丙烷氧化脫氫制丙烯的研究論文

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1、分類號：064UDC:密級:公開單位代碼：10424學(xué)位論文丙烷氧化脫氫制丙烯的研究劉亞群申請學(xué)位級別：碩士學(xué)位專業(yè)名稱：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師姓名：田原宇職稱：教授山東科技大學(xué)二零零七年五月論文題目:入學(xué)時(shí)間:研究方向:職稱:2004年9月清潔能源教授丙烷氧化脫氫制丙烯的研究作者姓名：劉亞群專業(yè)名稱：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：田原宇論文提交日期：2007年5月論文答辯日期：2007年6月授予學(xué)位日期：THEINVESTIGATIONONTHEOXIDATIVEDEHYDROGENATIONOFPROPANETOPROP

2、YLENEADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeofMASTEROFPHILOSOPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologyLiuYaqunSupervisor:ProfessorTianYuanyuCollegeofChemistryandEnvironmentEngineeringMay2007本人呈交給山東科技大學(xué)的這篇碩士學(xué)位論文，除了所列參考文獻(xiàn)和世所公認(rèn)的文

3、獻(xiàn)外，全部是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下的研究成果。該論文資料尚沒有呈交于其它任何學(xué)術(shù)機(jī)關(guān)作鑒定。碩士生簽名:日期:AFFIRMATIONIdeclarethatthisdissertation,submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thed

4、ocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotheracademicinstitute*Signature:Date:摘要丙烷脫氫過程分為氧化脫氫過程和直接脫氫過程。丙烷直接脫氫牛產(chǎn)丙烯雖已實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化，但丙烷轉(zhuǎn)化率受平衡限制而難以提高；而且催化劑失活很快，再生頻繁,耗費(fèi)大量能源。丙烷氧化脫氫是用較低溫度下的放熱反應(yīng)代替高溫下的吸熱反應(yīng),可大大降低能耗。由于不受熱力學(xué)平衡的限制，反應(yīng)可以在催化劑不積炭條件下進(jìn)行，避免了催化劑的反復(fù)再生，降低了設(shè)備投資。因此

5、開發(fā)高活性、高丙烯選擇性的催化劑是該技術(shù)領(lǐng)域的關(guān)鍵問題，成為近幾年來研究的熱門課題。廿前，還沒冇研制出高選擇性的丙烷氧化脫氫制丙烯的催化劑，正是基于這種考慮，木文主要進(jìn)行了丙烷氧化脫氫制丙烯催化劑的研究，研制出了三個(gè)系列的丙烷氧化脫氫制丙烯的催化劑，期望獲得高的選擇性和轉(zhuǎn)化率。本文首先對丙烯的研究進(jìn)展進(jìn)行了論述，分析了一些丙烯生產(chǎn)方法的利弊，介紹了丙烷氧化脫氫生產(chǎn)丙烯的方法，并對丙烷氧化脫氫生產(chǎn)丙烯的常用催化劑進(jìn)行了較為詳細(xì)的介紹，同時(shí)提出了合成催化劑的新思路。木文的催化劑研究分為三個(gè)系列：W-Ce-O催化

6、劑、Mo-Ce-0催化劑、VPO催化劑。W-Ce-0催化劑用于丙烷氧化脫氫方面還未見報(bào)道，本文創(chuàng)造性的把W-Ce-0催化劑應(yīng)用于丙烷氧化脫氫制丙烯。并冃研究了負(fù)載型W-Ce-O催化劑的制備方法、負(fù)載量、反應(yīng)條件、以及W/Ce比對催化劑性能的影響。結(jié)果表明此類催化劑對丙烷氧化脫氫制丙烯有一定的低溫催化性能，但是離工業(yè)化的要求述有一定的距離。本文又研究了Mo-Cc-0催化劑，釆用浸漬法制得MoCexOy(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3)系列催化劑。然后研究了負(fù)載量、反應(yīng)條件、以及Ce/

7、Mo比對催化劑性能的影響。同時(shí)，研究了催化劑合成條件(催化劑焙燒溫度、催化劑焙燒時(shí)間)對催化劑性能的影響。此類催化劑對丙烷氧化脫氫制丙烯冇較好的低溫催化性能。為了進(jìn)一步完善丙烷氧化脫氫催化劑研究體系，本文對VPO催化劑進(jìn)行了初步研究，提出了一種新型VPO催化劑的制備方法。催化劑采用共沉淀法用五氧化二饑與磷酸合成，并冃添加了飾鉆復(fù)合氧化物作為儲(chǔ)氧材料。并對催化劑的活性進(jìn)行了檢驗(yàn)，結(jié)杲表明這類催化劑沒有良好的丙烷氧化脫氫性能。另外，本實(shí)驗(yàn)根據(jù)人為非定態(tài)操作技術(shù)和丙烷氧化脫氧制丙稀反應(yīng)的特點(diǎn)，建立了一套用于丙烷氧

8、化脫氫制丙稀周期操作的固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)裝置，與以往丙烷與空氣共進(jìn)料的實(shí)驗(yàn)裝置相比，人為地實(shí)現(xiàn)了氧氣、氮?dú)?、丙烷分別進(jìn)料，從而實(shí)現(xiàn)了丙烷的氧化（同時(shí)也是催化劑的還原）和催化劑的氧化在不同的時(shí)間進(jìn)行，因此實(shí)現(xiàn)了利用催化劑體相的品格氧氧化丙烷，捉高了目標(biāo)產(chǎn)物丙烯的時(shí)均選擇性，減少了深度氧化。在實(shí)驗(yàn)室中，直接用循環(huán)流化床反應(yīng)器研究丙烷氧化脫氫反應(yīng)太復(fù)朵，而且要求催化劑有良好的流化性能，不易實(shí)現(xiàn)；在木實(shí)驗(yàn)建立的周期操作的固