用無機(jī)納米粒子修飾的復(fù)合型質(zhì)子交換膜的制備與表征

用無機(jī)納米粒子修飾的復(fù)合型質(zhì)子交換膜的制備與表征

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1、武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要質(zhì)子交換膜(PEM)作為燃料電池中的核心材料之一,起著隔離兩極氣體和質(zhì)子傳導(dǎo)的作用。而質(zhì)子交換膜的電導(dǎo)率又十分依賴于膜中含水的情況。對于改善膜中的親水保水性能,研究者們作了很多這方面的工作,其中通過無機(jī)親水粒子(Si02,Ti02以及其他一些硅酸鹽材料等)摻入全氟磺酸樹脂內(nèi),則是一個比較重要的方向。然而,這類方法往往不能最大效率地利用無機(jī)粒子的親水性能。并且容易導(dǎo)致電導(dǎo)率和機(jī)械性能方面較大的下降。本文認(rèn)為,改善無機(jī)粒子在膜中的分布狀態(tài),使其圍繞在傳導(dǎo)質(zhì)子的--S03周圍,而不是隨機(jī)分布在樹脂內(nèi)部,才能最大效率發(fā)揮無機(jī)粒

2、子的效率,并且通過控制粒子在納米尺度,限制其對膜其他方面的影響。文中提出兩種思路,控制無機(jī)納米粒子在全氟磺酸型膜中的分布狀態(tài):(1)通過溶液插層方式,將全氟磺酸樹脂(使用Dupont公司Nation樹脂)插入層狀硅酸鹽材料中(本文選取的是蒙脫石(montmorillonite,Mh仃)。(2)使用自組裝的方式,通過納米粒徑的親水性的無機(jī)粒子與全氟磺酸樹脂的.S03.部分的作用,形成包覆型結(jié)構(gòu),納米粒子分散在一S03.周圍。本文選取的親水無機(jī)材料為si02。通過控制實驗條件,按照這兩種思路分別制取了插層型膜和包覆型膜。MMT插層膜是通過首先有機(jī)化蒙

3、脫石(m-MMT),然后加溫加壓,形成插層溶液,最后制取插層型膜。X射線衍射(Ⅺ①)分析了蒙脫石插層前后層間距的變化情況,證明了全氟磺酸樹脂進(jìn)入了蒙脫石的層間,而差示掃描量熱分析(Dsc)則說明了蒙脫石層間的作用限制了高分子鏈在層間的熱運動。含水率和高溫保水率的測試結(jié)果表明了MMT插層膜具有較好的親水性和保水性。在高溫下的電導(dǎo)率測試和不贈濕調(diào)價下電池性能的測試則體現(xiàn)了插層膜保水能力的優(yōu)勢。而在氣體滲透率和膜機(jī)械強度有一定的影響。而包覆型復(fù)合膜則是基于對Nation溶液分散行為的研究,通過調(diào)節(jié)pH值,改變原位生成的Si02的Zeta電位,從而構(gòu)造了

4、能夠自組裝成包覆結(jié)構(gòu)的環(huán)境。本文研究了Nation溶液在不同濃度和pH值條件下,Zcta電位的變化情況。但武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文是,Si02膠體的Zeta電位則具有隨pH值變化能夠改變電荷方向的特性。在pH值小于2的情況下,Si02能夠帶正電荷,而pH值大于2的時候,Si02則帶負(fù)電荷,并且隨著pH的增大,所帶負(fù)電荷增多。因此,在pH小于2的環(huán)境中,帶負(fù)電荷的Nation團(tuán)簇能夠與Si02自組裝成包覆結(jié)構(gòu),達(dá)到控制Si02顆粒圍繞在.S03.周圍的目的。為了控制Si02的粒徑,將Nation溶液去水,再轉(zhuǎn)移到有機(jī)溶劑中,控制正硅酸乙酯(TEOS

5、)水解,從而原位合成納米si02。通過Zeta電位測試,以及透射電鏡(TEM)等測試手段,表征了膜的包覆結(jié)構(gòu),并對膜的含水情況以及電導(dǎo)率等作了一系列測試。結(jié)果表明包覆型膜的親水性能比較理想。關(guān)鍵詞:質(zhì)子交換膜燃料電池,Nation,蒙脫石,插層,包覆,Si(hII武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractAsoneofthekeycomponentsinfuelcell,protonexchangemembrane(PEM,suchasNation@)providestheionicpathwayandactsasagasseparator.The

6、conductivityofthePEMsismuchrelatedtothewatercontentinthePEMs.Researchershaddidmayworkstoimprovethehydrophiliecapacityandwater-retentioncapacity.Mixinghydrophilicparticles(suchasSi02,Zi02andothersilicateparticles)intoPEMpolymerisoneofthemostimportantways.However,thewater-relen

7、tioncapacityofthehydrophilicparticlescannotbeefficientlyachievedduetotherandomdisperseoftheparticlesinthePEMpolymer,andthesemembranesusuallyhadabiggishdescendinmechanismstre啦.ThispaperpointedoutthatimprovingthedispersionofhydrophilicparticlesCanimprovetheefficiencyofthat.Theh

8、ydrophilicparticlesshouldbesurroundaboutthe-S03.,nottherandomdispers

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