Au-Pt和Pd-Pt二元合金系fcc相擴散遷移率評估.doc

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1、Cu-Pt和Pd-Pt二元合金系中fcc相擴散遷移率參數(shù)的優(yōu)化與計算王翠萍,張炎財,盧勇,藺金燕,余涌,劉興軍*(廈門大學材料學院,福建廈門361005)摘要:本研究利用DICTRA軟件分別優(yōu)化了Cu-Pt和Pd-Pt二元合金系中fcc相擴散遷移率參數(shù)與溫度的函數(shù)關(guān)系,計算結(jié)果和實驗數(shù)據(jù)取得了良好的一致性.基于所優(yōu)化的參數(shù)計算了擴散偶的濃度曲線,計算結(jié)果與實驗結(jié)果比較可知,本研究所優(yōu)化的擴散遷移率參數(shù)具有良好的準確性與有效性.該研究為Cu-Pt和Pd-Pt二元系的動力學研究提供了基礎數(shù)據(jù).關(guān)鍵詞:Cu-Pt和Pd-Pt二元合金系;擴散遷移率參數(shù);擴

2、散系數(shù);DICTRA中圖分類號:TG111.6文獻標志碼:ACu-Pt和Pd-Pt二元合金具有良好的導電率,高溫抗氧化性,化學穩(wěn)定性和焊接性能[1-5].大多數(shù)合金的物理性能和機械性能都與擴散行為有著密切的關(guān)系,因此,擴散過程的研究對新材料的開發(fā)具有重要的指導意義[6].如,用作氧氣傳感器的Pd-Pt多孔薄膜材料是通過Pd/Pt雙層薄膜互擴散而得到的[4];Pd在Cu中的擴散會導致Cu-Pt薄膜表面的電阻明顯增加[2].因此,有必要對Cu-Pt和Pd-Pt二元合金系中fcc相的擴散遷移率參數(shù)進行優(yōu)化與計算,同時有關(guān)Cu-Pt和Pd-Pt基礎二元合金

3、系擴散的研究可以為Pt基多元合金系擴散的研究提供理論信息.近年來,擴散的計算模擬是相變研究的一個重要發(fā)展方向.DICTRA(DIffusionControlledTRAnsformation)軟件包是其中一個有效的模擬工具,它在CALPHAD(CALculationofPHAseDiagram)框架下進行操作,是CALPHAD方法的擴展[7-11].在擴散實驗數(shù)據(jù)的基礎上,結(jié)合體系的熱力學描述,用DICTRA軟件優(yōu)化與計算體系的擴散遷移率參數(shù).近年來,本課題組在建立材料熱力學數(shù)據(jù)庫研究的基礎上,進一步開展了材料動力學方面的研究[12-15],并建立

4、動力學數(shù)據(jù)庫,為新材料的開發(fā)提供理論依據(jù).本研究是在擴散實驗數(shù)據(jù)的基礎上,結(jié)合體系的熱力學描述,用DICTRA軟件優(yōu)化Cu-Pt和Pd-Pt二元合金系中fcc相的擴散遷移率參數(shù),進一步完善Pt基合金的擴散遷移率數(shù)據(jù)庫.同時,通過模擬擴散偶的濃度曲線進一步驗證所獲得的原子遷移率的準確性和有效性.1實驗與計算信息1.1Cu-Pt二元合金系Mishra等[16]利用EPMA方法,實驗測定了在1273K溫度時Cu/Pt擴散偶的濃度曲線.結(jié)合實驗測定的擴散偶濃度曲線,同時采用Wagner[17]的關(guān)系式,Mishra等[16]計算了Cu-Pt二元合金系中fc

5、c相在1198~1273K溫度范圍內(nèi)的互擴散系數(shù),最后利用外推法將互擴散系數(shù)外推至0%(原子分數(shù))Cu,從而獲得1198~1273K溫度范圍內(nèi)的Cu在fcc-Pt中的雜質(zhì)擴散系數(shù).Johnson等[18]通過實驗測定了1372~1651K溫度范圍內(nèi)的Cu在fcc-Pt中的雜質(zhì)擴散系數(shù).Kubaschewski等[19]通過實驗測定了1311~1673K溫度范圍內(nèi)的Cu在fcc-Pt中的雜質(zhì)擴散系數(shù),并研究了Pt-13.9%(原子分數(shù))Cu合金在1311~1673K溫度范圍內(nèi)的互擴散系數(shù).Matano[20]研究了Cu/Cu(7%~10%(質(zhì)量分數(shù))

6、Pt)擴散偶,假設互擴散系數(shù)與濃度無關(guān),用誤差函數(shù)計算了Cu-Pt二元合金系中fcc相763~1233K溫度范圍內(nèi)的互擴散系數(shù).Matano[20]假設互擴散系數(shù)與濃度無關(guān),但是這與Mishra等[16]報道的互擴散系數(shù)隨濃度顯著變化的情況完全相反,并且Matano[20]研究報道的實驗數(shù)據(jù)與Mishra等[16]和Kubaschewski等[19]報道的實驗數(shù)據(jù)都相差較大.故本研究在計算時沒有采用Matano[20]報道的實驗數(shù)據(jù).Liu等[21]利用CALPHAD方法,對Cu-Pt二元系中Pt的自擴散參數(shù)、雜質(zhì)擴散參數(shù)和二元互擴散參數(shù)進行了優(yōu)化

7、與計算。但是關(guān)于Cu在fcc-Pt中雜質(zhì)擴散的實驗數(shù)據(jù)有新的文獻報道;以及Liu等[21]優(yōu)化二元互擴散參數(shù)所采用的實驗信息[19-20]很有限,而且計算結(jié)果和實驗數(shù)據(jù)[20]相差較大,也沒有考慮有關(guān)擴散偶方面的研究信息.所以本研究在綜合考慮有關(guān)Cu-Pt二元合金系的實驗信息[16,18-19]的基礎上,對Cu-Pt二元合金系中fcc相的Cu在fcc-Pt中的雜擴散與Cu-Pt二元合金的互擴散遷移率參數(shù)進行重新優(yōu)化與計算.1.2Pd-Pt二元合金系Baheti等[6]利用EPMA方法,實驗測定了在1573K溫度時Pd/Pt擴散偶的濃度曲線.結(jié)合實驗

8、測定的擴散偶濃度曲線,同時采用Wagner[17]的關(guān)系式,Baheti等[6]計算了Pd-Pt二元合金系中fcc相142

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