2-%282’-羥基-5’-甲基苯基%29苯并三唑的綠色合成

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1、2-（2’-羥基-5’-甲基苯基）苯并三唑的綠色合成GreenSynthesisof2-(2’-Hydroxy-5’-methylphenyl)benzotriazole一級學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)科專業(yè)：應(yīng)用化學(xué)研究生：王博威指導(dǎo)教師：陳立功教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一七年五月獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工

2、作的同志對本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日摘要隨著人類社會(huì)的不斷發(fā)展以及全球環(huán)境問題的日趨嚴(yán)

3、重，傳統(tǒng)的化學(xué)化工行業(yè)勢必要經(jīng)歷企業(yè)的升級換代。因此，研究建立環(huán)境友好的化工產(chǎn)品的清潔生產(chǎn)工藝顯得尤為重要。本文正是基于此研究背景，針對現(xiàn)有苯并三唑類紫外線吸收劑生產(chǎn)中存在環(huán)境污染大、產(chǎn)能低的問題，以2-（2’-羥基-5’-甲基苯基）苯并三唑（BTA）的合成為模板反應(yīng)，通過對氫化催化劑的研究，成功建立了多條該類化合物的綠色合成工藝。本文在全面綜述了當(dāng)今國內(nèi)外苯并三唑類紫外線吸收劑和氫化催化劑研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢的基礎(chǔ)上。采用不同的制備工藝制備了兩種Pd/γ-Al2O3催化劑，通過表征發(fā)現(xiàn)制備方法的不同嚴(yán)重影響P

4、d納米顆粒的分布、尺寸及催化劑的比表面積，而Pd納米顆粒的分布狀況會(huì)直接影響模板反應(yīng)的選擇性。通過對反應(yīng)參數(shù)的優(yōu)化，最終建立了一條綠色、高效的連續(xù)化催化2-硝基-2’-羥基-5’-甲基偶氮苯（NAB）加氫制備BTA的工藝路線。在最優(yōu)反應(yīng)條件下，BTA的收率可達(dá)90%以上。催化劑可連續(xù)使用200h以上。針對苯并三唑類化合物合成中需加入大量堿的問題，本文使用鉀鹽對Pd基催化劑進(jìn)行了改性，設(shè)計(jì)合成了一系列固體堿-加氫雙功能催化劑。表征發(fā)現(xiàn)雙功能催化劑的堿性位點(diǎn)是緊密圍繞加氫活性位點(diǎn)分布的，且不同鉀鹽的改性會(huì)對催化性

5、能產(chǎn)生不同的影響。其中KNO3的改性效果最好，BTA的選擇性高達(dá)84.79%。從而在不添加堿的條件下，利用固體堿-加氫雙功能催化劑成功實(shí)現(xiàn)了BTA的合成。采用一步水熱法合成了全新的磁性三維氮摻雜石墨烯凝膠，并進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。結(jié)果表明磁性納米Fe3O4顆粒的原位生成可以有效調(diào)控N的摻雜形態(tài)，但不影響N的摻雜量。該法與傳統(tǒng)方法相比溫和、可控。通過催化硼氫化鈉還原對硝基苯酚的模板反應(yīng)研究了上述催化劑的構(gòu)效關(guān)系，發(fā)現(xiàn)磁性顆粒的原位生成顯著提高了催化劑的活性并使得反應(yīng)不再嚴(yán)格遵循偽零級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。最終將該催化劑應(yīng)用于

6、BTA的合成，取得了不錯(cuò)的催化效果。關(guān)鍵詞：苯并三唑，氫化，固體堿，雙功能催化劑，無金屬催化劑，石墨烯，凝膠，磁性IABSTRACTWiththerapiddevelopmentofworldandthedeteriorationoftheenvironmentpollution,traditionalchemicalindustrymustgothroughtheupgradeofenterprises.Hence,itisimportanttoestablishthecleanerproductionte

7、chnologyofchemicalproducts.However,traditionalproductionofbenzotriazoleshascausedseriousenvironmentalpollution.Basedonthisbackground,thesynthesisof2-(2’-Hydroxy-5’-methylphenyl)benzotriazole(BTA)bycatalytichydrogenationwaschosenasatemplatereactionandinvesti

8、gated,thusseveralgreensyntheticroutesofbenzotriazolesweresuccessfullyestablishedinthispaper.Firstly,theprogressofbenzotriazoleultravioletabsorberandhydrogenationcatalystwasreviewedanddiscussed.TwoPd/γ-