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《氧化物熱電材料的制備及性能研究》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要摘要層狀鉆基氧化物熱電材料由于其獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)和熱電傳輸特性，以及在廢氣、廢熱等中溫?zé)犭娹D(zhuǎn)換領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，受到了廣泛關(guān)注，摻雜是提高其熱電性能的有效途徑之一。本文首先以P型的Ca3C0409基熱電化合物為研究對象，將溶膠一凝膠法與放電等離子燒結(jié)(SPS)技術(shù)相結(jié)合，制備了鈷基氧化物塊體材料Ag。BayCa3喵．yC0409(x，)，=O一0．6)，并采用X射線衍射、掃描電子顯微鏡、電參數(shù)測試儀、激光熱導(dǎo)儀等先進(jìn)分析測試手段，分別對產(chǎn)物相組成、顯微結(jié)構(gòu)和熱電性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：對于單摻雜Ag。Ca3．。C0409
2、(X=0—0。6)系化合物，AgN03的加入，導(dǎo)致產(chǎn)物中不同程度地出現(xiàn)了第二相Ag和C0304，且在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，隨著Ag摻雜量的提高，其衍射峰強(qiáng)度增強(qiáng)，塊體電阻率和Seebeck系數(shù)快速下降，熱導(dǎo)率升高，當(dāng)x=0．6時，塊體電傳導(dǎo)類型從半導(dǎo)體傳導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩蛡鲗?dǎo)，且電阻率達(dá)到最低值，熱導(dǎo)率達(dá)最大值。當(dāng)x=0．3、燒結(jié)時間5min時，塊體功率因子在700℃達(dá)最大值5．39x104Wm以K．2，ZT值達(dá)O．18：適當(dāng)延長燒結(jié)時間至2h，燒塊體Z7值提高了44％，700℃達(dá)0．26。對于復(fù)合摻雜Ag。BayCa3．x．yC0409(x+
3、)，=O．2)系化合物，Ag、Ba硝酸鹽的加入，導(dǎo)致粉末產(chǎn)物出現(xiàn)了新相BaC003和Ag，經(jīng)放電等離子燒結(jié)后，BaC003相消失，但仍有游離態(tài)Ag。當(dāng)x=)r=0．1時，燒結(jié)時間5min時，塊體熱導(dǎo)率明顯降低，刀值在700℃時達(dá)最高值0．24。具有3d54s2電子結(jié)構(gòu)的錳可以表現(xiàn)多種價態(tài)，其氧化物的代表—鈣鈦礦型晶體結(jié)構(gòu)的CaMn03氧化物是典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子體系，具有強(qiáng)熱電效應(yīng)，非常適合于進(jìn)行載流子摻雜處理；以其為基的氧化物是n型材料，能夠與P型的Ca3C0409熱電材料匹配。本文以溶膠凝膠法結(jié)合放電等離子燒結(jié)(SPS)制備了鈣鈦
4、礦型CaMn03塊體，初步探索了鈣鈦礦型CaMn03粉末的制備工藝及放電等離子燒結(jié)制度對CaMn03塊體相組成及熱電性能的影響。結(jié)果表明，檸檬酸用量、乙二醇用量、溶液pH值、Ca2+濃度是影響成膠與否及后處理能否得到鈣鈦礦型CaMn03粉末的關(guān)鍵因素。實(shí)驗(yàn)所得鈣鈦礦型CaMn03粉末呈粒徑300nm左右的多邊形片狀顆粒，其晶粒尺寸約為45nm；北京工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文放電等離子燒結(jié)溫度950。C，燒結(jié)壓力60MPa，燒結(jié)時間為5min所得的CaMn03塊體，其Z7值在700℃達(dá)最大值約0．02。關(guān)鍵詞Ca3C0409；CaMn
5、03；放電等離子燒結(jié)；溶膠．凝膠；熱電性能ABSTRAC叮ABSTRACTMuchattentionhasbeenpaidoncobalt’basedoxidesthermoelectricmaterialsduetotheirspecialmisfitcrystalstructure，thermoelectrictransportpropertiesandpotentialapplicationsinmiddle—temperaturethermoelectricconversionfieldssuchasexhaustgaso
6、rwasteenergy．SubstitutionisoneofeffectivewaystoenhancetheirTEproperties．Inthispaper,Ca3C0409basedcompounds(AgxBayCa3．x．yC0409，x，y=O-0．6)wererapidlypreparedbythecombinationprocessofsol-gelandSPS．Thephaseformation，microstructureandthermoelectricpropertiesweresystematica
7、llyinvestigatedbyX-raydiffraction,scanningelectronmicroscopy,electricconstantsinstrumentandlaserthermalconductivityinstrument．TheresultsrevealedthatforAgxCa3-xC0409(X=0—0．6)compoundssystem，phaseofAgandC0304emergesafterAgsubstitution，Seebeckcoefficientandresistivityoft
8、hebulkdecreasewhilethermalconductivityincreasealongwithAgsubstibution．Bulktransportationcharacteristicswitchestometalatx=O．6
