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《Skutterudite系熱電材料制備及性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、摘要Skutterudite材料具有優(yōu)良的電性能包括很高的載流子遷移率和中等的Seebeck系數(shù)雖然熱導(dǎo)率比目前常用的熱電材料偏高但它具有特殊的晶體結(jié)構(gòu)可以通過(guò)合金化置入填充原子等途徑使晶格熱導(dǎo)率得到顯著降低因而是當(dāng)前熱電材料家族中最具發(fā)展前途的熱電材料之一本文對(duì)Skutterudite系熱電材料的制備工藝組織結(jié)構(gòu)熱電性能及其內(nèi)在機(jī)理展開(kāi)了系統(tǒng)深入的研究首次將機(jī)械合金化應(yīng)用于Skutterudite系材料制備中研究了Co-SbCo-Fe-Sb系的機(jī)械合金化發(fā)展了兩種制備置換及填充Skutterudite材料的新工藝高能球磨無(wú)壓燒結(jié)與高能球磨熱壓成型
2、等溫退火其中后者可得到較致密晶粒大小較均勻的塊體材料對(duì)Fe置換Skutterudite化合物Co4-xFexSb12中Fe的置換固溶度進(jìn)行了研究表明Fe的最大置換固溶度近似為x=0.68研究了Fe置換對(duì)熱電性能的影響隨Fe置換量增加P型載流子濃度增大電導(dǎo)率上升Seebeck系數(shù)下降功率因子在x=0.5時(shí)達(dá)到最大同時(shí)Fe置換使熱導(dǎo)率顯著降低對(duì)其熱傳導(dǎo)機(jī)制的分析表明Fe置換引入的點(diǎn)缺陷散射并不是導(dǎo)致晶格熱導(dǎo)率降低的主要原因載流子對(duì)聲子的散射不容忽視此外可能有其它尚未知曉的機(jī)制存在隨Fe置換量增加ZT值增大Co3.35Fe0.65Sb12在773K時(shí)達(dá)到
3、0.32的ZT值置換量繼續(xù)增大Co3FeSb12成分在550K以后ZT值反而開(kāi)始降低在置換化合物中加入稀土La填充元素制備了部分填充Skutterudite化合物L(fēng)ayCo4-xFexSb12(x1,y1)對(duì)比研究了Fe置換和La部分填充對(duì)晶體拉曼譜的影響Fe置換對(duì)拉曼譜影響不大而La部分填充則使拉曼譜產(chǎn)生明顯變化峰位有紅移部分峰位明顯展寬對(duì)La填充化合物的Rietveld結(jié)構(gòu)精修表明稀土原子具有異常大的熱振動(dòng)參數(shù)證明了填充原子在晶格空隙中處于擾動(dòng)狀態(tài)這種特殊的結(jié)構(gòu)使熱導(dǎo)率顯著下降此外對(duì)Skutterudite/Bi2Te3系梯度復(fù)合熱電材料的制備
4、進(jìn)行了初步嘗試結(jié)果表明以低熔點(diǎn)Bi2Te3系組元作為中間介質(zhì)可以獲得界面結(jié)合緊密的梯度材料關(guān)鍵詞熱電材料Skutterudite機(jī)械合金化熱電優(yōu)值拉曼散射RietveldIAbstractSkutteruditecompoundhasperfectelectricalproperties,includinghighcarriermobilityandappropriateSeebeckcoefficient.Thoughitsthermalconductivityishigherthanthatofstate-of-the-artthermoele
5、ctricmaterialssuchasBi2Te3,fortunately,therearetwolargevoidsinaunitcallofthecrystalstructureandundersizedatomscanbefilledintothemtoyieldaremarkablereductiontothelatticethermalconductivity.Thereforeitisofgreatimportanceforpromisingthermoelectricapplications.Awideanddeepinvestig
6、ationhasbeencarriedoutonthesynthesisprocess,microstructure,thermoelectricpropertiesandtransportmechanismoftheSkutteruditecompound.MechanicalalloyingofCo-SbandCo-Fe-Sbhasbeenstudiedandappliedtoitspreparation.Twonewapproaches,mechanicalgrinding-sinteringandmechanicalgrinding-hot
7、pressing-annealing,havebeendevelopedforsynthesizingthesubstitutedaswellasthefilledSkutteruditecompounds.StructureanalysisontheFesubstitutedSkutteruditecompoundsCo4-xFexSb12showsthatthereisamaximalsolubilityofFeandisfoundataboutx=0.68.Thermoelectricpropertymeasurementbetween300
8、~773KshowsthatboththeelectricalresistivityandSeebeckcoefficie
