復(fù)合金屬氧化物催化脫除no2cx的機(jī)理與性能研究

復(fù)合金屬氧化物催化脫除no2cx的機(jī)理與性能研究

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1、哈爾濱工程大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要氮氧化物是造成環(huán)境污染的重要來源,不僅破壞臭氧層,而且危害人類健康。以水滑石為前驅(qū)體經(jīng)高溫焙燒失去層間水和陰離子得到的復(fù)合金屬氧化物,可用于催化脫除氮氧化物,與鈣鈦礦、ZSM.5分子篩、貴金屬及傳統(tǒng)方法制備的金屬氧化物催化劑相比,具有反應(yīng)溫度較低,催化活性較高,選擇性較好和抗水中毒能力較強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn),具有廣泛的應(yīng)用前景。采用共沉淀法合成的CuAl、CuFeAl、NiFe類水滑石,經(jīng)高溫焙燒得銅鋁、銅鐵鋁和鎳鐵復(fù)合金屬氧化物。借助XRD、FTIR、SEM等分析手段表征了類水滑石及其復(fù)合金屬氧化物的結(jié)構(gòu)和形貌,結(jié)果表明:在p

2、H=10~11條件下制備得到具有層狀結(jié)構(gòu)的類水滑石,粒徑為2-7t上Iu左右。由于Jahu—Teller效應(yīng),制備CuAl、CuFeAI類水滑石的產(chǎn)物中還存在部分氧化銅,其含量隨反應(yīng)物中Cu所占摩爾比的增加而增加。CuAI、CuFeAl、NiFe類水滑石經(jīng)500℃焙燒得到粒徑為O.25~o.4岫左右的復(fù)合金屬氧化物顆粒。借助)a≈D、F11R、SEM等分析手段研究了CuAl和CuFeAl復(fù)合金屬氧化物催化劑的Nq吸附性能和作用機(jī)理。結(jié)果表明:存在水蒸氣的情況下,N仉、02和水蒸氣吸附到復(fù)合氧化物的表面上后反應(yīng)生成HN03,然后CuAl和CuFeA

3、l復(fù)合氧化物中的CuO與HN03反應(yīng)生成Cu(N03)2。上述試樣放置數(shù)日后可以恢復(fù)成原來的層狀結(jié)構(gòu),得到直徑為l~21an左右的硝酸根型類水滑石。在無水蒸氣存在的情況下,CuAl和CuFeAI復(fù)合氧化物對(duì)氮氧化物只發(fā)生物理吸附,沒有其它新物質(zhì)生成。以尿素溶液為還原劑,采用固定反應(yīng)床研究了CuAI、CuFeAl和NiFe復(fù)合金屬氧化物催化還原Nox的性能,同時(shí)考察了不同反應(yīng)溫度對(duì)催化劑活性的影響。結(jié)果表明:在溫度區(qū)間為150℃~350℃,NO。的轉(zhuǎn)化率總趨勢(shì)為先增大后減小。銅鋁復(fù)合金屬氧化物催化還原溫度250℃以上時(shí)NO,轉(zhuǎn)化率均大于60%,25

4、0℃時(shí)達(dá)到最大值約為70%;銅鐵鋁復(fù)合金屬氧化物250℃時(shí)Nox轉(zhuǎn)化率最大,約為60%:鎳鐵復(fù)合金屬氧化物250℃時(shí)Nox轉(zhuǎn)化率最高約為4005。三種催化劑相比,銅鋁復(fù)合金屬氧化物催化活性最佳,銅鐵鋁復(fù)合金屬氧化物催化劑與之相比,NO,轉(zhuǎn)化率最大值下降約10%,鎳鐵復(fù)合金屬氧化物活性較差。哈爾濱工程大學(xué)碩士學(xué)位論文以類水滑石為前驅(qū)體的復(fù)合金屬氧化物不僅能夠在室溫下氧化吸附脫除氮氧化物,而且在150℃~350℃具有良好的催化活性和抗水性能。在脫除汽車、船舶尾氣中的氮氧化物方面具有廣闊的應(yīng)用前景。由于學(xué)術(shù)界對(duì)這種催化劑的研究尚處于起步階段,這項(xiàng)研究還

5、有待進(jìn)一步深入。關(guān)鍵詞:復(fù)合金屬氧化物:NO。吸附;催化還原NO。;類水滑石哈爾濱工程大學(xué)碩士學(xué)位論文ABSTRACTNitrogenoxidemOx)isanenvironmentalpollutantbecauseitcontributedtocatalyticdestructionofstratosphericozoneanddoesharmtohumanbeing.Compared晰tllperovskites,selectedmetalexchangedzeolites(principallyCu,Co,RhorPd-ZSM-5),no

6、blemetals,andmetaloxidespreparedbytraditionalmethods,themixedoxidesobtainedfromcalcinationsofhydrotalcite—likelayeredcompoundshavehighsurfaceareas,strongalkalescenceandgoodcatalyticactivity.Therefore,hydrotalcite·likecompoundsarepotentialcatalystprecursorsforthechemicalabsorp

7、tionandreductionofnitrogenoxide.CuAl,CuFeAl,NiFehydrotalcite-likelayeredcompounds(CuAl一C03·LDHs,CuFeAl-COs-LDHs,NiFe-C03·LDHs)weresynthesizedbycoprecipitation,whichwereeonvertedintoCuAl,CuFeAl,NiFemixedmetaloxidesaftercalcinationsat473Kto1173K.XRD,SEM,andFr.IRwereusedtocharac

8、terizethestructureandmorphologyofthesamples。Thehydrotalciteswithdiam

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