合成氣制天然氣高效催化劑的制備及性能研究

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1、北京化。工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文日期：二O一四年五月三十一日北京化工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：辱至全燮日期：左!絲：塹：蘭!關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)

2、部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。口論文暫不公開(或保密)注釋：本學(xué)位論文屬于暫不公開(或保密)范圍，在一年解密后適用本授權(quán)書。硝}暫不公開(或保密)論文注釋：本學(xué)位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：主圣坌絲日期：絲!!!竺：蘭!導(dǎo)師簽名：熟吻日期：2竺經(jīng)：疊：!』學(xué)位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號TQ426．94學(xué)科分類號530．2410論文編號1001020140024密級公開學(xué)位授予單位代碼1001O學(xué)位授予單位名稱北京化工大學(xué)作者

3、姓名程金燮學(xué)號2011200024獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)工程與技術(shù)獲學(xué)位專業(yè)代碼0817課題來源橫向項(xiàng)目研究方向工業(yè)催化和能源科學(xué)論文題目合成氣制天然氣高效催化劑的制備及性能研究關(guān)鍵詞催化劑，天然氣，甲烷化，尿素燃燒法，葡萄糖絡(luò)合法論文答辯日期2014年05月20日+論文類型應(yīng)用研究學(xué)位論文評閱及答辯委員會(huì)情況姓名職稱工作單位學(xué)科專長指導(dǎo)教師季生福教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程評闐人1吳衛(wèi)澤教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程評閱人2劉志明副教授北京化工大學(xué)環(huán)境催化評閱人3評閱人4評閱人5答辯委員會(huì)主席張潤鐸教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員1雷志剛教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員2黃崇品副研

4、究員北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員3李英霞副教授北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員4張僳副研究員北京化工大學(xué)化學(xué)工程答辯委員5注：一．論文類型：1．基礎(chǔ)研究2．應(yīng)用研究3．開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號在((中國圖書資料分類法》查詢。三．學(xué)科分類號在中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn)(CB／T13745-9)《學(xué)科分類與代碼》中查詢．四．論文編號由單位代碼和年份及學(xué)號的后四位組成。摘要合成氣制天然氣高效催化劑的制備及性能研究天然氣是安全高效的緊缺資源，中國“煤多氣少"的能源格局使煤制天然氣迫在眉睫。煤制天然氣的關(guān)鍵步驟是合成氣制天然氣，而合成氣制天然氣的核心技術(shù)是催化劑。開發(fā)高效的甲烷化催

5、化劑不僅有利于天然氣市場供需矛盾問題的解決，而且可以填補(bǔ)國內(nèi)煤制天然氣相關(guān)技術(shù)領(lǐng)域的空白。論文采用葡萄糖絡(luò)合法制備了不同MgO含量、不同NiO負(fù)載量和不同助劑改性的催化劑，用尿素燃燒法制備了不同鎳負(fù)載量、不同工藝條件和添加不同助劑的催化劑，在固定床反應(yīng)器上評價(jià)了上述催化劑的性能，利用XRD，BET和XPS對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征，探討了各因素對催化劑結(jié)構(gòu)與性能的影響。采用葡萄糖絡(luò)合法制備了MgO含量在8．1M6．1wt％范圍的催化劑11．2％NiO／MgAl204@A1203(BL)，最佳的MgO含量為16．1％。鎳負(fù)載量在7．5~44．8％范圍時(shí)，催化劑都有較好的性能。當(dāng)w

6、(NiO)為26．1％時(shí)，催化劑的結(jié)構(gòu)與性能幾乎到達(dá)最優(yōu)：最佳反應(yīng)溫度為230℃，CO轉(zhuǎn)化率和CH4選擇性分別為99．3％和97．1％。助劑La203，CoO，MnO均一定程度地提高了催化劑的性能，La20，的作用最大。尿素燃燒法制備的催化劑在w(NiO)為26．1％時(shí)，結(jié)構(gòu)與性能也達(dá)到最佳。在n(Urea)：n(Ni)為3：1、燃燒溫度為450。C、燃燒時(shí)間為40min的工藝條件下制備的催化劑的物理織構(gòu)和性能較好。助劑La203，MgO，北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文CoO，MnO，F(xiàn)e203對催化劑的結(jié)構(gòu)與性能均有所改善，La203最為突出：CO在230℃時(shí)完全轉(zhuǎn)化，CH

7、4選擇性達(dá)98．4％。催化劑26．1％NiO一2．6％La203～．A1203連續(xù)評價(jià)1464h后仍然性能優(yōu)異。CO中含5v01％的C02時(shí)，催化劑26．I％NiO／MgAl204@A．1在1076h的穩(wěn)定性測試中表現(xiàn)出良好的C02甲烷化腫15-12厶匕I：：J匕。CO中含5ppm的H2S時(shí)，催化劑26．I％NiO／MgAl204@A．2經(jīng)歷了600h的穩(wěn)定性測試，在520h時(shí)失活。XRD表征發(fā)現(xiàn)催化劑表面生成了積碳，XPS表征進(jìn)一步證明了大量積碳的存在，同時(shí)發(fā)現(xiàn)了少量的硫，這些都可能造成了催化劑的失活。關(guān)鍵詞：催化劑，天然氣，甲烷化，尿