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1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動(dòng)力學(xué)姓名：邱庭柱申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專(zhuān)業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：辛峰2002.1.1ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的失活動(dòng)力學(xué)(由低碳烷烴在沸石催化劑上制取重要有機(jī)化工原料輕質(zhì)芳烴BTX(苯、甲苯及=甲苯)的方法越來(lái)越受到人們的重視。芳構(gòu)化過(guò)程中改性的ZSM．5催化劑容易積碳失活，近年來(lái)許多學(xué)者都針對(duì)這一失活過(guò)程進(jìn)行了廣泛研究，但是很少有人提出失活動(dòng)力學(xué)模型，因此，本文把通過(guò)大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)過(guò)程中催化劑失活的動(dòng)力學(xué)方程作為主要研究目標(biāo)。叉本文選擇ZnHZSM．5催化劑作為丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)失活動(dòng)力
2、學(xué)研究的對(duì)象。通過(guò)對(duì)反應(yīng)系統(tǒng)的熱力學(xué)分析確定了適宜的反應(yīng)溫度范圍并對(duì)可能的產(chǎn)物分布作了預(yù)測(cè)；同時(shí)對(duì)實(shí)驗(yàn)所得動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行初步分析，確定了影響芳構(gòu)化反應(yīng)的主要因素及其影響的方式；最后由簡(jiǎn)化的芳構(gòu)化歷程推導(dǎo)出該反應(yīng)過(guò)程的失活動(dòng)力學(xué)模型若干，并通過(guò)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合，計(jì)算出各個(gè)模型的參數(shù)和誤差，選定其中的適宜的模型作為最終的丙烷芳構(gòu)化失活動(dòng)力學(xué)模型。／在反應(yīng)溫度為480-550。C，空時(shí)為7．0-38．0kg．s．mol～，壓力為常壓的條件下，、在CDS一810微反系統(tǒng)配套的管式積分反應(yīng)器內(nèi)實(shí)驗(yàn)測(cè)定了ZnHZSM-5催化劑上丙烷芳構(gòu)化的反應(yīng)速率，得到了反應(yīng)的失活動(dòng)力學(xué)方程為
3、：k，：堡!當(dāng)!?！?1+KC6H6，乙Ⅳ。+Kc，乩，lc7Ⅳ。+KCsH]oPc。H。。以及一塑：生墨盤(pán)!堡竺!!竺：dt(1+KC6H。吃乩+Kc'地Pc'風(fēng)+KCsHIoPclH。。)2以上兩式中：女=2．。8×10一6exp(一!半)K矗乩=1．so×-o。5exp(墨』!奏；嬰)K。，乩=s．o，×·o一7ex一(!!!；；筍)‰以叭”6唧攔筍)．
4、}。=7．54×lo一7exp(一』生：!；≠)通過(guò)模型的篩選和機(jī)理分析，確定了在丙烷芳構(gòu)化過(guò)程中二甲苯最有可能成為積炭源生物。上關(guān)鍵詞：丙烷<歹構(gòu)化jZnHZSM一5催化劑?失活動(dòng)力學(xué)Deactivatio
5、nKineticsofAromatizationofpropaneoverZnHZSM一5CatalystAbstractAsanalternativemethodofproducingBTX(benzene，tolueneandxylene)，theconversionoflightalkaneintoaromaticsonzeolitecatalystshasbeenarisinggreatinterestsofmanyresearchers．Althou咖someofthemthoroughlyinvestigatedthecatalysts’deactiva
6、tionduetocokinggenerallyregardedastheinevitableprocessduringaromatizationandthusoneofthekeyconsiderationsinreactordesign，feWpresented，forthedeactivationprocess，amanageablemathematicalmodelwhichintumwaswhatthewriterofthisthesisendeavoredtobuildup．Forthesakeofbeingtypical．propanearomatiz
7、ationonzincmottledHZSM一5catalystswassystematicallystudied．First，theproperreactiontemperaturewasdeterminedandpossibleproductsprofilesofBTXwerepredictedthroughtheanalysisofthermodynamicsofthereactionsystem．Second．a(chǎn)generalstudyonfactorsinfluencingpmpanearomatizationprocessWaSmadebyinterpr
8、etingtheexperimentaldata．Finally,thecokingmodelwasconstructedanditskineticconstantswerecalculated．Attemperatures480-550Celsiusdegrees，spacetimes7．0—38．0kg．S．mol。and0．1013MPa．thekineticsofthemainreactionanddeactivationreactionofpropanearomatizationonzincmodifledHZSM．5catalystsweredete
