功能化共價(jià)有機(jī)材料的合成、表征及其非均相光催化性能研究

功能化共價(jià)有機(jī)材料的合成、表征及其非均相光催化性能研究

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1、分類號(hào):O69單位代碼:10183研究生學(xué)號(hào):2015332247密級(jí):公開吉林大學(xué)碩士學(xué)位論文(學(xué)術(shù)學(xué)位)功能化共價(jià)有機(jī)材料的合成、表征及其非均相光催化性能研究Synthesis,CharacterizationandHeterogeneousPhotocatalyticPerformanceofFunctionalizedCovalentOrganicMaterials作者姓名:劉婉婷專業(yè):應(yīng)用化學(xué)研究方向:有機(jī)高分子功能材料指導(dǎo)教師:蘇清副教授培養(yǎng)單位:化學(xué)學(xué)院2018年6月摘要摘要功能化共價(jià)有機(jī)材料的

2、合成、表征及其非均相光催化性能研究目前,環(huán)境污染和能源危機(jī)越來(lái)越受到人們的重視,因此,科學(xué)家們正在尋求解決這一問(wèn)題的有效方法。從材料化學(xué)角度考慮,設(shè)計(jì)并合成高效、綠色的光催化劑是最有效的解決途徑之一。眾所周知,在光催化領(lǐng)域中,均相光催化劑與非均相光催化劑相比,在催化反應(yīng)體系中雖具有較高活性,但卻很難從反應(yīng)體系中分離,回收成本高,循環(huán)使用效率較低,并且會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染。人們希望找到高效率,低成本,最小的環(huán)境影響和能源消耗的方法,來(lái)催化可見光驅(qū)動(dòng)下的有機(jī)反應(yīng)。因此開發(fā)高效和環(huán)境友好的非均相光催化劑具有重要意義。共

3、價(jià)有機(jī)材料因具有高度穩(wěn)定性,相對(duì)密度低等特點(diǎn),被廣泛地應(yīng)用于氣體儲(chǔ)存、分離、光電、催化、傳感等領(lǐng)域,也因此引起了科研工作者們的極大關(guān)注。本論文的第三章,利用二酰肼和三醛縮合成亞胺的方法,合成了一種基于腙鍵的共價(jià)有機(jī)骨架材料TFB-COF。通過(guò)對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,該材料具有高結(jié)晶2–1性,良好的多孔性和氣體吸附能力,比表面積高達(dá)1501mg。此外,該材料還具有高度熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性,在常規(guī)有機(jī)溶劑,強(qiáng)酸和強(qiáng)堿中,結(jié)晶性依然保持不變。這種材料可作為非均相光催化劑,催化交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)證明,該材料具有良好的光

4、催化活性和一定范圍的底物適用性,且具有易回收和可循環(huán)利用性。此種材料作為非均相催化劑,展現(xiàn)了多孔材料在光催化領(lǐng)域的巨大潛力。本論文的第四章,利用二氟化硼衍生物和三醛的縮合反應(yīng),生成了一種給體-受體有序排列二氟化硼基共價(jià)有機(jī)聚合物B-COP。該材料具有高度熱穩(wěn)定性,化學(xué)穩(wěn)定性和光物理穩(wěn)定性,能夠有效的捕獲光源。通過(guò)對(duì)其非均相光催化性能研究,表明該材料對(duì)光催化反應(yīng)具有極高的活性和廣泛的適用性,能夠高效催化室溫下的伯胺氧化偶聯(lián)反應(yīng)和一定范圍底物的交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)。此外,光催化循環(huán)實(shí)驗(yàn)顯示,該材料還具有很好的再循環(huán)利

5、用性,并且在循環(huán)四次后仍能保持良好的光催化活性。摘要關(guān)鍵詞:共價(jià)有機(jī)骨架;共價(jià)有機(jī)聚合物;非均相光催化;交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)。AbstractAbstractSynthesis,CharacterizationandHeterogeneousPhotocatalyticPerformanceofFunctionalizedCovalentOrganicMaterialsAtpresent,environmentalpollutionandenergycrisisaregettingmoreandmoreatten

6、tion.Therefore,scientistsareseekingeffectivewaystosolvethisproblem.Fromtheperspectiveofchemicalmaterials,designingandsynthesizingefficient,greenphotocatalystsisoneofthemosteffectivesolutions.Itisknownthatinthefieldofphotocatalysis,homogeneousphotocatalystsh

7、avehigheractivityincatalyticreactionsystemsthanheterogeneousphotocatalysts,butitisdifficulttoseparatethemfromthereactionsystem.Therecoverycostsarehigh,therecyclingefficiencyislowandpollutetheenvironment.Peoplewanttofindhighefficiency,lowcost,minimalenvironm

8、entalimpactandenergyconsumptionmethodstocatalyzetheorganicreactiondrivenbyvisiblelight.Therefore,itisofgreatsignificancetodevelopanefficientandenvironmentallyfriendlyheterogeneousphotocatalyst.Covalent

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