新型后過(guò)渡金屬α-二亞胺催化劑的制備及其催化烯烴聚合.pdf

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1、ＴＢ３４１。。５８ｍｉｉ＾醫(yī)ｉｌｌ１＾ｉｉｍｉｗ＾ＢｉＢｉＰ論文題新型后過(guò)渡金屬ａ—二亞胺催目：化劑的制備及其催化帰輕聚合工程領(lǐng)域？—了帛：學(xué)習(xí)方式：ｄ全日制臟此職攻讀Ｈ綽賴惡ｉ—作者姓名：言．：遊１＾鑑鑑；胃學(xué)校導(dǎo)師：９ＫＥ■鐘Ｉ＾ＨＢｉ企業(yè)導(dǎo)師馬春印：悪年Ｉ２月完成日期：獨(dú)創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進(jìn)行的研究工作和化得的研究成果，除了文中特別加Ｗ標(biāo)注和致謝之處外論文中不包含其他人己經(jīng)發(fā)表，或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果工業(yè)大學(xué)或巧佈舉仿或，也

2、不包含為獲得天津，教巧化構(gòu)的證書(shū)而使用過(guò)的材料一。與我同工作的同志對(duì)本研究所做的任何貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名切＊簽字Ｒ期ｐＡ：年月鬥學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完全了解天津工業(yè)大舉有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津工業(yè)大學(xué)可Ｗ將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)敬祀產(chǎn)講行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編Ｗ供查閱和借閱。同意學(xué)校向國(guó)家有關(guān)部口或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤(pán)。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說(shuō)明）學(xué)位論文作者簽名；市怖＾導(dǎo)師簽

3、名；簽字円期：年月円簽字Ｒ期：年月円學(xué)位論文主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)一、在國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)后過(guò)渡金屬金屬催化劑配體上的取代基進(jìn)行研究時(shí)了一系列具，我們通過(guò)改變底骨架上的取代基設(shè)計(jì)并合成－二亞胺錦配合物有較高熱穩(wěn)定性的ａ。將其應(yīng)用到乙稀聚合試驗(yàn)這些催化劑都表現(xiàn)出了較好的催化活性及熱穩(wěn)定性，制備的中，。，在催化劑聚乙稀產(chǎn)物形態(tài)良好，還具有粘彈性實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示一的設(shè)計(jì)上開(kāi)辟了條全新的路徑。二、在前人研究的基礎(chǔ)上，通過(guò)改變催化劑配體上苯胺的取代基一的電子效應(yīng)ａ－二亞胺鑲的配合物。將其應(yīng)，設(shè)計(jì)并合成了系列用到降冰片稀的聚合中發(fā)

4、現(xiàn)，配體取代基表現(xiàn)吸電子性的催化劑。在催化婦輕聚合時(shí)體現(xiàn)出了良好的聚合活性，聚合物的產(chǎn)率較高Ｈａ－二亞胺媒配合物起骨架上的取代基與、我們將后過(guò)渡金屬Ｓｉ〇２進(jìn)行負(fù)載并將負(fù)載型的催化劑應(yīng)用于乙稀聚合，實(shí)驗(yàn)表明該類型負(fù)載催化劑在催化稀炫聚合方面表現(xiàn)出良好活性，這將創(chuàng)新一于其他學(xué)者將配體取代基進(jìn)行負(fù)載的催化劑，為催化劑的進(jìn)步發(fā)展做出不懈努力。摘要一聚帰控在樹(shù)脂合成材料中占據(jù)著重要位置，而聚帰炫行業(yè)的核必技術(shù)之就是催化劑的合成。在生產(chǎn)出來(lái)的許多催化劑中，后過(guò)渡金屬帰輕聚合催化劑成為一類新型催化劑一今年來(lái)廣泛受

5、到關(guān)注的。這類催化劑具有較高的催化活性、單的活性中必和良好的分子剪裁性，可根據(jù)需要進(jìn)行分子設(shè)計(jì)和組裝得到符合要求的高聚物。Ｗ前的研究人員通常是改變配體上苯胺的取代基，或者是將配體上苯胺的取代基與二氧化娃進(jìn)行負(fù)載制備催化劑，但是他們沒(méi)有改變起骨架上的?。崳姶鶃?lái)制備新型的催化劑，主。在本課題的研究中開(kāi)創(chuàng)新思路要合成了十種催化、劑，分別是通過(guò)改變唐骨架上的取代基、改變配體上苯胺的取代基將造骨架上二一，再將的取代基與氧化珪負(fù)載制備而成，并通過(guò)定的測(cè)試手段對(duì)其進(jìn)行表征他們用于巧輕聚合，研究催化劑本身的結(jié)構(gòu)特性及聚合條件例如溫度、鉛鑲

6、摩爾比對(duì)其催化性能的影響：。結(jié)果表明催化劑空間結(jié)構(gòu)對(duì)催化體系的活性和所得產(chǎn)一物的相對(duì)分子質(zhì)量有著重要的影響定值時(shí)，催化劑表現(xiàn)出；聚合反應(yīng)溫度達(dá)到－ｘ５．ｉ．ｉｔｌｔｔｌ，３．７１ｌ〇ｍ〇ｒｈ、最佳性能，３ＣＴＣ時(shí)，Ｃａ、Ｃａ９、ＣａＯ的活性最高分別為ｇ°－－－－ｘ５．ｉ．ｉ５．ｉ．ｉ１．４６ｌ〇ｇｍｏｌｈ、２．７４ｘｌ〇ｇｍｏｌｈ，１０Ｃ時(shí)，Ｃａｔ２、Ｃａｔ７的活性最高，分別５°－－－－５．．．．ｉ５ｘｉｉｘｉ３ｘ４．２〇ｌ〇為．４６ｌ〇ｇｍｏｌｈ、５．３８ｌ〇ｇｍｏｌｈ，０Ｃ時(shí)，Ｃａｔ的活性最高為６－－－－

7、５．ｉ．ｉ．ｉ．ｉｘ．２ｍｏ、ｍｏｈ，７（ＴＣ，Ｃａｔｓ、Ｃａｔ６、Ｃａｔｓ的活性最高，分別為９９ｌ〇ｌｈｇｌｇ５５－－－－ｘ．Ｌｉｘ‘ｉ’ｉ１ｍｏｌ．２７ｌｔ４．２４ｌ〇ｇｈ、６〇ｇｍｏｌｈ，而Ｃａ的活性卻很低；隨鉛鎮(zhèn)摩爾比１５，的增加，催化劑的活性呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)，當(dāng)鉛鎮(zhèn)摩爾比為００時(shí)各催化劑都表現(xiàn)出最佳活性。－二亞：后過(guò)渡金屬起關(guān)鍵詞；催化劑；ａ胺；痛輕聚合Ａｂｓｔｒａｃｔ＂Ｐｏｍｏｃｃｕｉｈｉｌｙｏｌｅｆｐｉｅｓｔｈｅｉｍｐｏｒｔａｎｔｐｏｓｔｉｏｎｔｅｗｏｒｌｄｇｅｎｅｒａｌｓｙｎｔ

8、ｈｅｔｉｃｒｅｓｎ，ａｎｄｌＵｈｔｔｔｔｅｃｈｌｔ；ｈｅｓｙｒｅｓｉｓｏｆｃａａｌｙｓｉｓ０打ｅｏｆ：ｈｅｃｏｒｅｎｏｌ