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《試析無機(jī)鈦硅分子篩催化氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)制備環(huán)氧氯丙烷》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、湘潭大學(xué)碩士學(xué)位論文無機(jī)鈦硅分子篩催化氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)制備環(huán)氧氯丙烷姓名：肖沙申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：周繼承20070501摘要環(huán)氧氯丙烷（Epichlorohydrin，簡稱EP），又稱1-氯-2，3-環(huán)氧丙烷或表氯醇是一種用途廣泛的基本有機(jī)化工原料。工業(yè)生產(chǎn)環(huán)氧氯丙烷的方法主要有氯丙烯法和醋酸烯丙酯法，二者都存在設(shè)備腐蝕較嚴(yán)重，副產(chǎn)物多，產(chǎn)生大量廢水的工藝問題，對(duì)環(huán)境有很大的污染。鈦硅沸石分子篩自成功合成以來，一直受到催化工作者的關(guān)注。鈦硅沸石分子篩在以雙氧水為氧化劑的低溫氧化反應(yīng)中具有特殊的催化性能，其反應(yīng)條件溫和，選擇性高，副產(chǎn)品為水，對(duì)環(huán)境無污染。但研究大多以經(jīng)典
2、法或修正法合成的TS-1為催化劑，由于其合成成本高、顆粒小難于與產(chǎn)物分離從而限制了它在工業(yè)上的應(yīng)用。針對(duì)鈦硅沸石分子篩催化氧化反應(yīng)體系，開發(fā)降低鈦硅沸石分子篩合成成本的技術(shù)和產(chǎn)物的分離技術(shù)，是今后努力的方向。無機(jī)鈦硅原料體系合成的鈦硅分子篩，采用氨水代替昂貴的四丙基氫氧化銨（TPAOH）做堿源，是合成TS-1的新方法，大幅降低了TS-1的合成成本，而且顆粒較大，易與產(chǎn)物分離。本文用無機(jī)鈦硅原料體系合成出了鈦硅沸石分子篩，并用一種全新的改性方法-碳酸氫銨二次晶化法修飾改性處理了鈦硅沸石分子篩，考察了以無機(jī)鈦硅原料體系合成的鈦硅沸石分子篩為催化劑催化環(huán)氧化氯丙烯的最佳工藝條件和修飾改性處理后的鈦
3、硅沸石分子篩的催化性能，同時(shí)在超重力螺旋通道型旋轉(zhuǎn)床中探索了氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的新工藝。實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果表明：1.無機(jī)鈦硅原料體系合成的鈦硅分子篩催化氯丙烯環(huán)氧化制環(huán)氧氯丙烷的最佳工藝條件：最佳的硅鈦比為33，最佳的溶劑為甲醇，反應(yīng)溫度=45℃，反應(yīng)時(shí)間=60min，催化劑用量=22.5g/L，氯丙烯（AC）與雙氧水的摩爾比n（AC）：n（H2O2）=1.8，雙氧水采用連續(xù)滴加的方式。在最優(yōu)工藝條件下H2O2的轉(zhuǎn)化率為83.65%，環(huán)氧氯丙烷的選擇性為99.32%。2.經(jīng)過碳酸氫銨二次晶化法修飾改性的無機(jī)鈦硅原料體系合成的鈦硅分子篩進(jìn)行催化氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)時(shí)，催化性能明顯得到了提高。在最佳工藝條件
4、下，H2O2的轉(zhuǎn)化率達(dá)到97.79%，環(huán)氧氯丙烷的選擇性為100%。3.經(jīng)過碳酸氫銨二次晶化法改性的無機(jī)鈦硅原料體系合成的鈦硅分子篩的使用壽命和重復(fù)再生性能明顯得到了提高。4.初步證明了在超重力螺旋通道型旋轉(zhuǎn)床中進(jìn)行氯丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的新工藝具有一定的可行性。關(guān)鍵詞：氯丙烯無機(jī)鈦硅原料體系鈦硅沸石分子篩環(huán)氧化IAbstractEpichlorohydrin(EP,abbreviation),1-chloro-2,3-epoxypropan,ismultipurposebasicorganicindustrialchemicals.Therearetwowaysfortheproductions
5、ofepichlorohydrin:hightemperaturechlorinationofchloropropeneandallylalcoholmethod.Butallthesetwomethodshaveenvironmentalharassmentthatlargenumbersofwastewaterandwasteresidueareproduced.Theexploitationofnewcleanlytechnicswithhighefficiencyismuchimportant.TS-1zeolitewithTi(Ⅳ)intheframeworkofsilicalit
6、eisanewkindofzeolitecatalystdevelopedin1980s.ItwasfoundthatTS-1hasuniquecatalyticproperties.Itcanactivateaqueoushydrogenperoxidetooxidemanyorganiccompoundsselectively.Thetitaniumsilicalitecatalystshaveattractedmuchattentionforitsmoderatereactionconditions,theuseofcheaperandsafedilutedhydrogenperoxi
7、desolutionforoxidants,highconversionrateandselectivity,non-polutingprocessandnovice-thiaminmerits.Buttheexpensiveproductioncostandharshconditionslimititslarge-scaleindustrialapplications.Forthecatalyticreac
