新型石墨烯納米材料的合成在電化學中應用

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1、.新型石墨烯納米材料的合成在電化學中的應用石墨烯是碳原子緊密堆積成單層二維蜂窩狀晶格結構的一種碳質新材料。自從2004年發(fā)現(xiàn)以來石墨烯以其獨特的電學、力學、熱學和光學等性能,引起了人們的極大關注,在復合材料、納米器件及能量儲存等方面有著廣泛的應用前景。本論文以石墨烯的不同修飾電極為研究對象,探討其在電化學方面的應用。本論文得到的主要結果如下:1.用化學氧化法將碳納米管解開制備氧化石墨烯,然后分別通過化學還原和電化學還原方法得到石墨烯材料,并用透射電子顯微鏡(TEM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、能量散射譜(EDS)、X射線衍射譜(XRD)、X射線光電子能

2、譜(XPS)和拉曼光譜(Raman)等手段對其形貌、結構進行了表征。2.以鐵氰化鉀、煙酰胺腺嘌呤二核苷酸、抗壞血酸、過氧化氫、氧氣、多巴胺和尿酸等物質為探針分子,研究了氧化石墨烯、化學還原石墨烯和電化學還原石墨烯的電化學性能。結果發(fā)現(xiàn),與裸玻碳電極相比,石墨烯材料表現(xiàn)出了更好的電子轉移性能和電催化性能,使測定物的過電位大大降低。其中電化學催化能力由強至弱的排列順序為:電化學還原石墨烯>化學還原石墨烯>氧化石墨烯。3.用循環(huán)伏安法在氧化石墨烯修飾電極上制備了鈀/石墨烯復合納米材料,SEM和EDS研究表明鈀納米粒子成功地負載在石墨烯上。借助氫鍵和靜電相互作

3、用,氧化石墨烯和鈀納米粒子可以有序組裝在玻碳電極上,從而制備出鈀/石墨烯復合納米材料修飾電極。4.以鐵氰化鉀、煙酰胺腺嘌呤二核苷酸、抗壞血酸、過氧化氫、氧氣、多巴胺和尿酸為探針分子,通過電化學阻抗(EIS)、循環(huán)伏安(CV)、計時電流(CA)和示差脈沖(DVP)等方法研究了鈀/石墨烯復合納米材料修飾電極的電化學行為。結果發(fā)現(xiàn),在石墨烯和鈀的共同促進作用下,鈀/石墨烯復合納米材料修飾電極在鐵氰化鉀溶液里表現(xiàn)出更快的電子轉移能力,對煙酰胺腺嘌呤二核苷酸、抗壞血酸的氧化,過氧化氫、氧氣的還原反應都有很高的電催化活性。該復合納米材料同時對抗壞血酸、多巴胺、尿酸

4、擁有較好的催化效果,而且三者不相互干擾。我們也研究了甲醇在鈀/石墨烯復合納米材料修飾電極上的電催化氧化行為,其性能良好,有望應用在燃料電池中。本論文對石墨烯在生物傳感器中的應用進行了基礎性的研究。主要包括三部分內容:辣根過氧化物酶修飾石墨烯電極對H2O2的電催化研究;基于石墨烯負載納米鉑的葡萄糖生物傳感器;MB/RG、MB/GO復合材料修飾電極對NADH的電催化研究。具體的研究工作主要集中在以下幾部分:（1）利用辣根過氧化物酶能夠在石墨烯電極上實現(xiàn)直接電子轉移的性質,組裝了一種用電聚合吡咯的方法把HRP固定在石墨烯電極上的新的過氧化氫生物傳感器。研究了

5、此傳感器對過氧化氫的電催化行為和分析測定。...（2）將石墨烯作為催化劑載體制備了新型的葡萄糖生物傳感器。具體方法是先通過化學還原法將氯鉑酸和石墨氧化物同時還原得到Pt/RG的混合物,將鉑有效地固定在石墨烯載體上,之后制備了Pt/RG/GCE電極,并對此生物傳感器的催化性能進行研究。接著用電聚合的方式將葡萄糖氧化酶固定到Pt/RG/GCE電極表面制備了葡萄糖生物傳感器,并對此傳感器的性能進行研究。（3）制備了石墨烯（RG）和石墨氧化物（GO）修飾電極,對NADH在石墨烯（RG）和石墨氧化物（GO）薄膜修飾電極上的催化性能進行比較研究,結果表明石墨烯對N

6、ADH的催化性能明顯優(yōu)于石墨氧化物?；谶@一點,我們采用吸附的方法將NADH的介體麥爾多拉藍分別擔載在石墨烯和石墨氧化物上制備了有機-無機納米復合材料,研究并比較了麥爾多拉藍在石墨烯和石墨氧化物上的電化學行為以及對NADH的催化氧化行為。石墨烯是由sp2雜化碳原子構成的一種具有蜂窩狀六方點陣結構的二維納米材料,是構成其它維度碳材料的基礎。石墨烯的長程π共軛電子,使其具有優(yōu)異的熱學、機械和電學性能。因此,研究者對石墨烯未來在納米電子學、材料科學、凝聚態(tài)物理以及低維物理方面的應用產生了廣泛的興趣,但石墨烯在電子領域的應用受限于它的零帶隙特性。為了打開石墨烯

7、的帶隙,研究者探索了許多方法,比如剪裁石墨成量子點、納米帶、納米網格或者把石墨烯鋪到特殊的襯底上,其中一個可行的方法就是通過摻雜來調控石墨烯的電學性質,但本征石墨烯具有完美的蜂窩狀結構,很難通過雜質原子的摻雜來調控其電學性能,為此,本文重點對N+離子注入實現(xiàn)石墨烯的摻雜進行了探索。本文制備了機械剝離和還原氧化兩類石墨烯,利用光學顯微鏡、AFM、拉曼光譜、傅里葉紅外光譜、XPS、AES等手段對石墨烯進行了表征;對兩類石墨烯分別進行了N+離子注入和隨后的退火處理,成功實現(xiàn)了兩類石墨烯的摻雜;并制備了相應的石墨烯場效應晶體管,研究了其電學性能。得出的主要結果

8、如下:①利用表征石墨烯的重要工具——拉曼光譜,研究了石墨烯缺陷的變化與離子注入劑量之間的關系。