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《NaBH,4溶液貯氫體系及其水解催化劑研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要在對國內(nèi)外NaBH4溶液水解制氫反應(yīng)催化劑的研究進(jìn)展進(jìn)行全面綜述的基礎(chǔ)上，本文確定以提高Ni．B和Co．B兩種低成本催化劑的催化性能為研究目標(biāo)，采用Ⅺ①、TEM、SEM以及催化水解反應(yīng)速率測試等手段，比較系統(tǒng)的研究了通過化學(xué)摻雜制備的Ni．Fe—B及Co—Fe．B兩種三元催化劑及鐵粉負(fù)載型的Ni．B和Co．B催化劑的成分、結(jié)構(gòu)及水解反應(yīng)條件09aOH濃度、反應(yīng)溫度)對其催化水解性能的影響規(guī)律與機(jī)制，力求使催化劑的催化水解性能進(jìn)一步得到提高。對于采用Fe摻雜的Ni．Fe—B催化劑，本文首先
2、對比研究了催化劑的成分mifFe比)對于催化水解性能的影響。研究表明，在所研究的幾種Ni，F(xiàn)e—B催化劑中，以Ni／Fe比為3：1(實際成分為：N如Feo7B)時的催化性能最好，在400C時的水解反應(yīng)產(chǎn)氫速率可達(dá)500ml／min。XRD以及TEM觀察表明，N如Fe07B具有納米晶結(jié)構(gòu)，其晶粒尺寸(1．9nm)大于未摻雜Fe的Ni—B催化劑(1．2nm)，但其團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的尺寸(15nm)d,于未摻雜Fe的Ni．B(20nm)。研究還表明，在NaBI-h溶液中添加一定數(shù)量的NaOH溶液可以加快催化水解反應(yīng)的速率。升
3、高反應(yīng)溫度可以提高反應(yīng)速率和提高NaBH4的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。在使用NnFeo7B催化劑時，水解反應(yīng)的表觀活化能Ea=49’3kJ／mol。在反應(yīng)溫度為450C的條件下，NaBH4的轉(zhuǎn)化率為92．5％，飽和堿性NaBl-h溶液體系的最大貯氫密度為6．82wt％。對于采用Fe摻雜的Co．Fe．B催化劑，本文首先對比研究了催化劑的成分(Co／Fe比1對于催化水解性能的影響。研究表明，在所研究的幾種Ni．Fe—B催化劑中，當(dāng)Co／Fe比為2：l時具有最好的催化水解性能。在250C時的水解反應(yīng)的產(chǎn)氫速率可達(dá)360ml／min
4、。TEM觀察表明，C02FeB的團(tuán)聚結(jié)構(gòu)的粒徑為20rlln左右。研究表明，在NaBH4溶液中添加一定數(shù)量的NaOH溶液可以加快催化水解反應(yīng)的速率。升高反應(yīng)溫度可以提高反應(yīng)速率和提高NaBH4的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。在使用C02FeB催化劑時，水解反應(yīng)的表觀活化能Ea=26．0kJ／tool。在反應(yīng)溫度為450C的條件下，NaBI-h的轉(zhuǎn)化率為94．O％。飽和堿性NaBH4溶液體系在45。c時的最大貯氫密度為6．88wt％。顯然，與N如Feo7B催化劑相比，C02FeB催化劑具有更佳的催化水解性能。對于Fe粉負(fù)載型Ni—
5、B催化劑，本文首先對比研究了Fe粉用量及粒度對于催化水解性能的影響。研究表明，在所研究的幾種負(fù)載型催化劑中，采用1g80目Fe作為載體的負(fù)載型Ni．B催化劑具有最好的催化水解性能。在250c時的水解反應(yīng)產(chǎn)氫速率可達(dá)76ml／min。SEM及TEM觀察表明，該催化劑由附著在Fe粉表面的Ni—B以及少量游離的Ni．B團(tuán)聚粒子組成。附著在Fe表面的Ni．B的團(tuán)聚粒子的平均粒徑為30nrn左右。研究也表明，在NaBH4溶液中添加一定數(shù)量的NaOH溶液可以加快催化水解反應(yīng)的速率。升高反應(yīng)溫度可以提高反應(yīng)速率和浙江大學(xué)碩士
6、學(xué)位論文提高NaBH4的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。在使用80目Fe粉負(fù)載朐Ni．B催化劑時，水解反應(yīng)的表觀活化能Ea=60．3kJ／tool。在反應(yīng)溫度為450C的條件下，NaBH4的轉(zhuǎn)化率為91．7％。飽和堿性NaBI-h溶液體系在45。C時的最大貯氫密度為6．77wt％。對于Fe粉負(fù)載型Co—B催化劑，本文首先對比研究了Fe粉用量及粒度對于催化水解性能的影響。研究表明，在所研究的幾種負(fù)載型催化劑中，采用1g80目Fe作為載體的負(fù)載型Co．B催化劑具有最好的催化水解性能。在25。C時的水解反應(yīng)產(chǎn)氫速率可達(dá)182ml／min
7、。sEM研究表明，該催化劑由附著在Fe粉表面的Co．B以及少量游離的co—B團(tuán)聚粒子組成。附著在Fe表面的Co—B的團(tuán)聚粒子的平均粒徑為50砌左右。研究也表明，在NaBH4溶液中添加一定數(shù)量的NaOH溶液可以加快催化水解反應(yīng)的速率。升高反應(yīng)溫度可以提高反應(yīng)速率和提高NaBH4的反應(yīng)轉(zhuǎn)化率。在使用80目Fe粉負(fù)載的Co．B催化劑時，水解反應(yīng)的表觀活化能Ea=37．1ld／mol。在反應(yīng)溫度為450C的條件下，NaBH4的轉(zhuǎn)化率為92．1％。飽和堿性NaBI-14溶液體系在450C時的最大貯氫密度為6．79wt％。
8、與Fe粉負(fù)載型的Ni，B催化劑相比，F(xiàn)e粉負(fù)載型的Co—B催化劑具有更佳的催化水解性能。關(guān)鍵詞：NaBH4：Ni．Fe．B／Co．Fe．B催化劑；Fe粉負(fù)載型Ni．B／Co．B催化劑；水解反應(yīng)；產(chǎn)氫速率；貯氫密度V浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractInthisthesis．basedonthereviewoftheresearchworkonthecatalystsusedforhv
