聚乙烯亞胺-木質(zhì)素基吸附材料制備與性能研究

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1、萬(wàn)方數(shù)據(jù)學(xué)校代碼：10225學(xué)號(hào)：B14158學(xué)位論文聚乙烯亞胺一木質(zhì)素基吸附材料制備與性能研究指導(dǎo)教師姓名：申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：論文提交日期：授予學(xué)位單位：張繼國(guó)戚大偉教授博士2014年10月東北林業(yè)大學(xué)方桂珍教授學(xué)科專(zhuān)業(yè)：森林工程論文答辯日期：2014年12月12日授予學(xué)位日期：答辯委員會(huì)主席：論文評(píng)閱人：素歲厶櫛素大學(xué)萬(wàn)方數(shù)據(jù)UniversityCode：10225RegisterCode：B14158DissertationfortheDegreeofDoctorStudyonPreparationandPropertiesofPolyethyleneimine--LigninBasedA

2、dsorbentsCandidate：Supervisor：AssociateSupervisor：AcademicDegreeApphedfor：Speciality：Dateof0ralExamination：University：ZhangJiguoProf．QiDaweiFangGuizhenDoctorForestEngineeringDecember,2014NortheastForestry萬(wàn)方數(shù)據(jù)摘要隨著我國(guó)工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展，含有重金屬和染料的廢水的排放量越來(lái)越大，對(duì)于環(huán)境的威脅越來(lái)越嚴(yán)重，高效快速去除廢水中重金屬和染料已成為當(dāng)今環(huán)保領(lǐng)域的重點(diǎn)研究問(wèn)題。木質(zhì)素由于其具有來(lái)源廣

3、泛、價(jià)格低廉、可再生、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)在許多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。研究表明，對(duì)木質(zhì)素進(jìn)行化學(xué)改性制備的吸附材料可以吸附廢水中的金屬離子和染料分子，已經(jīng)得到廣泛的關(guān)注和應(yīng)用。本論文依據(jù)交聯(lián)和靜電自組裝的方法及原理，以堿木質(zhì)素和木質(zhì)磺酸鈉為原料，進(jìn)行系列結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，在溫和條件下制備了四種非磁性木質(zhì)素基吸附材料，并通過(guò)包埋的方法對(duì)其進(jìn)一步負(fù)載磁性，又制備了四種磁性木質(zhì)素基吸附材料，以產(chǎn)物的吸附量和含氮量為指標(biāo)，通過(guò)單因素試驗(yàn)優(yōu)化了吸附材料的合成條件。采用掃描電鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、x．射線光電子能譜(XPS)、X一射線衍射(XRD)、震動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)等對(duì)吸附材料的結(jié)構(gòu)、形

4、貌和磁性能進(jìn)行表征。用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP．MS)測(cè)定了吸附材料對(duì)重金屬離子Cu2+和Pb2+的吸附性能，利用雙光束紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(UV)測(cè)定了他們對(duì)甲基橙和黑ATT染料的吸附性能，并研究了吸附溫度、溶液的pH、初始濃度、吸附時(shí)間四個(gè)因素對(duì)吸附性能的影響，考察了吸附過(guò)程的動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)和吸附等溫線。本研究為木質(zhì)素資源的開(kāi)發(fā)再利用提供了大量的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和技術(shù)支持。具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：以堿木質(zhì)素(AL)和聚乙烯亞胺(PEI)為原料，在水介質(zhì)中，通過(guò)戊二醛的交聯(lián)作用，制備了聚乙烯亞胺。堿木質(zhì)素(PEI．AL)吸附材料。并對(duì)PEI．AL進(jìn)一步包埋磁性Fe304，制備出了磁性聚乙烯亞胺

5、一堿木質(zhì)素(Fe304一PEI—AL)吸附材料。以PEI．AL的含氮量和對(duì)甲基橙、Pb2+的吸附量為指標(biāo)，通過(guò)單因素試驗(yàn)，確定了PEI．AL較佳的合成條件為：AL和PEI的質(zhì)量比為1：1．5，反應(yīng)溫度25℃，反應(yīng)時(shí)間2h，戊二醛用量20％，該條件下產(chǎn)物的含氮量10．72％，甲基橙和Pb2+的吸附量分別為80．26mg-g。1和103．78mg·g～。PEI—AL和Fe304．PEI—AL對(duì)甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程均符合擬二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。PEI—AL和Fe304．PEI．AL對(duì)cu2+和Pb2+的吸附符合Langmuir模型，屬于單分子層均勻表面吸附，對(duì)甲基橙和

6、黑ATT的吸附符合Freundlich模型，屬于非均勻表面吸附。PEI．AL和Fe304一PEI．AL對(duì)Cu2+和Pb2+的吸附熱力學(xué)結(jié)果表明，吸附過(guò)程是一個(gè)放熱和熵減小的自發(fā)過(guò)程，而對(duì)甲基橙和黑ATT的吸附是一個(gè)吸熱和熵增加的自發(fā)過(guò)程。以木質(zhì)素三甲基季銨鹽(QL)和聚乙烯業(yè)胺(PEI)為原料，在水介質(zhì)中，以戊二：醛為交聯(lián)劑，在水溶液中制備了聚乙烯亞胺．木質(zhì)素三甲基季銨鹽(PEI—QL)吸附材料。并進(jìn)一步對(duì)磁性Fe304進(jìn)行包埋，制各出了磁性聚乙烯亞胺一木質(zhì)素三甲基季銨鹽(Fe304．PEI．QL)吸附材料。以Fe304．PEI．QL的含氮量和對(duì)甲基橙、Pb2+的吸附量為指標(biāo)，通過(guò)單因素試驗(yàn)

7、，確定了較佳的合成條件為：QL和PEI質(zhì)量比為1：l，反應(yīng)溫度萬(wàn)方數(shù)據(jù)摘要35℃，反應(yīng)時(shí)間3h，戊二醛用量25％，該條件下產(chǎn)物的含氮量11．97％，甲基橙吸附量為126．7ling·g～，Pb2+的吸附量119．02mg·g～。PEI—QL和Fe304．SL．PEI對(duì)甲基橙、黑ATT、Cu2+和Pb2+的的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合擬二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型：PEI—QL和Fe304一PEI．OL對(duì)Cu2+和Pb2+的吸附