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《磷化物整體式催化劑的制備與加氫脫硫性能研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文磷化物整體式催化劑的制備與加氫脫硫性能研究姓名：董亮申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：季生福20090531摘要磷化物整體式催化劑的制備及加氫脫硫性能研究過渡金屬磷化物在加氫脫硫及脫氮方面表現(xiàn)出了極為優(yōu)異的催化活性。整體式催化劑作為一種新型催化劑，內(nèi)部為規(guī)整的蜂窩狀結(jié)構(gòu)，其載體大多為金屬或陶瓷類材料，與傳統(tǒng)的顆粒狀催化劑相比，具有床層壓降底和內(nèi)擴(kuò)散阻力小等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于氮氧化物脫除和易揮發(fā)有機(jī)物(VOC)催化燃燒等反應(yīng)過程，但在油品脫硫領(lǐng)域中的應(yīng)用報(bào)道尚少。本論文研究了整體式催化劑載體的處理?xiàng)l
2、件，堇青石蜂窩陶瓷作為載體，把硝酸鎳及磷酸直接加入到鋁溶膠中，通過浸漬法將磷化鎳前驅(qū)體一步引入涂敷到載體上再通過程序升溫還原得到了磷化鎳／A1203／堇青石整體式催化劑，并對其表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行了XRD表征，以二苯并噻吩(DBT)的十氫萘溶液為模型油評價(jià)了催化劑的加氫脫硫活性；同時(shí)以不同開孔率的堇青石蜂窩陶瓷作為載體，把硝酸鎳及磷酸直接加入到硅溶膠中，將磷化鎳前驅(qū)體一步引入涂敷到載體上，再通過程序升溫還原得到了磷化鎳／Si02／堇青石整體式催化劑，并對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，以二苯并噻吩(DBT)的十氫萘溶液為模型油評價(jià)了催化劑的加氫脫硫
3、活性。以二苯并噻吩(DBT)的十氫萘溶液為模型油的催化劑催化活性的評價(jià)表明：以鋁溶膠為過渡載體的整體式催化劑活性較差，活性隨鎳含量增大而升高，隨反應(yīng)溫度的升高而變大，但所制得的樣品的最高脫硫效率仍低于30％。與之相比，采用硅溶膠為過渡載體制備成的整體式催化劑性能摘要較好，評價(jià)結(jié)果表明硅溶膠為過渡載體制備成的整體式催化劑的加氫脫硫活性隨Ni含量的增加而升高，隨反應(yīng)溫度的升高而變大。磷化鎳／Si02／堇青石整體式催化劑中，Ni含量小于3．2wt％時(shí)，磷化鎳在堇青石表面高度分散，Ni含量大于6．4wt％時(shí)，催化劑的活性相是Ni2P，
4、催化劑的孔徑在3．6nm左右，催化活性層厚度約為209m。在液時(shí)空速(LHSV)為1．9h‘1時(shí)，Ni含量為12．8wt％的催化劑具有最高的加氫脫硫活性，在360℃時(shí)二苯并噻吩的轉(zhuǎn)化率為92．O％，聯(lián)苯的選擇性為69．8％，環(huán)己基苯的選擇性為30．2％，反應(yīng)主要按直接脫硫機(jī)理進(jìn)行。考察了磷鎳比和活性膠制備方法對活性的影響，隨著P／Ni的增加，催化劑對DBT的轉(zhuǎn)化率呈先變大后變小，再趨于平緩的趨勢，樣品XRD譜圖顯示，Ni2P的衍射峰強(qiáng)隨P／Ni的增加先增強(qiáng)后變?nèi)?，在P／Ni=0．8時(shí)，Ni2P衍射峰最強(qiáng)，活性也最好；先制備磷酸
5、鎳粉末然后加入過渡膠球磨混合均勻的間接制備方法催化劑活性相比直接法要簡單但活性較差。關(guān)鍵詞：整體式催化劑，磷化物，加氫脫硫，二苯并噻吩，XRD，堇青石，SEM，BETIIABSTRACTSTUDYoNPREl’ARATIoNANDHYDRoDESULFURIZATIoNPRoPERTIESoFPHoSPHIDEMoNoLITHICCATALYSTSABSTRACTTransitionmetalphosphideshaveshownexcellentcatalyticactivityinhydrodesulfurization(
6、HDS)andhydrodenitrogenation(HDN)reactions．Monolithiccatalystsasnew—typecatalystshavehoneycombstructureusuallyusingmetalorceramicmaterialsassupports．Comparedwiththeconventionalpelletcatalysts，monolithiccatalystshavemuchbettermasstransferperformanceandmuchlowerpressur
7、edrop．Theyhavebeenwidelyappliedintheenvironmentalfield．ButtherearefewreportsinHDSusingmonolithiccatalysts．Inthispaper,thetreatmentconditionsformonolithiccatalystsupportswereinvestigated．First，thenickelphosphideprecursorsweredirectlycoatedonthecordieritebyimpregnatin
8、galuminasolcontainingnickelnitrateandphosphoricacid，andthennickelphosphide／A1203／cordieritecatalystswerepreparedbytemperature-programmedre
