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《不同載體負(fù)載Pd催化劑的苯甲醛加氫性能.pdf》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、第42卷第4期應(yīng)用化工V01.42No.42013年4月AppliedChemicalIndust~Apr.2013不同載體負(fù)載Pd催化劑的苯甲醛加氫性能周放,朱玉超,周永華,葉紅齊(中南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,湖南長沙410083)摘要:研究了氧化物載體及惰性載體,如碳化硅(SiC)、氮化硅(Si,N)及高溫脫氧活性炭載體(AC一1100)負(fù)載Pd催化劑上的液相苯甲醛(BAL)加氫制苯甲醇反應(yīng)性能。結(jié)果表明,酸性載體氧化鋁及堿性載體氧化鎂負(fù)載的Pd催化劑,苯甲醛與醇類溶劑在載體表面吸附,并縮合生成縮醛。而在惰性載體如二氧化硅(S
2、iO)、SiC、siN及AC-1100載體表面,則可以避免此副反應(yīng),有利于保持Pd粒子的金屬態(tài),從而獲得較高的苯甲醇(BAOL)選擇性。siN在保持較高活性的同時,具有最高的BAOL選擇性。關(guān)鍵詞:苯甲醛加氫;苯甲醇;Pd;碳化硅;氮化硅中圖分類號:O64文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:1671—3206(2013)04—0606—04Performanceofpalladiumcatalystswithdiferentsupportsf0rthehydrogenationofbenzaldehyde.ZHOU,ZHUYu—chao
3、,ZHOU一hua,YEHong—qi(ChemistryandChemicalEngineeringCoUege,CentralSouthUniversity,Changsha410083,China)Abstract:Theperformanceforthehydrogenationofbenzaldhydeofpaladiumcatalystssupportedonmetaloxidesupportsorinertsupports,suchasSiC,Si3N4hndAC一1100(deoxidizedactiveca
4、rboninthehightemperature)werestudied.Theresultsshowedthatthebenzaldhydeandotheralcoholwerelikelytoad—sorbonthesurfaceofthesupportandreacttotheacetalforpalladiumcatalystswithacidsupportAI203andalkalinesupportMgO.However,therearenosuchbyproductisdetectedforthepalladi
5、umcatalystswithinertsupportssuchasSiO2,SiC,Si3N4andAC一1100,anditwasbeneficiMtokeeppalladiumparti-clesmetallicstateandexhibitedhighselectivitytoBAOL.ThepalladiumcatalystwithSi3N4supportex-hibitedthehighestBAOLselectivityaswellasflratherhighactivity.Keywords:benzaldh
6、ydehydrogenation;benzylalcohol;palladium;SiC;Si3N4苯甲醇(BAOL)是合成香料、醫(yī)藥的重要中間載體是選擇之一。惰性載體表面官能團少,不易引體,在感光、染整、化妝品等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。起除加氫之外的副反應(yīng);而且載體與金屬的相互作苯甲醛(BAL)選擇催化加氫合成苯甲醇是一項簡潔用力較弱,有可能改善BAOL的選擇性。本文以化的生產(chǎn)工藝技術(shù),反應(yīng)條件溫和、環(huán)境友好,如何提學(xué)穩(wěn)定、表面官能團少的SiC、SiN及經(jīng)高溫脫氧高BAOL的選擇性是目前研究的重點。的活性炭(AC.1100)為
7、載體,擔(dān)載Pd,考察其BAL目前BAL催化加氫反應(yīng)的活性組分有Pd】J、加氫性能,并與酸堿氧化物及炭載體進(jìn)行比較,對影Pt4。、Cu等金屬。其中Pd催化的副反應(yīng)較少,響B(tài)AOL選擇性的原因進(jìn)行了探討。沒有苯生成(脫羰反應(yīng))。Pd催化劑一般以金屬氧1實驗部分化物載持。氫在貴金屬表面解離,而BAL則同時在1.1試劑與儀器氧化物載體與Pd表面發(fā)生吸附。載體的酸堿性,活性氧化鋁(-A1203),比表面積220m/g;二對BAL的吸附特性影響較大,進(jìn)而影響產(chǎn)物的進(jìn)氧化硅(SiO),比表面積250m/g;氧化鎂(MgO),程,乃至BAO
8、L選擇性。研究表明,反應(yīng)物BAL在不同酸堿性的氧化物表面均產(chǎn)生吸附,并進(jìn)一步200目;活性炭(AC),100目,比表面積850m/g;多反應(yīng)生成副產(chǎn)物苯甲酸??浊蛐翁蓟?口一SiC),平均粒徑800Ixm,比表面積為了消除酸堿性載體帶來的副反應(yīng),采用惰性35m/g;氮化硅(d—Si。N)