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《改性mcm-41催化歧化甲基三氯硅烷制備二甲基二氯硅烷的研究》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在工程資料-天天文庫(kù)。
1、近年來,有機(jī)硅行業(yè)迅猛發(fā)展,有機(jī)硅單體是生產(chǎn)有機(jī)硅材料的根本,而其屮最重要的且用量最大就是甲基氯硅烷,(CH3)2SiCl2(DMCS)是經(jīng)濟(jì)價(jià)值最高的有機(jī)硅單體,它一般采用宜接法生產(chǎn),除了能生成DMCS以外,還伴隨著其他副產(chǎn)物的生成,其中CHaSiCh(MTS)ft占總產(chǎn)物的5-15wt%,目前世界上每年大約有50萬噸MTS產(chǎn)生。將MTS催化歧化制備DMCS被認(rèn)為是解決MTS的累積問題的最佳方案,這個(gè)方案不僅叮以解決生產(chǎn)DMCS中副產(chǎn)物的累積,還可以實(shí)現(xiàn)資源的循環(huán)利用。本論文選用Al,Cc對(duì)MCM-41進(jìn)行改性,調(diào)節(jié)MCM-41的酸性能,研究酸類型及酸量對(duì)反應(yīng)的
2、影響。采用X射線粉末衍射(XRD),“A1固體旋轉(zhuǎn)魔角核磁共振G7A1MASNMR),電感耦合等離了體發(fā)射光譜(ICP-AES),紅外光譜(FTIR)和N2吸附■脫附(N2Adsorption-desorption)等方法對(duì)催化劑進(jìn)彳亍表征。結(jié)果顯示,摻雜不同含量的A1(或6),對(duì)催化劑組成,表觀物性和酸量有影響,隨著A1(或Ce)含量的增加,A1-MCM-41(或Ce?Al?MCM?41)比表面積稍有下降,但是都在842(或769m^g1)以上;同時(shí)采用了毗碇紅外光譜研究了,Al-MCM-41(nJcCe-Al-MCM-41)的酸性,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,摻雜不同含量的
3、A1(或Ce)可以調(diào)變A1-MCM-41(或Ce?Al?MCM?41)的酸中心數(shù)目,此外,在溫度范圍為423—623K時(shí),A1-MCM-41的B酸小心具有較好的穩(wěn)定性。我們還探究了在常壓T,A1-MCM-41^11Ce-Al-MCM-41催化歧化MTS的催化性能,考察了Si/Al,Al/Ce和反應(yīng)溫度對(duì)催化活性的影響。活性結(jié)果表明,當(dāng)Si/Al為15:1吋A1-MCM-41催化劑,常壓下,在623K有最佳的催化效果,此時(shí)MTS的轉(zhuǎn)化率為100%,DMCS的選擇性可達(dá)47%,收率為47%。研究還發(fā)現(xiàn),B酸中心穩(wěn)定的情況廠L酸中心的存在可以提高DMCS的收率。當(dāng)加入C
4、e時(shí),Cc-Al-MCM-41的酸性有所增加,當(dāng)Al/Cc為2:1時(shí),Cc-Al-MCM-41催化劑,在623K呈現(xiàn)最佳的催化效果,此時(shí)MTS的轉(zhuǎn)化率為100%,DMCS的選擇性可達(dá)50%,收率為50%,由于Ce的存在,增強(qiáng)了催化劑的抗積碳能力。關(guān)鍵詞:A1-MCM-41,催化歧化,CH3SiCl3,(CH3)2SiCl2,酸中心,稀土ABSTRACTInrecentyears,theorganosiliconindustrydevelopsrapidly.Asisknown,theorganosiliconmonomersarethefundamentaloft
5、heproductionofsiliconematerials.Oneofthemostimportantismethylchlorosilaneswhicharewidelyappliedintheorganosiliconindustry,amongthesemethylchlorosilanes,(CH3)2SiCb(DMCS)isthemostvaluablewhichisproducedbyusingtheRochowdirectprocess.However,Rochowdirectprocesspreparenotonlythemainproduct
6、DMCSbutalsomanyby-products,especiallymethyltrichlorosilane(MTS)whosecontentis5-15%ofthetotalproduct.About500,000tonsofMTShavebeenproducedeachyearworldwideatpresent.AnddisproportionationofMTSandredistributionofMTSwithmethyl-richchlorosilanetoproducedimethyldichlorosilanearepromisingway
7、stoconsumethebulkofMTS,whichcannotonlysolvetheaccumulatedproblemofMTSinDMCSproducingprocess,butalsoachievetheresourcescycling.Inthismasterthesis,Al-MCM-41andCe-Al-MCM-41whichweremodifiedbyinsertingaluminiumandCeintothelatticeofMCM-41wereusingascatalysts-Andincorporationoftheheteroatom
8、senha