固載化離子液體催化劑的制備及轉(zhuǎn)化co2的應(yīng)用

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1、沈陽工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要二氧化碳與環(huán)氧化合物進(jìn)行環(huán)加成反應(yīng)制備環(huán)狀碳酸酯符合“綠色可持續(xù)發(fā)展”原則，不僅是實現(xiàn)節(jié)能減排和低碳經(jīng)濟(jì)發(fā)展的有效途徑，還開辟了一條非石油原料的新路線，生產(chǎn)的環(huán)狀碳酸酯在化工領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。但二氧化碳化學(xué)性質(zhì)極不活潑，在相對溫和的條件下實現(xiàn)二氧化碳的化學(xué)固定和資源轉(zhuǎn)化，催化劑的選擇是關(guān)鍵。離子液體以其優(yōu)異的催化性能廣泛應(yīng)用于二氧化碳的環(huán)加成反應(yīng)，但離子液體自身的相態(tài)限制了二氧化碳的連續(xù)轉(zhuǎn)化，因此越來越多的載體得以開發(fā)用來固載離子液體，實現(xiàn)固載化離子液體的非均相催化。本論文根據(jù)不同載體及離子液體的結(jié)構(gòu)特點，制備高性能的固載化離子液體催化劑，并將其應(yīng)用

2、于釜式間歇及固定床連續(xù)反應(yīng)中進(jìn)行環(huán)加成反應(yīng)評價，期待能為實現(xiàn)二氧化碳在工業(yè)生產(chǎn)中的連續(xù)轉(zhuǎn)化提供新途徑和新技術(shù)。第一類催化劑是以硅膠為載體，固載不同側(cè)鏈長度的咪唑類離子液體催化體系，用于釜式反應(yīng)器催化環(huán)氧丙烷與二氧化碳合成碳酸丙烯酯。實驗數(shù)據(jù)表明，與單純的離子液體比較，該催化體系表現(xiàn)出良好的催化活性，離子液體的烷基側(cè)鏈長度對該催化體系有重要影響，離子液體的烷基側(cè)鏈越長，其催化性能越好。SiO2/[C18MIM][Zn2Br5]的催化性能最佳，在最佳反應(yīng)溫度，反應(yīng)壓力，反應(yīng)時間，催化劑用量條件下，環(huán)氧丙烷的轉(zhuǎn)化率為99.7%，碳酸丙烯酯的選擇性為96.3%，此催化劑的首次催化性能良好，但

3、循環(huán)使用時催化劑的活性逐漸下降。第二類催化劑是以分子篩MCM-X為載體，固載功能化離子液體的催化體系。其中，MCM-X-[CeMIM]Cl/(ZnBr2)2在釜式催化環(huán)氧丙烷與二氧化碳環(huán)加成反應(yīng)中表現(xiàn)出較高活性，這說明催化劑的酸性對環(huán)加成反應(yīng)的影響較大，且催化劑酸性越強(qiáng)，催化o反應(yīng)效率越高。當(dāng)催化溫度為120C，壓力為2.5MPa，催化劑用量為2.0%時，轉(zhuǎn)化率為100%，產(chǎn)率為97.4%。在此條件下，催化劑循環(huán)使用8次后，仍保持較高的催化活性，但多次使用后存在著離子液體活性組分流失現(xiàn)象。最后并對催化劑在環(huán)加成反應(yīng)的催化作用機(jī)理進(jìn)行了推斷。第三類催化劑是以3-氯丙基三乙氧基硅烷（CP

4、TES）為偶聯(lián)劑，分別以分子篩MCM-X和SBA-15為載體，固載功能化離子液體的催化體系。該催化體系完成了硅烷偶聯(lián)劑、分子篩及離子液體之間的高能化學(xué)鍵合，實現(xiàn)了固載化離子液體固定床連續(xù)催化轉(zhuǎn)化二氧化碳。實驗結(jié)果表明，MCM-X-CPTES-[AeMIM][Zn2Br5]在連續(xù)催化反應(yīng)o過程中表現(xiàn)出較好的催化活性及使用壽命，在反應(yīng)溫度為130C，壓力為2.0MPa，LHSVI沈陽工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文-1為0.75h，CO2/PO(mol/mol)為3:1的最優(yōu)工藝條件下，連續(xù)催化反應(yīng)50h后，碳酸丙烯酯的產(chǎn)率為61.6%。在相同反應(yīng)條件下，分子篩SBA-15固載的氨基功能化離子液體催

5、化劑SBA-15-CPTES-[AeMIM][Zn2Br5]效果更佳，在環(huán)加成反應(yīng)連續(xù)進(jìn)行200h后，碳酸丙烯酯的產(chǎn)率仍保持在70%以上。關(guān)鍵詞：固載化離子液體，催化劑，載體，二氧化碳，碳酸丙烯酯II沈陽工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractThecycloadditionreactionofcarbondioxide(CO2)andepoxidetosynthesiscycliccarbonateconformstotheprincipleofgreensustainabledevelopment.Itisnotonlyaneffectivewaytoachieveenergysav

6、ingandlowcarboneconomicdevelopment,butalsoopensanewrouteaboutnonpetroleumrawmaterials.Anditisimportantfortheproductionofcycliccarbonatetobeusedinthefieldofchemicalengineering.However,thechemicalpropertiesofCO2areextremelyinactive.Intherelativelymildconditions,thechoiceofcatalystisthekeyelementf

7、orthechemicalfixationandresourceconversionofCO2.Ionicliquids(ILs)arewidelymadeuseofthecycloadditionreactionofCO2withitsexcellentcatalyticperformance,however,thephasestateofILsrestrictthecontinuousconversionofCO2,therefore,moreandm