、SN-ZIF．8與TT-ZIF．8、TC．ZIF．8、TN-ZIF．8在298K、323K和348K下對(duì)C02、C3H8、C3H6、CI-h和H2的吸附性能，結(jié)果表明，成型前后ZIF一8樣品對(duì)五種氣體的吸附等溫線與Langmuir方程有很好的北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)移O．946，且在298K、100kPa下，吸附容量大小為C02>c3H6>C3Hs>CI-h>H2。其中，ST-ZIF一8和TT-ZIF．8兩種成型樣品相

8、比ZIF．8對(duì)氣體的吸附容量的降低率均在20％以內(nèi)，并且ST-ZIF一8是更為適宜的成型樣品。另外，成型前后ZIF．8樣品對(duì)氣體的吸附容量均隨著溫度的升高而降低，降低幅度表現(xiàn)不一。298K、O．5MPa下，裝填量分別為0．59時(shí)，ZIF．8和ST-ZIF一8對(duì)10％C02的動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)表明，系統(tǒng)內(nèi)堆積空隙和樣品孔隙內(nèi)的死體積對(duì)體系超額吸附量的準(zhǔn)確計(jì)算影響較小，可以忽略，但是管道閥門內(nèi)的死體積內(nèi)積累的CO：量對(duì)超額吸附量的影響較