資源描述：
《納米金催化劑液相加氫反應中抗中毒性及催化活性位數(shù)目研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內(nèi)容在學術論文-天天文庫。
1、學校代碼：10270分類號：O643.3學號：152200775碩士學位論文納米金催化劑液相加氫反應中抗中毒性及催化活性位數(shù)目研究院系:生命與環(huán)境科學學院專業(yè):物理化學研究方向:綠色化學姓名:韓治亞指導教師:萬穎教授完成日期:2018年3月20日上海師范大學碩士學位論文摘要摘要加氫領域中納米金催化劑展現(xiàn)出了相較于鈀催化劑更優(yōu)異的選擇加氫能力和抗中毒性能。金催化劑的活性位的探究一直是一個熱點問題。相較于氧化物載體，碳載體與金的弱相互作用使得我們可以更好的單獨研究金本身的性質(zhì)。本文利用巰基功能化介孔碳-二氧化硅材料負載Au納米顆粒，經(jīng)
2、過高溫焙燒，獲得了納米Au催化劑。此催化劑在芳硝基化合物加氫反應中具有很強的抗硫中毒能力。之后，我們通過一系列的實驗來探求這種抗中毒性的來源，并找到了一種比較可行的、相對簡單的、經(jīng)濟的測量金活性位數(shù)目的方法。首先，本文中通過不同方法合成出一系列納米顆粒尺寸不同（3nm、9nm和15nm）的金納米催化劑。通過XRD、TEM和氮氣吸脫附等表征手段，可以看出合成出的各材料尺寸均一，形貌良好。通過苯乙硫醇吸附試驗測定出其表面暴露金所占比例分別為53%、32%和24%。隨后，將尺寸為3nm的巰基功能化的金催化劑應用于芳硝基酚液相加氫反應，其
3、展現(xiàn)出了優(yōu)異的活性以及良好的重復性。同時通過鄰硝基苯酚加氫反應的十二硫醇滴定中毒實驗，我們得到了各尺寸金催化劑上頂角位與邊緣位Au原子比值（Corner/Edge）。發(fā)現(xiàn)3nm的金納米催化劑具有相較于其他催化劑更高的Corner/Edge，達到了1：4；而9nm的金催化劑為1:15；15nm的為1:32。大量的角位置的活性位占比，增加了催化劑的活性。最后，我們通過使用不同的底物（鄰硝基苯酚、對硝基苯酚和2，6-二甲基硝基苯）、不同的中毒試劑（硫脲、丙硫醇和十二硫醇）對3nm巰基功能化的金納米催化劑進行抗中毒性測試。發(fā)現(xiàn)其在較高S:
4、Au條件下，依然可以保持很高的催化活性。在中毒效果很強的十二硫醇中毒環(huán)境中（S:AuSurf=200）還能保留50%的活性。關鍵詞：金；巰基功能化；活性位；抗中毒性IAbstractShanghaiNormalUniversityMasterofPhilosophyAbstractNanogoldcatalystsinthefieldofhydrogenationshowbetterselectivityforhydrogenationandtoxicresistancethanpalladiumcatalysts.Theexpl
5、orationoftheactivesitesofgoldcatalystshasalwaysbeenahotissue.Comparedwiththeoxidecarrier,theweakinteractionbetweenthecarboncarrierandgoldmakesitpossibleforustostudythepropertiesofgolditselfbetter.Inthispaper,thenanoAucatalystwasobtainedbymercaptofunctionalizedmesoporo
6、uscarbonsilicamaterialsloadedwithAunanoparticlesafterhightemperatureroasting.Thecatalysthasastrongresistancetosulfurpoisoninginthehydrogenationofaromaticnitrocompounds.Afterthat,weexploredthesourceofthisantitoxicitythroughaseriesofexperiments,andfoundarelativelyfeasib
7、leandrelativelysimplewaytomeasurethenumberofgoldactivesites.Inthispaper,aseriesofnanoscalenanoparticles(3nm,9nmand15nm)aresynthesizedbydifferentmethods.BymeansofXRD,TEMandnitrogendesorption,itcanbeseenthatthesynthesizedmaterialshaveauniformsizeandgoodmorphology.Thepro
8、portionofthesurfaceexposuregoldwas53%,32%and24%,respectively,bytheadsorptiontestofphenylthiol.Subsequently,themercaptofuncti
