負(fù)載型Pt、Pd催化劑加氫精制性能研究

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1、碩士學(xué)位論文負(fù)載型Pt、Pd催化劑加氫精制性能研究HydrotreatingPerformancesofSupportedPt、PdCatalysts學(xué)號:21007295完成日期:2013/5/5大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)學(xué)位論文獨(dú)創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明:所呈交的學(xué)位論文,是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下進(jìn)行研究工作所取得的成果?!M我所知,除文中已經(jīng)注明引用內(nèi)容和致謝的地方外,本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果,也不包含其他已申請學(xué)位或其他用途使用過的成果。與我一同工作的同志對本研究

2、所做的貢獻(xiàn)均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。若有不實(shí)之處,本人愿意承擔(dān)相關(guān)法律責(zé)任。學(xué)位論文題目:作者簽名:鉀乃U大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要油品中的含硫含氮化合物在燃燒過程會(huì)釋放$SOx、NOx等化合物對空氣造成嚴(yán)重污染,隨著燃油品質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)日益提高,加氫脫硫(HDS)和(HDN)是有效的手段之一。微量氮化物的存在會(huì)抑制油品的深度HDS,尤其會(huì)強(qiáng)吸附在酸性催化劑上,使催化劑活性降低,甚至引起中毒,所以開發(fā)新型高效加氫脫硫(HDS)和加氫脫氮(HDN)催化劑很有現(xiàn)實(shí)意義。本文以Pt、Pd貴金屬催化劑為研究對象,分別以H2PtCl6,P

3、dCl2和A1(N03)3為前體鹽,添加不同量的Al助劑,制備氫型全硅MCM.41擔(dān)載的催化劑,以質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.8%的二苯并噻吩(DBT)十氫萘溶液考察催化劑HDS反應(yīng)性能。通過NH3.TPD,H2化學(xué)吸附表征結(jié)果發(fā)現(xiàn),Al助劑的引入增強(qiáng)了催化劑的酸性,促進(jìn)了擔(dān)載金屬的分散,催化劑加氫活性和HDS活性明顯提高。以DBT,喹啉(Q)和十氫喹啉(DHQ)為模型化合物考察Pt/HM、Pd/HM催化劑HDS和HDN反應(yīng)性能。貴金屬催化劑有很好的加氫脫硫活性,但HDN活性較低。在脫硫反應(yīng)中,含氮化合物對DBT的HDS反應(yīng)有強(qiáng)烈的抑制作用,提高溫度

4、,催化劑的HDS活性可以恢復(fù),但是產(chǎn)物選擇性發(fā)生改變。在喹啉的HDN反應(yīng)中,喹啉在Pt,Pd催化劑上易發(fā)生加氫反應(yīng)生成DHQ,含硫化合物對喹啉的HDN反應(yīng)有強(qiáng)烈的抑制作用,提高溫度Pt/HM催化劑活性可以恢復(fù),Pd/HM催化劑活性不能完全恢復(fù)。關(guān)鍵詞:加氫精制;Pt;Pd;MCM.41HydrotreatingPerformancesofSupportedPt、PdCatalystAbstractDuringthecombustionprocess,thesulfur.containingandnitrogencompoundsinth

5、eoilwillreleasetheSOx,NOxandothercompoundswhichcouldcauseseriousairpollution.Inrecentyears,sincequalitystandardsaboutfuelproductsarebeingimproved,hydrodesulfurization(HDS)and(HDN)iSoneofeffectiveprocessestoremovesulfurelementandnitrogenelement.Buttraceamountsofnitrideele

6、mentwillinhibitthefurtherprocessofliDSandparticularlywillstronglyadsorbontheacidiccatalyst,reducingthecatalystactivity,andevencausingcatalystdamage.Therefore,todevelopnewandefficientcatalystsofhydrodesulfurization(HDS)andhydrodenitrogenafion(HDN)becomesincreasinglyimport

7、ant.ThispapermainlyfocusedonPtandPdnoblemetalcatalysts.H-typeMCM-41(HM)catalystswerepreparedrespectivelybysaltprecursors,H2PtCl6,PdCl2andA1(N03)3withdifferentamountsofAladditive.TheHDSperformancesofthesecatalystswerestudiedusingamodelfuelcontaining0.8%DBTindecalin.Theres

8、ultsofNH3-TPDandHEchemisorptionshowthatAladditiveerdaancestheacidityofthecatalystandpromotethedispersio

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