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《綠色催化新材料氮雜環(huán)過渡金屬配位超分子的設(shè)計(jì)及研究》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明本人承諾：所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下所取得的研究成果。論文中除特別加以標(biāo)注和致謝的地方外，不包含他人和其他機(jī)構(gòu)已經(jīng)撰寫或發(fā)表過的研究成果，其他同志的研究成果對本人的啟示和所提供的幫助，均已在論文中做了明確的聲明并表示謝意。學(xué)位論文作者簽名：壘盤疊娩學(xué)位論文版權(quán)的使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解遼寧師范大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，及學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交復(fù)印件或磁盤，允許論文被查閱和借閱。本文授權(quán)遼寧師范大學(xué)，可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫并進(jìn)行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文，并且本人電子文檔的
2、內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致。保密的學(xué)位論文在解密后使用本授權(quán)書。學(xué)位論文作者簽名：生：家k．墜蘢．指導(dǎo)教師簽名：簽名日期：如伽年上月歲。日遼寧師范大學(xué)碩士學(xué)位論文㈣㈧㈣0㈣㈣11Y2613263摘要在催化領(lǐng)域，環(huán)己烷的催化氧化體系始終是研究者們的研究熱點(diǎn)之一。環(huán)己烷氧化反應(yīng)的主產(chǎn)物是環(huán)己醇和環(huán)己酮。環(huán)己醇和環(huán)己酮是合成己內(nèi)酰胺、己二酸的有機(jī)原料，用以進(jìn)一步合成尼龍．6，6’、尼龍．6、聚酰胺．6、聚氨酯泡沫、醫(yī)藥、涂料、染料和潤滑油添加劑。然而，在傳統(tǒng)的環(huán)己烷氧化工業(yè)生產(chǎn)中，副產(chǎn)物多、選擇性低以及廢氣排放污染環(huán)境等問題仍然存在。因此，尋求一種具有高選擇性、高穩(wěn)定性及環(huán)境友好型催化劑
3、是亟待解決的研究性課題。本論文合成了兩類化合物，一類是含有IAA和phen(IAA=2一吲哚乙酸，phen=1，10．鄰菲咯啉)的過渡金屬配合物：Co(IAAh(phen)(H20)(1)和Ni(IAA)2(phen)(H20)(2)；另一類是H2L和H2dipic(H2L=2，6一二(5一甲基一1H一吡唑一3一基)吡啶；H2dipic=2，6一吡啶二羧酸)的過渡金屬配合物：[Fe(H2L)2]·(CH3COO)2·(0H)·H20(3)、CuCl2(H2L)(4)、[Ni(HL)2]‘4CHaCH20H(5)、[Cu(H2L)(dipic)]’0．5Glyeol‘2H20(6)和
4、[Ni(H2L)(dipic)]·0．5Glycol·2H20(7)。其中，配合物4-7是首次合成的。用X—ray單晶衍射方法測定了它們的晶體結(jié)構(gòu)，通過元素分析、紅外光譜和紫外光譜對其進(jìn)行了表征。此外，用X．ray粉末衍射對配合物3．7進(jìn)行了表征，并對配合物1-2進(jìn)行了熱穩(wěn)定性分析。主要對配合物1．7進(jìn)行了詳細(xì)的催化性質(zhì)研究。為了考察所合成的配合物是否可作為新型環(huán)己烷氧化的催化劑，我們將其應(yīng)用于以過氧化氫為氧化劑的均相環(huán)己烷氧化反應(yīng)中，討論了過氧化氫和硝酸的用量、反應(yīng)溫度不同溶劑、中間活性物種環(huán)己基過氧化氫的變化以及不同的酸助劑對催化劑催化活性的影響，進(jìn)而初步探討了反應(yīng)機(jī)理。關(guān)鍵詞
5、：過渡金屬超分子配合物；2，6一-(5一甲基一1H一吡唑．3一基)吡啶；環(huán)己烷氧化；均相催化；催化機(jī)理Greencatalyticmaterials：Thestudyonsynthesis，structureandthecatalyticactivityincyclohexaneoxidationoftransitionmetalsupramolecularcomplexesAbstractCatalyticoxidationofcyclohexane(Cy)hasattractedmuchattentionincatalyticchemistry．nemainproductsof
6、Cyoxidationarecyclohexanolandcyclohexanone，whichareimportantorganicmaterialsformeproductionofadipicacidandcaprolactum，andfurthersynthesizethenylon一6，6’，nylon一6，polyamide一6，polyurethanefoams，pharmaceuticals，paints，dyesandlubricatingadditives．However．therearesomeproblemsintheconventionalprocesso
7、fCvoxidation．such嬲muchby-products，lowselectivityandemissionsandenvironmentalpollution．Therefore，itisimperativetoseekahighselectivity,highstabilityandenvironmentallyfriendlycatalyst．Inthisthesis，Co(IAA)ffphen)(H20)(1)andNi(IAA)2(phen)(H2
