銀納米粒子對陣列銀膜結(jié)構(gòu)的表面等離激元耦合特性

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1、博士學(xué)位論文銀納米粒子對陣列?銀膜結(jié)構(gòu)的表面等離激元耦合特性SURFACEPLASMONPOLARITONSCOUPLINGCHARACTERISTICSOFSILVERNANOPARTICLEPAIRSARRAYONTHETHINSILVERFILM常穎哈爾濱工業(yè)大學(xué)2014年6月萬方數(shù)據(jù)國內(nèi)圖書分類號：O437學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號：530密級：公開理學(xué)博士學(xué)位論文銀納米粒子對陣列?銀膜結(jié)構(gòu)的表面等離激元耦合特性博士研究生：常穎導(dǎo)師：姜永遠(yuǎn)教授申請學(xué)位：理學(xué)博士學(xué)科：光學(xué)所在單位：物理系答辯日期：2014年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)大學(xué)萬方數(shù)據(jù)Classi

2、fiedIndex:O437U.D.C:530DissertationfortheDoctoralDegreeinScienceSURFACEPLASMONPOLARITONSCOUPLINGCHARACTERISTICSOFSILVERNANOPARTICLEPAIRSARRAYONTHETHINSILVERFILMCandidate：ChangYingSupervisor：Prof.JiangYongyuanAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofScienceSpeciality：OpticsAffiliation：DepartmentofP

3、hysicsDateofDefence：June,2014Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology萬方數(shù)據(jù)摘要摘要表面等離激元（SurfacePlasmonPolaritons，SPPs）是一種由金屬表面的自由電子與外界光子相互作用形成的表面電磁振蕩模式。其強(qiáng)烈的局域束縛特性使衍射極限得以突破，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)亞波長尺度范圍內(nèi)光的傳導(dǎo)與控制。此外，SPPs在表面增強(qiáng)光譜、生物化學(xué)傳感及提高非線性光學(xué)信號等很多領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用背景和發(fā)展?jié)摿?。金屬納米粒子對陣列?銀膜結(jié)構(gòu)作為一種獨(dú)特的微納復(fù)合結(jié)構(gòu)，不僅可以利用

4、納米粒子對的局域表面等離激元（LocalizedSurfacePlasmon，LSP）耦合產(chǎn)生“熱點(diǎn)”效應(yīng)，同時(shí)利用納米粒子對陣列的周期性還可以實(shí)現(xiàn)對銀膜?電介質(zhì)界面SPPs模式的激發(fā)與調(diào)控，所以該結(jié)構(gòu)也稱作LSP/LSP/SPPs（LLS）結(jié)構(gòu)。本文主要討論該結(jié)構(gòu)中的納米粒子對的LSP耦合效應(yīng)與銀膜上SPPs的耦合效應(yīng)。采用密度泛函理論研究了銀納米團(tuán)簇同質(zhì)二聚體和異質(zhì)二聚體的非線性極化率增強(qiáng)特性。討論了銀納米團(tuán)簇二聚體的超極化率隨兩個納米團(tuán)簇單體之間的距離變化情況，不同于經(jīng)典理論所預(yù)測的單調(diào)變化趨勢，二聚體的非線性極化率在合適的間距下可以得到最大增強(qiáng)。與兩個納米團(tuán)簇單體的

5、極化率之和相比，平行于二聚體對稱軸方向的極化率張量縱向分量增強(qiáng)更為明顯。分析了銀納米團(tuán)簇極化率增強(qiáng)機(jī)制，同質(zhì)二聚體第二超極化率增強(qiáng)來自于最高占據(jù)分子軌道與最低未占據(jù)分子軌道之間的躍遷，而異質(zhì)二聚體第一超極化率增強(qiáng)則來自于兩個單體團(tuán)簇之間的電荷轉(zhuǎn)移。利用多重散射理論討論了銀納米粒子對陣列?銀膜結(jié)構(gòu)的多模式表面等離激元耦合激發(fā)。水平排列的納米粒子對構(gòu)成了具有復(fù)式晶格微納結(jié)構(gòu)，其倒格矢提供多種相位匹配模式足以同時(shí)激發(fā)銀膜界面的不同表面等離激元模式，包括銀膜?空氣界面的SPPair和銀膜?石英界面的SPPqua模式。通過調(diào)節(jié)微納結(jié)構(gòu)幾何參數(shù)可以對表面等離激元模式進(jìn)行調(diào)控，銀納米粒子

6、間距的調(diào)節(jié)實(shí)現(xiàn)了納米粒子LSP與銀膜SPPs的共振能量轉(zhuǎn)移，銀膜厚度的調(diào)節(jié)則實(shí)現(xiàn)了銀膜界面上SPPair和SPPqua之間的表面共振模式轉(zhuǎn)換。同樣基于多重散射理論計(jì)算了豎直排列的銀納米粒子對陣列?銀膜結(jié)構(gòu)的表面等離激元共振吸收光譜。與納米粒子單體陣列引起的共振吸收相比，納米粒子對陣列使得銀膜上SPPs的共振吸收約增強(qiáng)了4倍。該增強(qiáng)來源于兩個納米粒子間的LSP對稱耦合模式和反對稱耦合模式。進(jìn)一步分析了LSP耦合程度隨納米粒子對間距的變化趨勢，發(fā)現(xiàn)水平方向間距變化同樣影響納米粒子對的-I-萬方數(shù)據(jù)哈爾濱工業(yè)大學(xué)理學(xué)博士論文LSP耦合模式，在合適的激發(fā)波長下可以實(shí)現(xiàn)入射光能量的定

7、向傳輸以及定位束縛?；谪Q直排列的銀納米粒子對陣列結(jié)構(gòu)，改變上層納米粒子半徑構(gòu)成非等徑銀納米粒子對陣列?銀膜復(fù)合結(jié)構(gòu)，研究該復(fù)合體系中納米粒子LSP與銀膜SPPs的耦合效應(yīng)。隨著納米粒子尺寸的變化，非等徑納米粒子對的LSP呈現(xiàn)出電偶極和電四極共振特性。由于納米粒子激發(fā)的LSP是一種離散共振模式，而銀膜表面的SPPs為連續(xù)共振模式，二者相互干涉后形成非對稱線型的Fano共振。在反射光譜中該共振模式存在明顯谷值，并且對外部介電環(huán)境非常敏感，-3其靈敏度可以達(dá)到~1.5?10RIU/nm。關(guān)鍵詞：表面等離激元；局域等離激