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《丁炔二醇加氫制1,4-丁二醇催化劑的失活機理與改性研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、O易玫參同二3%www.yitabiao^net論文發(fā)表專家丁炔二醇加氫制1，4-丁二醇催化劑的失活機理與改性研究【摘要】：1,4-丁二醇(BDO)是一種重要的基本有機原料，在醫(yī)藥，紡織，軍工等領域宥著重要而廣泛的用途。在眾多BDO合成方法中，以甲醛和乙炔為原料的Reppe法工藝是目前采用最多，經(jīng)濟效益最顯著的一條路線。特別是在我國因煤炭資源豐富，Reppe法BDO工藝具有得天獨厚的優(yōu)勢。2000年，通過引進國外技術的消化吸收再創(chuàng)新，我國擁有了Reppe法制BDO工藝技術，結束了BD0長期依賴進口的局面。然而，整個丁藝中的核心技術加氫催化劑一直依賴國外公
2、司，對我國的1,4-丁二醇產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟安全造成威脅。針對這一現(xiàn)狀，本課題組開展了該加氫催化劑的研究開發(fā)工作，并實現(xiàn)了催化劑的工業(yè)化應用。在催化劑的工業(yè)實際運行過程屮，我們發(fā)現(xiàn)，催化劑連續(xù)運行十個刀后即表現(xiàn)出明顯的失活行為，目前該催化劑的失活原因及失活機理還不清楚。開展Reppe法制BD0過程中加氫催化劑的失活原因及機理研究對進一步開發(fā)具有更長使用壽命的加氫催化劑具有重要的實際應用價值，而且對于豐富催化劑失活理論體系具有重要的理論研究意義。本論文在前期催化劑研究開發(fā)的基礎上，通過對反應不同吋間失活催化劑的各種表征，探討催化劑在運行初期及長時叫工業(yè)運行后的失活原
3、因；設計了模擬丁炔二醇加氫制1,4-丁二醇加氫反應條件的水熱實驗，系統(tǒng)考察了水熱條件下Ni/A12O3催化劑結構與織構的演變過程，O易玫參同二3%www.yitabiao^net論文發(fā)表專家丁炔二醇加氫制1，4-丁二醇催化劑的失活機理與改性研究【摘要】：1,4-丁二醇(BDO)是一種重要的基本有機原料，在醫(yī)藥，紡織，軍工等領域宥著重要而廣泛的用途。在眾多BDO合成方法中，以甲醛和乙炔為原料的Reppe法工藝是目前采用最多，經(jīng)濟效益最顯著的一條路線。特別是在我國因煤炭資源豐富，Reppe法BDO工藝具有得天獨厚的優(yōu)勢。2000年，通過引進國外技術的消化吸收
4、再創(chuàng)新，我國擁有了Reppe法制BDO工藝技術，結束了BD0長期依賴進口的局面。然而，整個丁藝中的核心技術加氫催化劑一直依賴國外公司，對我國的1,4-丁二醇產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟安全造成威脅。針對這一現(xiàn)狀，本課題組開展了該加氫催化劑的研究開發(fā)工作，并實現(xiàn)了催化劑的工業(yè)化應用。在催化劑的工業(yè)實際運行過程屮，我們發(fā)現(xiàn)，催化劑連續(xù)運行十個刀后即表現(xiàn)出明顯的失活行為，目前該催化劑的失活原因及失活機理還不清楚。開展Reppe法制BD0過程中加氫催化劑的失活原因及機理研究對進一步開發(fā)具有更長使用壽命的加氫催化劑具有重要的實際應用價值，而且對于豐富催化劑失活理論體系具有重要的理論研
5、究意義。本論文在前期催化劑研究開發(fā)的基礎上，通過對反應不同吋間失活催化劑的各種表征，探討催化劑在運行初期及長時叫工業(yè)運行后的失活原因；設計了模擬丁炔二醇加氫制1,4-丁二醇加氫反應條件的水熱實驗，系統(tǒng)考察了水熱條件下Ni/A12O3催化劑結構與織構的演變過程，為深入認識催化劑的失活過程提供了理論指導；在開展催化劑失活原因及失活機理研究的基礎上，對催化劑進行了改性研究，并采用新穎的o易o同二3%www.yitabiao^net論文發(fā)表右家催化劑制備策略獲得了高水熱穩(wěn)定、高分散鎳基催化劑制備技術；為了進一步調控催化劑的活性組分與載體間相互作用，提高催化劑的還
6、原性能，研究了炭包覆改性對催化劑結構、織構及加氫性能的影響。本論文的主要研究結果如下：1、自研Ni-M/A12O3催化劑在丁炔二醇加氫制1,4-丁二醇反應過程中不同階段失活原因的研究表明，在催化劑運行初期，造成催化劑活性下降的主要原因在于低聚物沉積造成的孔結構堵塞與活性位的覆蓋；而在催化劑的長時間運行過程中，造成催化劑失活的主要原因在于：丁炔二醇加氫制1，4-丁二醇反應過程以水為溶劑，使得催化劑在運行過程中長期處于水熱條件下，載體氧化鋁發(fā)生水合，伴隨活性組分Ni的聚集及比表面、孔容的降低，導致催化劑的不可逆失活。2、針對水熱條件下以A1203為載體的Ni
7、基催化劑的水合問題,設計了模擬丁炔二醇加氧制1，4-丁二醇加氫反應條件的水熱實驗，對水熱條件下Ni/y-A12O3催化劑結構與織構的演變過程進行了系統(tǒng)考察，發(fā)現(xiàn)：A1203載體的水合經(jīng)歷了物理吸附水轉化為化學吸附羥基，并被進一步晶化的過程。載體水合引起了催化劑一系列物化性質的變化，A1203載體水合是造成催化劑不可逆失活的主要原因。3、針對A1203載體水合造成的催化劑不可逆失活，嘗試通過載體改性的方法提高載體的水熱穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn)，在所考察的助劑范圍內，Si02助劑的引入可以顯著提高A1203的抗水合性能。在此基礎上采用了一種新穎的催化劑制備策略——浸
8、漬-沉積法，以進一步提高催化劑的加氫活性。該方法首先將含有尿素的Ni鹽溶液浸漬到
