負(fù)載型金屬酞菁的制備及催化氧化燃油脫硫性能研究

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1、密級(jí)公開分類號(hào)TB332XI’ANTECHNOLOGICALUNIVERSITY碩士學(xué)位論文題目:負(fù)載型金屬酞菁的制備及催化氧化燃油脫硫性能研究作者：任菁菁指導(dǎo)教師：雷亞萍教授申請(qǐng)學(xué)位學(xué)科：材料學(xué)2018年5月7日負(fù)載型金屬酞菁的制備及催化氧化燃油脫硫性能研究學(xué)科：材料學(xué)研究生簽字：指導(dǎo)教師簽字：摘要隨著全球范圍內(nèi)機(jī)動(dòng)車數(shù)目的激增環(huán)境污染狀況也日益嚴(yán)峻，脫除燃油中含硫化合物＊成為解決環(huán)境污染問題的重要措施。催化氧化技術(shù)在燃油深度脫硫領(lǐng)域得到到廣泛關(guān)注。一具有平面結(jié)構(gòu)的金屬酞菁配合物及其復(fù)合材料性質(zhì)穩(wěn)定，是種有廣泛應(yīng)用前景的氧化脫一硫催化劑。本文合成了系列共

2、軛結(jié)構(gòu)不同的無取代金屬酞菁、四羧基取代金屬酞菁和羧Ｓｎ０、ＺｎＳｎ０４基取代聚合金屬酞菁；利用水熱法將金屬酞菁負(fù)載到半導(dǎo)體２２和氧化石墨烯上：，制備出多種脫硫催化劑并研究了酞菁類催化劑的脫硫性能。本文主要工作如下；一１．采用改進(jìn)的固相熔融法制備了系列共軛結(jié)構(gòu)不同的無取代金屬酞菁、四羧基取－代金屬酞菁和聚合金屬酞菁，并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了紅外、紫外可見光譜表征。在常溫常壓下，以空氣中氧氣為氧化劑，以噻吩為目標(biāo)降解物，研究不同種類金屬酞菁的脫硫性能。結(jié)果表明，脫硫性能順序?yàn)闊o取代金屬酞菁（ＭＰｃ）＜四羧基取代金屬酞菁（ＭＴｃＰｃ）＜聚合金屬酞菁（ＭＰＰｃＴｃ），金屬酞

3、菁分子的共軛體系是影響其氧化脫硫性能的主要因素。２．采用水熱法將金屬酞菁分別負(fù)載到半導(dǎo)體Ｓｎ０２和ＺｍＳｎ０４上，并對(duì)所得催化劑進(jìn)行了紅外光譜、ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＸＰＳ等測(cè)試表征。在可見光照射條件下，以空氣中氧氣為氧化劑，以噻吩為目標(biāo)降解物，研究了兩種負(fù)載型催化劑的脫硫性能。結(jié)果表明，ＺｎＴｃＰｃ／Ｓｎ０２復(fù)合材料的脫硫轉(zhuǎn)化率達(dá)到９８．４２％，ＺｎＴｃＰｃ／Ｚｎ２Ｓｎ〇４復(fù)合材料的脫硫轉(zhuǎn)化率達(dá)到９７．９５％，實(shí)現(xiàn)了深度脫硫。３．采用原位水熱法制備了一系列的金屬酞菁／氧化石墨烯（ＭＰｃ／ＧＯ）、聚合金屬酞試菁表／氧化石墨烯（ＭＰＰｃ／ＧＯ）復(fù)合物，并對(duì)其進(jìn)行了

4、紅外光譜、ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＸＰＳ等測(cè)征。在常溫常壓下，以空氣中氧氣為氧化劑，以噻吩為目標(biāo)降解物，研究了復(fù)合物催化劑的脫硫性能。結(jié)果表明，金屬酞菁負(fù)載到氧化石墨烯上之后，在催化過程中電子遷移率大大提高，催化效率明顯提高。其中ＣｏＰｃ／ＧＯ比未復(fù)合之前的ＣｏＰｃ提高９．８０％；與聚合酞菁復(fù)合后ＮｉＰＰｃ／ＧＯ的脫硫效果最佳，其１８０ｍｉｎ后噻吩的降解率可達(dá)９６．９８％。在一系列實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，提出了“吸附-催化氧化”的催化機(jī)理過程，為脫硫催化劑的實(shí)際應(yīng)用提供理論指導(dǎo)。關(guān)鍵詞：金屬酞菁；聚合金屬酞菁；石墨烯；催化脫硫ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄＯｘｉｄａｔｉｖｅ

5、ＤｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎＰｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｏｆＳｕｐｐｏｒｔｅｄＭｅｔａｌＰｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅＣａｔａｌｙｓｔｓＤｉｓｃｉｐｌｉｎｅ：Ｍａｔｅｒｉａｌｓｓｃｉｅｎｃｅ、ＳｔｕｄｅｎｔＳｉｇｎａｔｕｒｅ：丨之（Ｊ、ｐ＾ＳｕｅｒｖｉｓｏｒＳｉｎａｔｕｒｅ：＾ｐｇｊＡｂｓｔｒａｃｔＷｔｔｃｒｅａｓｎｏｆｕｓｎｍｏｔｏｒｖｅｈｉｃｌｅｓｔｈｅｒｏｂｌｅｍｏｆｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｏｌｌｕｔｉｏｎｉｓｉｈｈｅｉｎｉｇｉｇ，ｐｐｓ－ｍｏｒｅａｎｄｍｏｒｅｓｅｒｌｆｒｃｏｎｔａｉｎｉｎｃｏｍｏ

6、ｕｎｄｓｆｒｏｍｌｉｕｉｄｂｅｃｏｍｉｎｇｉｏｕｓ．Ｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｕｕｇｐｑｆｕｅｌｈａｓｂｅｃｏｍｅａｎｉｍｐｏｒｔａｎｔｐｒｏｂｌｅｍ．Ｏｘｉｄａｔｉｖｅｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｈａｓｂｅｅｎ－ｄｅｍｏｎｓｔｒａｔｅｄｔｏｂｅａｎｅｆｆｅｃｔｉｖｅｌｍｅｔｈｏｄｆｏｒｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｓｕｌｆｕｒｃｏｎｔａｉｎｉｎｃｏｍｏｕｎｄｓｉｎｙｇｐｅｔｒｏｌｅｕｍｒｅｆｉｎｉｎ．Ｍｅｔａｌｏｈｔｈａｌｏｃａｎｉｎｅｓ（ＭＰｃｓｈａｖｅｂｅｅｎｗｉｄｅｌｙｕｓｅｄａｓｏ

7、ｘｉｄｉｚｅｄｐｇｐｙ）ｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎｃａｔａｌｙｓｔｓｂｅｃａｕｓｅｏｆｔｈｅｓｔａｂｌｅｐｌａｎａｒｓｔｒｕｃｔｕｒｅ．Ｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ，ａｓｅｒｉｅｓｏｆ－－ｎｏｎｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄｍｅｔａｌｏｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅｓ，ｔｅｔｒａｃａｒｂｏｘｙｌｉｃｓｕｂｓｔｉｔｕｔｅｄｍｅｔａｌｏｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅｓａｎｄｐｃａｒｂｏｘｌ－ｓ