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《汽車尾氣中CO的催化凈化研究》由會員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、摘要夕r芍可!卜子論文摘要l︺叭Jwe/汽車工業(yè)的飛速發(fā)展極大的促進(jìn)了社會的發(fā)展和經(jīng)濟(jì)的繁榮,但其排放的co,lic和NO*等有害氣體,也給人類賴以生存的大氣環(huán)境造成了嚴(yán)重的污染并極大的威脅著人類的身心健康,在國際上,汽車排氣污染己經(jīng)成為大氣的主要污染源之一,在我國,由于汽車保養(yǎng)和日常檢查系統(tǒng)不完善,單車排放污染物比國際水平高出數(shù)十倍,汽車尾氣控制顯得更為急迫。因此,無論是國際上還是國,、幣汽車尾氣控制與治理是一工頁具有重要現(xiàn)實意義和緊迫性的任務(wù)。而催化凈化法是一種解決汽車尾氣排放污染的行之有效的
2、方法。本文在前人工作的基礎(chǔ)上,以CO氧化作模型反應(yīng),考察了蜂窩陶瓷表面預(yù)處理條件,催化劑制備參數(shù),催化劑反應(yīng)條件以及添加組份對催化劑低溫活性和耐熱穩(wěn)定性的影響,并應(yīng)多種催化劑表征手段,探討了各添加組份在催化劑中的助劑作用,同時對CO在貴金屬催化劑上的氧化反應(yīng)機(jī)理作了初步的探討。在此基礎(chǔ)上,優(yōu)化催化劑的制備工藝和參數(shù)。通過本論文的研究,主要得到如下實驗結(jié)論:(1)首先,本文考察了蜂窩陶瓷表面進(jìn)行預(yù)處理條件,催化劑制備參數(shù),催化反應(yīng)條件對催化劑活性的影響。在氧化鋁溶膠、Y-A1,%懸浮液、擬薄水鋁石溶
3、膠和y-A1z0,粉末混合漿料三種涂層用浸漬原液中,以氧化鋁溶膠涂層的催化劑活性最高:氧化鋁溶膠中加入分散劑進(jìn)行涂層,明顯提了催化劑的活性;負(fù)載活性組份時,PdCl,浸漬溶液的pH值在3-4之間時,催化劑催化劑活性較高:當(dāng)催化劑經(jīng)氫氣預(yù)處理催化劑活性得到提高,可能是因為催化劑活性組份發(fā)‘{幾了變化,且活性組份和載休發(fā)生了不同的相互作用。同時實驗證實:該催化劑具有良好的低溫起燃性和較高的催化活性,并具有較寬的空速操作范圍。(2)其次,本文考察了La,Co,Zr,Y、Ce等添加組份對催化劑活性的影響,
4、其中Ce是最有效的活性助劑,活性評價結(jié)果表明:PdO與CeO。之間發(fā)生的摘要協(xié)同作用,提高廠催化劑的氧化活性。、同時,應(yīng)用催化劑表征手段探討了Pdo與Ce0,之間的協(xié)同作用機(jī)理,TPR實驗表明:Pd與Ce之間的協(xié)同作用影響了催化劑的還原性質(zhì),NO的存在促進(jìn)rCeO,表面氧的還原,而CeO,的引入則降低了Pdo的還原溫度XPS表征表明:Pd的氧化態(tài)的升高反映了從I'd到Ce的電r轉(zhuǎn)移,與此同時,Cc則處于稍低的還原狀態(tài),從而減弱了Ce-0鍵的結(jié)合強(qiáng)度此結(jié)論可illPdo的引入促進(jìn)了Ce0,表面氧的還
5、原這一事實得到證明。Ce-0鍵的結(jié)合強(qiáng)度的減弱,有利于CeO,表面氧的還原,這與催化劑的H2-TPR信息是fill一致的。綜合1i'R和XPS表征結(jié)果表明:Pdo與Ce0:之間的協(xié)同作用,[l一歸囚廠Pdo與Co表面氧之間的電子作用。汾(3)褚妻下米,11>文考察了La,O,的加入對催化劑耐熱穩(wěn)定性的影響。1050,C焙燒24小叼的熱老化催化劑活性評價實驗表明:La,O。的加入一定程度上阻山了催化劑的燒結(jié)XRU表征表明:鈣欽礦型化合物L(fēng)aAlO)的生成并抵消了A120:1表而的空位是附{}幾A1,
6、O、的燒結(jié)的原因,即為提高催化劑抗燒結(jié)性的原因。BET和T1;bl酬試表明:I一a,0:.的引入一定程度上減緩了催化劑載體比表面積的劇烈降低和催化剎的燒結(jié),新品相LaAlO的生成,可能是阻止催化劑發(fā)生燒結(jié)的原因。(一”)本X}'.zIiS考察了La,(:e混合稀土助劑催化劑的性能泳化劑il(!O%Ccl場Al,o./價窩陶瓷中加入助劑l,as0:的加入提高了催化劑的活性,!獷能夠融入〔eQ'Vi招,}’并桿換了部分Ce"離子,從而導(dǎo)致了更多氧空穴的形成,從而提};j廠}}’化利的護(hù)氧能力,因此提高
7、了催化劑的活性。在三種不同助劑引入方.1:制務(wù)的催化劑Ifi,以先引入La川后引入CeO_的助劑添加方法最好,催化劑活州較高}司11,11,La.和Cc,O,的相對含量對催化劑活性和穩(wěn)定性的影響,最后考群獷“}“匕“’內(nèi)1,1,備條件對Iv化劑活性的影響。扮一ABSTRCTABSTRACT182840Thedevelopmentofautomotiveindustryhaspromotedthesocialprogressandeconomicalprosperityverymuch.Atthes
8、ametime,theautomobileemissionCO,HCandNO,hasseriouslypollutedtheatmosphereandharmedthehuman'shealth.Soautomotiveemissioncontrolisaveryurgenttask.CatalyticcontrolisanefectivewaytoresolvetheproblemsUsingCOoxidationasaprobereaction,theefectsofthes