資源描述：
《合成氣一步法制備二甲醚核殼結(jié)構(gòu)催化劑的制備、表征及其反應(yīng)性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、萬方數(shù)據(jù)聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：至皇豳日期：型絲五122關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②學(xué)?？梢圆捎糜坝 ⒖s印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校
2、可以學(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：至塞廂日期：2咝么叢導(dǎo)師簽名：萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文合成氣一步法制備二甲醚核殼結(jié)構(gòu)催化劑的制備、表征及其反應(yīng)性能研究JIIIIIIIIIIIIIIIUlIIIY2693013摘要近年來，隨著工業(yè)的發(fā)展，我國能源利用的緊張形勢不斷加劇。而我國目前為“缺油少氣富煤”的能源現(xiàn)狀，所以基于我國的煤炭資源優(yōu)勢，積極開發(fā)新路線以豐富的煤炭資源為主要原料生產(chǎn)潔凈替代燃料是解決我國能源緊張的一條有效途徑。二甲醚(DME)是
3、一種新興的基本化工原料，除此之外，由于二甲醚十六烷值高且污染少，在未來能源領(lǐng)域，還可替代煤氣和石油液化氣(LPG)作為一種潔凈的民用燃料使用，被譽(yù)為“21世紀(jì)的清潔能源”。合成氣一步法制備二甲醚(Syngastodimethylether,STD)技術(shù)可以充分利用我國煤炭資源優(yōu)勢，彌補(bǔ)我國石油資源的不足、緩解能源利用和環(huán)境污染的矛盾，實(shí)現(xiàn)煤炭的清潔利用。而STD技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵是制備具有高活性和穩(wěn)定性的復(fù)合催化劑，這類復(fù)合催化劑通常包括甲醇合成催化劑和甲醇脫水催化劑兩種活性組分。本文通過簡單的水熱法合成(兩步法或一步法)制備具有核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化
4、劑CZA@A1203，該催化劑同時(shí)包含甲醇合成和甲醇脫水兩種活性組分，另外通過添加PVA作為粘結(jié)劑獲得復(fù)合催化劑CZA@A1203．PVA。本文采用固定床反應(yīng)器裝置將實(shí)驗(yàn)制備的所有復(fù)合催化劑用于STD反應(yīng)中，反應(yīng)條件均為：260℃、5MPa、1500mL／(h·g。at)。其研究結(jié)果如下：(1)兩步法：首先CZA和葡萄糖溶液在水熱條件下制備水熱碳層包裹萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文CZA的樣品CZA@C，然后將已烘干的CZA@C與硝酸鋁溶液在水熱條件下合成復(fù)合催化劑CZA@A1203。由DRIFTS和SEM表征提出了合成具有核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)
5、合催化劑CZA@A1203的機(jī)理：葡萄糖在水熱條件下生成碳球，碳球堆積吸附在CZA的表面，其表面豐富的功能化基團(tuán)吸附硝酸鋁溶液中的AP+離子，進(jìn)一步焙燒除碳后，得到A1203包裹CZA的具有核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑CZA@A1203。SEM表征可知，復(fù)合催化劑CZA@：Alz03是以甲醇合成催化劑CZA為內(nèi)核，甲醇脫水催化劑A1203為殼，具有核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑。與物理混合制備的復(fù)合催化劑CZA．M相比，復(fù)合催化劑CZA@lAl203的DME選擇性較高，這是由于核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合催化劑擁有獨(dú)特結(jié)構(gòu)優(yōu)勢的“限制效應(yīng)”，使得核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑中甲醇脫水催
6、化劑A1203的脫水效率更高。(2)一步法：以葡萄糖、蔗糖、可溶性淀粉作為生物質(zhì)模板劑、硝酸鋁作為鋁源制備得到以甲醇合成催化劑CZA為內(nèi)核、甲醇脫水催化劑A1203為殼層的核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑CZA@A1203。通過改變合成過程中的參數(shù)(合成溫度、合成時(shí)間、硝酸鋁濃度、模板劑種類)可以改變樣品CZA@A1203的殼層厚度，進(jìn)而影響CZA@A1203在STD反應(yīng)中的催化活性，其中CO轉(zhuǎn)化率最高為35．2％，DME選擇性為61．1％。與兩步法相比，一步法制備的復(fù)合催化劑具有更高的CO轉(zhuǎn)化率和DME選擇性，這可能是由于一步法縮短葡萄糖與CZA的接觸時(shí)間
7、，減小水熱條件下葡萄糖生成的有機(jī)酸副產(chǎn)物對內(nèi)核CZA的表面結(jié)構(gòu)破壞。(3)以PVA為粘結(jié)劑制備得到復(fù)合催化劑CZA@}Alz03-PVA。由SEM表征可知，與一步法中制備的復(fù)合催化劑CZA@A1203相比，復(fù)合催化劑萬方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文CZA@A1203一PVA的表面裂痕減少；由SEM—EDS可知，PVA濃度對復(fù)合催化劑CZA@A1203．PVA的殼層厚度影響較小，且在同等條件下，復(fù)合催化劑CZA@A1203一PVA的殼層厚度隨著鋁量的增加而增大。但復(fù)合催化劑CZA@A1203一PVA的殼層厚度均小于同等條件下未添加PVA的復(fù)
8、合催化劑CZA@A1203，這是由于PVA溶液含有的自由羥基基團(tuán)與AP+離子形成螯合鍵，降低了A13+離子與內(nèi)核CZA結(jié)合的概率。通過改變合成過程中的
