粘土礦物和土壤對不同形態(tài)砷的吸附—解吸特性研究

粘土礦物和土壤對不同形態(tài)砷的吸附—解吸特性研究

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1、摘要吸附和解吸是影響土壤中砷化合物遷移、轉(zhuǎn)化的重要過程,土壤中的不同形態(tài)的砷可與粘土礦物通過靜電吸附或?qū)P晕叫纬赏鈱踊騼?nèi)層配合物,這一作用受多種因素影響,如礦物類型、pH等。本研究選取高嶺石、凹凸棒石、蒙脫石、沸石四種土壤中典型礦物作為吸附劑,研究其對不同形態(tài)砷砷酸鹽As(Ⅴ)、亞砷酸鹽As(Ⅲ)和二甲基砷酸鹽DMA的吸附機理;同時探討pH值對不同形態(tài)砷吸附的影響。在此基礎(chǔ)上,采集紅壤、黃褐土、砂姜黑土三種土壤進(jìn)行砷的吸附-解吸,以明確不同類型土壤吸附砷的規(guī)律。研究的主要結(jié)果如下:1.隨初始砷濃度的升高,粘土礦物對不同形

2、態(tài)砷的吸附量逐漸增加,到一定濃度時,吸附量的增加逐漸減緩。常溫條件下,不同粘土礦物對砷的吸附可用Langmuir和Freundlich方程很好的擬合,吸附能力為高嶺石>凹凸棒石>蒙脫石>沸石。這與粘土礦物的比表面積和結(jié)構(gòu)組成有關(guān):粘土礦物的比表面積越大,吸附能力越強;粘土礦物中Si/Al越小,吸附能力越強。不同形態(tài)砷在粘土礦物上的吸附為As(Ⅴ)>As(Ⅲ)>DMA。粘土礦物中鋁四面體對As(Ⅴ)的吸附能力大于As(Ⅲ)。DMA可能是由于它的甲基基團影響了其分子形狀,降低了表面吸附位點的空間兼容性,因此降低了DMA在粘土礦

3、物上的吸附。2.pH對不同形態(tài)砷在高嶺石和蒙脫石上吸附影響趨勢相同。As(Ⅴ)在pH為4.0時得到最大吸附量,As(Ⅲ)在pH為9.0時得到最大吸附量,DMA在pH為5.0時得到最大吸附量。pH對粘土礦物對砷吸附的影響與粘土礦物的pHPZC和不同形態(tài)砷的解離常數(shù)有關(guān):pH<pHPZC時,粘土礦物帶正電荷,吸附能力較強,pH>pHPZC時,粘土礦物帶負(fù)電荷,吸附減少;pH<pKa1時砷呈分子狀態(tài),與粘土礦物中的≡Al(OH)形成絡(luò)合物而進(jìn)行吸附,pH>pKa1時砷呈離子狀態(tài),與粘土礦物的表面電荷產(chǎn)生靜電引力而進(jìn)行吸附。3.隨

4、著初始砷濃度的增加,三種土壤對砷的吸附量均逐漸增加,至較高濃度時吸附量變化較小。最大吸附量大小順序為紅壤>黃褐土>砂姜黑土。不同土壤對砷的吸附可用Freundlich方程很好的擬合,吸附能力與實驗所得結(jié)果一致??傮w而言,酸性條件,含有鐵、鋁礦物,粘粒含量高的土壤會表現(xiàn)出較好的吸附效果。4.本實驗對吸附不同濃度砷后的土壤進(jìn)行等溫解吸試驗。結(jié)果表明,隨著初始砷添加濃度的增加,各類型土壤對砷的解吸量均呈上升趨勢。其中幾種土壤中,紅壤解吸的砷量較其它土壤高,砂姜黑土解吸量最少,這一規(guī)律與土壤對砷的吸附規(guī)律一致,可見吸附砷后的解吸量

5、與吸附量呈對應(yīng)關(guān)系,即解吸量隨土壤吸附量的增加而增加,但兩者間的大小并不一致,解吸量要明顯小于吸附的砷量,存在一定的滯后現(xiàn)象,這與土壤對砷的結(jié)合能力有關(guān)。幾種土壤解吸的砷量與吸附-I-砷量間呈正相關(guān)關(guān)系,紅壤的解吸量較高,黃褐土和砂姜黑土較少,而解吸率則表現(xiàn)出不同的規(guī)律,紅壤解吸率最小,黃褐土居中,砂姜黑土的解吸率最高。關(guān)鍵詞:As(Ⅴ),As(Ⅲ),DMA,吸附,解吸-II-AbstractTheadsorptionanddesorptionaffectthemigrationandtransformationofars

6、eniccompoundsinsoil.thedifferentformsofarsenicinthesoilformcomplexesoftheouterorinnerlayerwithclaymineralsbyelectrostaticadsorptionorspecificadsorption.thisroleisaffectedbymanyfactors,suchasmineraltype,pH,etc.Thestudytakeskaolinite,attapulgite,montmorillonite,zeol

7、itefourtypicalmineralsinsoilsasadsorbenttostudyadsorptionmechanismdifferentspeciesofarsenic,As(Ⅴ)、As(Ⅲ)andDMAandexplorestheinfluenceofpHonthearsenicadsorption.Onthisbasis,studytheadsorptionanddesorptionofarsenictoclarifythelawofadsorptionofarseniconthedifferenttyp

8、esofsoilsbycollectingredsoil,cinnamonsoil,limeconcretionblacksoil.Themainfindingsofthestudyareasfollows:1.Withinitialarsenicconcentrationincreasing,thea

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