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1、北京化工大學碩士學位論文丙烷芳構化催化劑的研究姓名：侯煥娣申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工程指導教師：陳標華20050601北京化工大學碩士研究生學位論文丙烷芳構化催化劑的研究摘要低碳烴芳構化反應不僅能優(yōu)化利用油田和煉油廠的副產物丙烷等低碳烴，而且能制各重要的基本有機化工原料——芳烴。研究以丙烷為代表的低碳烴芳構化具有重要的現(xiàn)實意義。現(xiàn)有芳構化催化劑存在活性較低、穩(wěn)定性較差等問題，本工作旨在提高芳構化催化劑的穩(wěn)定性，探討丙烷芳構化的反應機理。采用離子交換法(如Fe3+、Ga3+、Zn2+、In3+)和浸漬法(非金屬P)等多種改性方法，對不同結構(A、
2、ZSM．5、MCM．22、B)和不同硅／鋁比(硅／鋁比為50、76、100)的分子篩進行了改性，制備了一系列丙烷芳構化分子篩催化劑：同時在合成納米ZSM．5分子篩的基礎上，制備了金屬／納米ZSM．5分子篩催化劑。對所制備的分子篩催化荊表征結果表明：(1)在酸性質方面；B分子篩具有較多的酸量，A型分子篩具有最少的酸量，MCM．22和ZSM．5分子篩具有較多的弱酸中心和較少的強酸中心：金屬離子改性使分子篩總酸量、B酸量下降，L酸量增加，而非金屬P改性使分子篩L酸量也減少；硅／鋁比增加，分子篩總酸量下降，酸強度減弱；粒徑減小，分子篩總酸量增加，弱酸所占比
3、例增加。(2)在孔道結構方面，金屬改性對孔道結構不產生明顯影響：小粒徑分子篩具有更大的比表面積和孔體積。在微型反應器上對制備的分子篩催化劑芳構化性能進行了評價，北京化工大學碩士研究生學位論文結果表明：(1)分子篩的催化性能與孔道結構密切相關，尤其是芳烴選擇性和催化劑的穩(wěn)定性受孔道影響較大。具有與苯分子動態(tài)直徑相近的ZSM．5分子篩具有較高的烷烴轉化率和芳烴選擇性。(2)Zn2十、Ga3+改性的分子篩具有較高的芳構化活性，烷烴轉化率和芳烴選擇性均得到提高；非金屬P改性改善了分子篩的穩(wěn)定性，但分子篩芳構化活性降低；(3)小粒徑的分子篩催化劑具有更大的比
4、表面積和更多的外表面活性中心，具有較高的催化活性，且小粒徑分子篩其晶內孔道長度縮短，產物擴散更容易，催化劑的穩(wěn)定性提高。丙烷在zn2+改性分子篩催化劑上芳構化的反應機理研究結果表明，烷烴在改性催化劑芳構化過程首先是烷烴在金屬離子的作用下直接脫氫或在強酸中心上裂解、氫轉移生成烯烴和碳正離子；然后烯烴和碳正離子在強酸中心上聚合、環(huán)化生成環(huán)烴；最后環(huán)烴在金屬離子作用下直接脫氫生成芳烴。丙烷在改性分子篩上芳構化過程是金屬離子和分子篩酸性中心共同作用的雙功能催化過程。關鍵詞：分子篩，丙烷芳構化，金屬離子改性兒北京化工大學碩士研究生學位論文STUDYoNTHE
5、CAB螂S夏SFoRPRon憫ARo劓嘲Z棚oNPropanedehydro·-aromatizationundernon·-oxidativeconditionsopensanewapproachtothedirecttransformationofpropaneintochemicals．Asreported，Zn／HZSM-5andGa／HZSM一5showgoodcatalyticperformanceforpropanedehydro—aromatization．However，thecarbonaceousdepositsheavily
6、formedduringthereactionandcausedtheseveredeactivationofthecatalysts．Thetargetofthisdissertationistostudythestabilityofcatalystsandthemechanismofpropanearomatizationonmetalmodificationcatalysts．Firstly,bymeansofion—exchangedandimpregnationmethods，zeolitesofdifferentporestructur
7、e(A，§，MCM一22，ZSM一5)anddifferentratioofsilicontoaluminiumweremodifiedwithmetalions(Fe3+，Ga3+，Zn2+)andnonmetalspecies．Secondly,nanosizedzeolitewassynthesizedbyhydrothermalsynthesisandion—exchangedmethods．Theresultsofzeolitecharacterizationindicatethat：(1)inacidity，Bwhichprocess1
8、2一memberbedringhassuperioracidsize，whiletheacidsizeofAtypezeo
