碳包鐵負載納米鈀催化苯甲醇選擇氧化

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1、2011ChineseJournalofCatalysisVol.32No.11文章編號:0253-9837(2011)11-1693-09國際版DOI:10.1016/S1872-2067(10)60273-2研究論文:1693~1701碳包鐵負載納米鈀催化苯甲醇選擇氧化*張海,劉英,張勛高武漢大學化學與分子科學學院,湖北武漢430072摘要:以碳包鐵納米晶(Fe@C)為載體,采用浸漬法制備了一種磁可分離的Pd/Fe@C催化劑,并運用X射線熒光光譜、透射電鏡、X射線衍射和X射線光電子能譜對催化劑進行了表征.結(jié)果表明,納米Pd顆粒的粒徑分布在4~10nm,平均粒徑約為70nm

2、,Pd物種以Pd為主,其Pd3d5/2結(jié)合能為335.6eV.將該催化劑應用于苯甲醇選擇性氧化反應,考察了催化劑用量、溶劑、溫度對反應的影響以及催化劑的循環(huán)使用性能.結(jié)果表明,催化劑可使苯甲醇高選擇性生成苯甲醛,在催化劑用量(摩爾分數(shù))o為0.5%、乙腈為溶劑、80C常壓O2條件下,苯甲醇的氧化反應效果最佳(苯甲醇轉(zhuǎn)化率為96%,苯甲醛選擇性為95%).催化劑易于磁分離和回收,循環(huán)使用4次仍保持較佳的催化性能.關(guān)鍵詞:碳包鐵納米晶;鈀催化劑;苯甲醇;選擇性氧化;苯甲醛中圖分類號:O643文獻標識碼:A收稿日期:2011-07-19.接受日期:2011-08-24.*通訊聯(lián)系人

3、.電話/傳真:(027)68752136;電子信箱:xgzhang66@whu.edu.cn本文的英文電子版(國際版)由Elsevier出版社在ScienceDirect上出版(http://www.sciencedirect.com/science/journal/18722067).SelectiveOxidationofBenzylAlcoholCatalyzedbyPalladiumNanoparticlesSupportedonCarbon-CoatedIronNanocrystals*ZHANGHai,LIUYing,ZHANGXungaoCollegeofChe

4、mistryandMolecularSciences,WuhanUniversity,Wuhan430072,Hubei,ChinaAbstract:AmagneticseparablePdnanoparticlessupportedoncarbon-coatedironnanocrystals(Pd/Fe@C)catalystwaspreparedbyanimpregnationmethodandcharacterizedbyX-rayfluorescencespectroscopy,transmissionelectronmicroscopy,X-raydiffracti

5、on,andX-rayphotoelectronspectroscopy.ThesizeofthePdnanoparticlesrangedfrom4nmto10nmandtheaveragesizewasabout7nm.Theprincipal0componentofthePdnanoparticleswasdeterminedtobePdwithPd3d5/2bindingenergyat335.6eV.Theas-madecatalystwasappliedtotheselectiveoxidationofbenzylalcohol.Theeffectsontheox

6、idationofbenzylalcoholwereinvestigatedindetail,includingtheamountofcatalyst,thesolvent,thetemperature,andthecatalyticactivityofrecycling.TheresultsindicatedthatbenzaldehydecouldbeselectivelysynthesizedfrombenzylalcoholuponcatalysisbyPd/Fe@C.Theconversionofbenzylalcoholwas96%andtheselectivit

7、yforbenzalde-hydewas95%whenusing0.5%Pd/Fe@Ccatalystwithacetonitrileasasolventunderanoxygenatmosphereat80°C.Thecatalystcanbeeasilyseparatedmagneticallyandhighcatalyticactivitywasretainedafterrecyclingthecatalystfourtimes.Keywords:carbon-coatedironnanocrys

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