合成氣制低碳烯烴核殼結構催化劑的制備及性能研究

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1、＇叭位代１００１７學５２２０１５０１３０北京石油化工學院碩士研究生學位論文題目合成氣制低碳烯烴核殼結構催化劑的制備及性能研究研究生趙鐵劍專業(yè)領域化學工程校內(nèi)導師羅明生狄佐星校外導師邢愛華教授級高工曰期：２０１８年６月２５曰北京石油化工學院學位論文原創(chuàng)性聲明－本人鄭重聲明，獨：所呈交的學位論文，是本人在導師的指導下立進行研宄工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體。，均己在文中以明確方式標明本人完全意識到本聲明的

2、法律結果由本人承擔。作者簽名：Ｕ＾４日期：ｋｘＣｊ關于論文使用授權的說明學位論文作者完全了解北京石油化工學院有關保留和使用學位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學位期間論文工作的知識產(chǎn)權單位屬北京石油化工學院。學校有權保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和電子版，允許學位論文被查閱和借閱；學?？梢怨紝W位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復制手段保存、匯編學位論文。論文暫不公開注釋：本學位論文屬于暫不公開范圍，在＿年解密后適用本授權書。非暫不公開論文注釋：本學位論文不屬于暫不公幵范圍，適用本授權書。

3、．作者簽名：蛟破；日期：＞０／＾．６Ｕ校內(nèi)導師簽名＾：日期：－ｆ－－桃學位論文數(shù)據(jù)集中圖分類號TQ032學科分類號530.2420論文編號1001720180130密級公開學位授予單位代10017學位授予單位名稱北京石油化工學院碼作者姓名趙鐵劍學號5220150130獲學位專業(yè)名稱化學工程獲學位專業(yè)代碼085216課題來源導師推薦研究方向化工能源論文題目合成氣制低碳烯烴核殼結構催化劑的制備及性能研究關鍵詞合成氣，低碳烯烴，核殼結構，費托合成，分子篩論文答辯日期2018.05.30*論文類型應用研究學位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱工作單位學科

4、專長校內(nèi)指導教師羅明生教授北京石油化工學院化學工程教授級高北京低碳清潔能源研校外指導教師邢愛華化學工程工究所評閱人1紀培軍教授北京化工大學化學工程評閱人2于曉燕教授河北工業(yè)大學高分子材料評閱人3岳長濤教授中國石油大學（北京）應用化學評閱人4答辯委員會主席金君素教授北京化工大學化學工程教授級高答辯委員1張曉昕石油化工科學研究院化學工程工中科院過程工程研究答辯委員2辛加余副研究員化學工程所答辯委員3李建剛教授北京石油化工學院化學工程答辯委員4禹耕之教授北京石油化工學院化學工程注：一.論文類型：1.產(chǎn)品研發(fā)2.工程設計3.應用研究4.工程/項目管理5.調(diào)研報告6.其他二.中圖

5、分類號在《中國圖書資料分類法》查詢。三.學科分類號在中華人民共和國國家標準（GB/T13745-9）《學科分類與代碼》中查詢。四.論文編號由單位代碼和年份及學號的后四位組成。摘要合成氣制低碳烯烴核殼結構催化劑的制備及性能研究摘要低碳烯烴是化學工業(yè)中最基礎也是最重要的工業(yè)原料，目前低碳烯烴主要通過石腦油的催化裂解來獲得，我國缺油富煤的能源結構，開發(fā)由煤、天然氣及生物質(zhì)代替原油生產(chǎn)低碳烯烴的路線，擺脫對進口原油的過度依賴具有重要的能源戰(zhàn)略意義。本文將費托合成沉淀鐵催化劑和被用于甲醇制烯烴反應的SAPO-34分子篩結合在一起，成功制備出具有核殼結構的費托催化劑，利用SAPO-

6、34分子篩的催化裂化性能，實現(xiàn)由合成氣直接制備低碳烯烴的方法。首先采用靜態(tài)水熱法合成了SAPO-34分子篩，考察合成液的硅鋁比和水的含量對合成分子篩的結構及酸性的影響。研究表明，在一定范圍內(nèi)提高分子篩合成液的硅鋁比，分子篩的結晶度、比表面積、平均孔徑以及強酸和弱酸的酸量均增加；提高合成液中水的摩爾比，分子篩的織構性質(zhì)沒有顯著的變化，但其酸量隨著水含量的增加而增加。當合成液中硅鋁比為0.6，水的摩爾比例為60時制備的SAPO-34分子篩最佳。采用物理黏附法將制備的SAPO-34分子篩包覆在鐵基費托催化劑的外表面，得到具有核殼結構的復合催化劑。該方法成功制備出包覆完好的分子

7、篩殼層，殼層連續(xù)致密，電鏡下觀察沒有出現(xiàn)裂紋和針孔等。根據(jù)鐵基催化劑添加的不同助劑，制備了系列核殼結構催化劑，并在反應溫度為325℃，壓力1MPa的條件下，考察了核殼結構及助劑對催化性能的影響。采用浸涂法在費托合成鐵基催化劑表面包覆SAPO-34分子篩，同樣得到了核殼結構的Fe@SAPO-34催化劑。在反應溫度為325℃，-1-1壓力1MPa，空速4.5SL·h·g(cat)，合成氣H2/CO為1時，考察了浸涂次數(shù)和浸涂液的配比對催化劑性能的影響。關鍵詞：合成氣，低碳烯烴，核殼結構，費托合成，分子篩IABSTRACTTHEPREPARAT