碳負(fù)載鎳金屬催化劑的制備及乙醇氧化性能研究

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1、ｍ１００５８分類號(hào)ＴＱＣ．２單位代礙：：ｉｉｉＢｌｈｆｃｌｌｌｉｉ１論文題巨；碳負(fù)戴鎮(zhèn)金屬催化劑的制備及乙醒＂盧｜‘！‘．＼誠(chéng)－；．＇；．?。壯趸阅苎芯浚?，髮＾學(xué)科專業(yè)：材料科學(xué)與工程＿作者姓名：石文娟．．—輸．指導(dǎo)教師：敝１彬完成日期—Ｈ＂．’＾ｉ龜．＾Ｐ：獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和取得的研充成果，除了文中特別加Ｗ標(biāo)注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的研究成果，也不包含為獲得天津工業(yè)

2、大學(xué)或其他教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過(guò)的材料一。與我同工作的同志對(duì)本研巧所做的任何貢獻(xiàn)均己在論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期年月巧日；５義興｜＾］學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津工業(yè)大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津工業(yè)大學(xué)可Ｗ將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)斤檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編Ｗ供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部口或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說(shuō)明

3、）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：＾口／７年文月巧日簽字日期：年＞月＞方日學(xué)位論文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)一一、Ｗ葡萄糖為碳源，石酸鑲為攘源，尿素為氮源，通過(guò)步合成法制備了碳包覆尺寸可調(diào)的鑲納米顆粒。加入氮官能團(tuán)，不僅可Ｗ減小鑲納米顆粒的尺寸，還可Ｗ提供更多的催化活性位點(diǎn)。上述結(jié)構(gòu)特征明顯的增強(qiáng)了鑲對(duì)己醇的電催化氧化性能。二、Ｗ庶糖為碳源，氯化鑲為鑲源，尿素為氮源，通過(guò)調(diào)節(jié)原料配比，形成了尺寸可控的鑲納米棒，證實(shí)鑲的形貌對(duì)芒醇的電催化氧化的影響。？摘要直接藝醇燃

4、料電池（ＤＥＦＣ）由于其燃料使用安全、來(lái)源豐富、價(jià)格低廉、，越來(lái)越引起研巧者的關(guān)注易攜帶和儲(chǔ)存等獨(dú)特的優(yōu)越性，高效低成本催化劑的一開(kāi)發(fā)是直接乙醇燃料電池商業(yè)化必須要解決的問(wèn)題之。本論文主要采用非貴金屬制備了氮據(jù)雜碳負(fù)載鑲金屬催化劑，系統(tǒng)研究了不同碳源、鑲源、原料配比、氮慘雜的情況下對(duì)催化劑性能的影響，設(shè)計(jì)了具有形貌和尺寸可控的碳載攘納米。材料，并考察了所制備材料對(duì)乙醇的電催化性能一１．通過(guò)步合成法制備了氮滲雜碳包覆納米鑲（ＭＮＣ）顆粒催化劑（葡萄糖為碳源，乙酸鎮(zhèn)為鑲源，尿素為氮源）?？|

5、納米粒子的大小可Ｗ通過(guò)調(diào)節(jié)原材料的質(zhì)量比來(lái)調(diào)控。荀萄糖熱處理后變?yōu)槎嗫谆钚蕴?。添加尿素產(chǎn)生了豐富的氮官能團(tuán)。在制備的所有的催化劑中，ＮｉＮＣＭ催化劑鑲顆粒平均尺寸最?。ǎ玻埃玻崳姡拢牛员龋舱b），表面積最大（４００．７ｍｒＯＷ及含氮總量（７．２１ａｔ％）最多。多化碳結(jié)構(gòu)ＮＣ￣４催化劑具有良好的電催化性，小的錫納米尺寸和豐富的官能團(tuán)使Ｎｉ－１。０１１０Ｈ＂，ＮＮＣ４能在．ｍｏｌＮａＯＨ＋ｍｏｌＬＣ出５溶液中ｉ催化劑的峰電流密Ａ－２度高達(dá)３２７ｍｃｍ，并且表現(xiàn)出良好的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，循

6、環(huán)５００圈Ｗ后，峰電流密度仍然能保持８９％。然后移入新的電解液重復(fù)測(cè)試，峰電流密度還能達(dá)到初始電流密度的９６－．８％。ＮｉＮＣ４催化劑優(yōu)良的電催化性能，來(lái)源于多孔碳包覆，豐富的含氮基團(tuán)和小尺寸攘納米粒子的協(xié)同作用。一２．通過(guò)步合成法制備了尺寸可控的鎮(zhèn)納米棒（廉糖為碳源，氯化鎮(zhèn)為鑲源，尿素為氮源）。討論了不同鎊前驅(qū)體和不同碳源對(duì)納米銀的微觀形貌影響，表明庶糖和氛離子是形成鑲納米椿的關(guān)鍵因素。鎮(zhèn)納米棒的大小可Ｗ通過(guò)反應(yīng)物的比例來(lái)控制，并且氮慘雜可Ｗ提髙己醉電催化氧化性能。在制備的催化劑中，

7、’’’－３－－ＮｉＮＣ催化劑性能最好。相比于ＮｉＮＣｌ催化劑，ＮｉＮＣ３催化劑的電流密度－２（４７．５ｍＡｃｍ）和應(yīng)速率常數(shù)分別是它的５倍和１６倍。此外，循環(huán)１５００圈Ｗ’’－－３催化劑的電流密度仍能保持８０．７％ＮｉＮＣ后，ＭＮＣ，表明３催化劑有良好的’循環(huán)穩(wěn)定性－３。ＮｉＮＣ催化劑對(duì)乙醇髙的電催化性能可歸因于均勻的鑲納米椿＊Ｗ及優(yōu)異的導(dǎo)電性和穩(wěn)定的碳載體。：鑲納米顆粒關(guān)鍵詞；鑲納米棒；氮慘雜：碳包覆：乙醇氧化ＡｂｓｔｒａｃｔＴｈｅｄｉｒｅｃｔｅ化ａｎｏｌｆｉｉｄｃ

8、ｅｌｌＤＥＦＣｉｓａｒｏｍｉｓｉｎｅｎｅｒｓｏｕｒｃｅｂｅｃａｕｓｅｏｆｈｉｈ（）ｐｇｇｙｇｅｎｅｒｇｙｃｏｎｖ巧ｓｉｏｎｅｆｉｃｉｅｎｃｌｏｗｏｌｌｕｔａｎｔｅｍｉｓｓｉｏｎａｎｄｇｏｏｄｓｔａｂＵｉｔｏｆＤＥＦＣａｓｙ，ｐｙｗｅｌｌａｓｔｈｅｅａｓｙａｃｃ的ｓ化。ｉｔｙｏｆｅｔｈａｎｏｌ．ＡｌｔｈｏｕｇｈＤ