碳材料負載鈀納米顆粒催化還原六價鉻的性能研究

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1、北京化工大學學位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在導師的指導下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內容外，本論文不含任何其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律結果由本人承擔。作者簽名：施襲奎牽日期：絲!生：．璧．王立關于論文使用授權的說明學位論文作者完全了解北京化工大學有關保留和使用學位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學位期問論文工作的知識產權單位屬北京化工大學。學校有權保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤，

2、允許學位論文被查閱和借閱；學校可以公布學位論文的全部或部分內容，可以允許采用影印、縮印或其它復制手段保存、匯編學位論文。本學位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權書。作者簽名：魏美壘牽導師簽名：立璽盛絲。Et期：絲!竺：』!，王望日期：掣￡華．皇?！菀顚W位論文數(shù)據(jù)集刪Y㈣2刪62㈣8306中圖分類號TQl1’學科分類號530論文編號1001020140212密級公開學位授予單位代碼10010學何授予單位名稱北京化I：人學作者姓名魏英祥學號2011200212獲學位專業(yè)名稱化學．1：程與技術獲學位專業(yè)代碼08170l中央高?；究蒲袠I(yè)課題米

3、源研究方向納米催化劑務費項目論文題目碳材料負載鈀納米顆粒催化還原六價鉻的性能研究關鍵詞膨脹彳i墨，復合，才料，磁性材料，鉻污染，納米鈀催化劑論文答辯Et期2014年05月27日豐論文類型基礎研究學位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱r作單位學科專長指導教師涂偉霞副教授北京化_-i1：人學化學I：程評閱人1黃世萍教授北京化]：人學化學T程評閱人2張現(xiàn)仁：教授北京化工人學化學．I：程評閱人3評閱人4評閱人5答懶蝴曹達鵬教授北京化工大學化學二[程答辯委員1黃世萍教授北京化工大學化學工程答辯委員2張現(xiàn)仁教授北京化工大學化學工程答辯委員3密建國教授北京化工大

4、學化學工程答辯委員4劉志平副教授北京化工大學化學工程答辯委員5注：一．論文類型：1．基礎研究2．應用研究3．開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號在《中國圖書資料分類法》查詢。三．學科分類號在中華人民共和國國家標準(GB／T13745．9)《學科分類與代碼》中查詢。四．論文編號由單位代碼和年份及學號的后四位組成。摘要碳材料負載鈀納米顆粒催化還原六價鉻的性能研究快速發(fā)展的工業(yè)所帶來的鉻污染越來越引起人們的重視。在水體中，Cr(VI)的遷移能力強，是一種致畸、致癌的劇毒物質，而Cr(III)毒性低，能形成Cr(OH)3沉淀從而易從水體中去除，因此利用化學還原

5、法將高毒性的Cr(VI)還原成Cr(III)是處理鉻污染的有效途徑。在Pd催化劑作用下，利用還原劑甲酸能夠高效地還原Cr(VI)為Cr(III)，產物只有C02和H2。雖然Pd膠體催化劑具有較高的催化還原活性，但Pd膠體使用后難回收，制備負載型Pd催化劑可有效解決回收難的問題。本文制備了三種碳材料(膨脹石墨EG、SBA．15／EG、Fe304@C)，采用高分子輔助的浸漬法將Pd納米顆粒負載在以上三種材料上，作為催化劑用于以甲酸為還原劑的Cr(VI)催化還原反應，改變反應體系的pH、溫度以及催化劑的量，探究催化劑最佳的使用條件，并回收催化劑考察催化

6、劑用于多次反應的回收利用性能，研究內容包含以下幾點：(1)制備了膨脹石墨(EG)以及SBA．15／EG和Fe304@C兩種復合材料，三種碳材料多孔、性質穩(wěn)定，有利于Pd納米顆粒的負載和分散。其中，F(xiàn)e304@C的比表面積最大，比EG和SBA-15／EG吸附了更多的Pd。(2)三種載體負載Pd制備的催化劑能夠提升Pd的特性，如催化活性、熱穩(wěn)定性等。實驗結果表明三種催化劑催化還原Cr(VI)的活性均比Pd納米膠體的高。在25℃．65℃的區(qū)間內，三種催化劑隨著溫度的升高活T北京化T人學碩Ij學位論文性變大，而Pd納米膠體隨溫度升高其活性先升高后降低。不

7、同載體負載Pd后的催化劑的pH活性范圍不同。EG—Pd在pH--4．0時活性最高，F(xiàn)e304@C．Pd是3．0，而SBA．15／EG(I：I)．Pd的活性隨著pH的減小而逐漸增加。三種催化劑的反應速率都隨著催化劑量的增加先增加后逐漸趨于穩(wěn)定，說明了該反應為擴散控制。(3)三種催化劑的回收利用性能也各有差異。其中EG．Pd連續(xù)反應7次催化劑活性保持穩(wěn)定，SBA．15／EG(1：1)．Pd連續(xù)反應5次活性基本不變，第6次活性才出現(xiàn)下降現(xiàn)象，而Fe304@C—Pd的磁性回收實驗結果較差，催化劑的活性隨著反應次數(shù)的增加逐漸下降，尤其是第4次反應下降明顯。

8、關鍵宇：膨脹石墨，復合材料，磁性材料，鉻污染，納米鈀催化劑IIABSTRACTREDUCTIoNOFHEXA～ALENTCHROMIUM