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《改性納米ZSM-5沸石上C_2c5_-C_2c8_鏈烷烴芳構化反應的分析》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關內容在學術論文-天天文庫。
1、大連理工大學學位論文獨創(chuàng)性聲明作者鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在導師的指導下進行研究工作所取得的成果。盡我所知，除文中已經(jīng)注明引用內容和致謝的地方外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果，也不包含其他已申請學位或其他用途使用過的成果。與我一同工作的同志對本研究所做的貢獻均已在論文中做了明確的說明并表示了謝意。若有不實之處，本人愿意承擔相關法律責任。學位論文題目：丞毖鱧墅絲進墜堡二堡逖監(jiān)麴絲叁坦耷室z作者簽名：糾：五：日期：二壅早年—Z月—壟日大連理工大學碩士學位論文大連理工大學學位論文版權使用授權書本人完全了解
2、學校有關學位論文知識產(chǎn)權的規(guī)定，在校攻讀學位期間論文工作的知識產(chǎn)權屬于大連理工大學，允許論文被查閱和借閱。學校有權保留論文并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和電子版，可以將本學位論文的全部或部分內容編入有關數(shù)據(jù)庫進行檢索，可以采用影印i縮印、或掃描等復制手段保存和匯編本學位論文。學位論文題目：盤!必魚塞圣型二堇啦皇魚二壘呈劃塑絲遜薊疊作者簽名：二醯日期：2塑年—衛(wèi)月土日導師簽名：日期：衛(wèi)早年土月三日大連理工大學碩士學位論文引言隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展，全球的石油資源匱乏現(xiàn)象日趨嚴重，這給一個國家經(jīng)濟的進一步發(fā)展帶來巨大壓力
3、。再加之目前全世界范圍經(jīng)濟危機的影響，致使石油資源的綜合利用變得十分重要。各國都在致力于開發(fā)新技術、新工藝，從而最大限度的利用有限的石油資源。芳烴是有機化學工業(yè)里的最基本原料，以芳烴為原料的石油化工產(chǎn)品數(shù)量非常廣泛?，F(xiàn)代藥物、炸藥、染料，絕大多數(shù)都是由芳烴合成的。塑料、橡膠和糖精等產(chǎn)品的生產(chǎn)也要以芳烴為原料。此外，一些重要的化工產(chǎn)品，如苯酐，苯乙烯，對苯二甲酸，聚酯PET等，均要以芳烴為原料進行合成生產(chǎn)。由此可見，有效地增加芳烴的來源，以及降低芳烴生產(chǎn)的成本，將會大大有益于一個國家化學工業(yè)的發(fā)展。輕質芳烴苯、甲苯、二甲苯(B
4、TX)是最重要的芳烴組分。石腦油催化重整過程的產(chǎn)物以及蒸汽裂解制乙烯過程的副產(chǎn)物是當前BTX的兩大主要來源，但是石腦油原料的價格以及來源，會對BTX’的生產(chǎn)產(chǎn)生限制。因此，輕烴芳構化工藝則成為BTX生產(chǎn)來源的重要補充。目前，國內外均有對輕烴芳構化技術的工業(yè)化應用報道。國外方面，最具代表性的輕烴芳構化技術應屬英國BP和美國UOP公司于上世紀80年代聯(lián)合開發(fā)的液化氣(LPG)芳構化Cyclar工藝【l之】。隨后，90年代初期，日本的三菱石油公司與千代田公司開發(fā)出了芳構化Z．Forming工藝【3】，所采用的原料為輕石腦油和LPG
5、。此外，日本三洋石化公司與旭化成公司合作開發(fā)了LNA芳構化工藝【41，以裂解碳四、碳五(烯烴含量30。60wt．％)為原料。國內方面【5制，1993年，以裂解碳五為原料的芳構化技術在江蘇丹陽進行了工業(yè)化嘗試【7】：近年來，洛陽石化工程公司開發(fā)出了碳四液化氣芳構化生產(chǎn)BTX的GTA工藝，并進行了4萬噸／年的工業(yè)試驗(2005)【8】；大連理工大學與山東齊旺達集團公司合作開發(fā)出了以納米ZSM．5沸石催化劑為基礎的Nano．forming工藝，所用反應原料為碳四液化氣和裂解碳五，并建成了10萬噸／年的工業(yè)裝置。據(jù)了解，Nano—f
6、orming技術近期在國內進行了進一步的推廣應用。輕烴芳構化技術的一大特點在于，它所適用的原料范圍較廣，液化石油氣、裂解碳五、FCC汽油、直餾汽油、焦化汽油、加氫裂解汽油抽余油以及催化重整抽余油都可以作為輕烴芳構化反應的反應原料，而且其芳烴產(chǎn)物的組成不受原料組成的影響。產(chǎn)品組成主要為輕質芳烴BTX，以及少量的含九個碳原子以上的重質芳烴，并副產(chǎn)大量的H2。另一方面，絕大多數(shù)輕烴芳構化技術所使用的催化劑都是以ZSM．5沸石分子篩為基礎的，所使用的改性物質也以過渡金屬離子居多。而傳統(tǒng)的鉑重整過程所使用的催化劑以負載型的貴金屬Pt為
7、主。因此，輕烴芳構化技術的又一優(yōu)勢在于其廉價的催化劑上。改性納米ZSM．5沸石上C5C8鏈烷烴芳構化反應的研究AROMAX工藝【9以o】是由雪弗龍公司開發(fā)的鏈烷烴石腦油芳構化工藝。其采用的催化劑為負載貴金屬元素Pt的KL沸石。但是，L型沸石的一維孔道結構(12R)容易發(fā)生積炭堵孔失活。而且，L型沸石的硅鋁比較低(Si02／A1203=6)，骨架熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性差，再生性能不佳。此外，負載Pt元素作為脫氫活性中心不僅價格昂貴，而且容易發(fā)生硫中毒現(xiàn)象【11．12】。因此，探索C5-C8鏈烷烴制芳烴的新型催化劑非常必要。納米Z
8、SM．5分子篩具有粒度小、微孔短、空口多以及外表面酸中心數(shù)量多等特點，因此具有較好的芳構化性能和較強的抗積碳失活能力，與其他類型芳構化催化劑相比具有較大優(yōu)勢。本實驗室前期圍繞ZSM．5分子篩進行了很多有益的工作。本論文受AROMAX催化劑的啟發(fā)，嘗試了堿金屬離子與廉價過渡金屬氧化物(ZnO
