基于znhzsm-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動力學(xué)

基于znhzsm-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動力學(xué)

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1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動力學(xué)姓名:邱庭柱申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:辛峰2002.1.1ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動力學(xué)(由低碳烷烴在沸石催化劑上制取重要有機化工原料輕質(zhì)芳烴BTX(苯、甲苯及=甲苯)的方法越來越受到人們的重視。芳構(gòu)化過程中改性的ZSM.5催化劑容易積碳失活,近年來許多學(xué)者都針對這一失活過程進行了廣泛研究,但是很少有人提出失活動力學(xué)模型,因此,本文把通過大量實驗數(shù)據(jù)建立丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)過程中催化劑失活的動力學(xué)方程作為主要研究目標(biāo)。叉本文選擇ZnHZSM.5催化劑作為丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)失活動力

2、學(xué)研究的對象。通過對反應(yīng)系統(tǒng)的熱力學(xué)分析確定了適宜的反應(yīng)溫度范圍并對可能的產(chǎn)物分布作了預(yù)測;同時對實驗所得動力學(xué)數(shù)據(jù)進行初步分析,確定了影響芳構(gòu)化反應(yīng)的主要因素及其影響的方式;最后由簡化的芳構(gòu)化歷程推導(dǎo)出該反應(yīng)過程的失活動力學(xué)模型若干,并通過與實驗數(shù)據(jù)的擬合,計算出各個模型的參數(shù)和誤差,選定其中的適宜的模型作為最終的丙烷芳構(gòu)化失活動力學(xué)模型。/在反應(yīng)溫度為480-550。C,空時為7.0-38.0kg.s.mol~,壓力為常壓的條件下,、在CDS一810微反系統(tǒng)配套的管式積分反應(yīng)器內(nèi)實驗測定了ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的反應(yīng)速率,得到了反應(yīng)的失活動力學(xué)方程為

3、:k,:堡!當(dāng)!?!?1+KC6H6,乙Ⅳ。+Kc,乩,lc7Ⅳ。+KCsH]oPc。H。。以及一塑:生墨盤!堡竺!!竺:dt(1+KC6H。吃乩+Kc'地Pc'風(fēng)+KCsHIoPclH。。)2以上兩式中:女=2.。8×10一6exp(一!半)K矗乩=1.so×-o。5exp(墨』!奏;嬰)K。,乩=s.o,×·o一7ex一(!!!;;筍)‰以叭”6唧攔筍).

4、}。=7.54×lo一7exp(一』生:!;≠)通過模型的篩選和機理分析,確定了在丙烷芳構(gòu)化過程中二甲苯最有可能成為積炭源生物。上關(guān)鍵詞:丙烷<歹構(gòu)化jZnHZSM一5催化劑?失活動力學(xué)Deactivatio

5、nKineticsofAromatizationofpropaneoverZnHZSM一5CatalystAbstractAsanalternativemethodofproducingBTX(benzene,tolueneandxylene),theconversionoflightalkaneintoaromaticsonzeolitecatalystshasbeenarisinggreatinterestsofmanyresearchers.Althou咖someofthemthoroughlyinvestigatedthecatalysts’deactiva

6、tionduetocokinggenerallyregardedastheinevitableprocessduringaromatizationandthusoneofthekeyconsiderationsinreactordesign,feWpresented,forthedeactivationprocess,amanageablemathematicalmodelwhichintumwaswhatthewriterofthisthesisendeavoredtobuildup.Forthesakeofbeingtypical.propanearomatiz

7、ationonzincmottledHZSM一5catalystswassystematicallystudied.First,theproperreactiontemperaturewasdeterminedandpossibleproductsprofilesofBTXwerepredictedthroughtheanalysisofthermodynamicsofthereactionsystem.Second.a(chǎn)generalstudyonfactorsinfluencingpmpanearomatizationprocessWaSmadebyinterpr

8、etingtheexperimentaldata.Finally,thecokingmodelwasconstructedanditskineticconstantswerecalculated.Attemperatures480-550Celsiusdegrees,spacetimes7.0—38.0kg.S.mol。and0.1013MPa.thekineticsofthemainreactionanddeactivationreactionofpropanearomatizationonzincmodifledHZSM.5catalystsweredete

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