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《FeCu—HMS分子篩選擇性催化氧化苯甲醇的研究.pdf》由會員上傳分享,免費在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、第25卷第5期化學(xué)研究與應(yīng)用Vo1.25,No.52013年5月ChemicalResearchandApplicationMay,2013文章編號:1004-1656(2013)05-0655-05Fe/Cu—HMS分子篩選擇性催化氧化苯甲醇的研究喬廣偉,徐丹,賈麗華,郭祥峰(黑龍江省普通高校精細(xì)化工重點實驗室,齊齊哈爾大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,黑龍江齊齊哈爾161006)摘要:采用溶膠一凝膠法,室溫條件下合成了不同cu含量的Fe/Cu-HMS介孔分子篩催化劑,通過x一射線衍射(XRD)、N:吸附.脫附和掃描電鏡(SEM)對合成的催化劑進(jìn)行了表征;在無助劑條件下,以苯甲醇氧化為反應(yīng)探針
2、,考察了催化劑Fe/Cu—HMS的催化活性。研究表明:鐵、銅部分進(jìn)入分子篩骨架,沒有改變分子篩的介孔結(jié)構(gòu),具有良好的分散性;在80℃反應(yīng)溫度下,苯甲醇與過氧化氫摩爾比為1:2,F(xiàn)e/Cu(50)-HMS為催化劑,反應(yīng)時間4h,苯甲醇轉(zhuǎn)化率可達(dá)69.9%,苯甲醛選擇性達(dá)到90.O%,催化劑在重復(fù)使用3次后活性基本不變。關(guān)鍵詞:Fe/Cu.HMS;苯甲醇;催化氧化;苯甲醛中圖分類號:0643.3文獻(xiàn)標(biāo)志碼:ASelectivitycatalyticoxidationofbenzylalcoholoverFe/Cu-HMSQIAOGang—wei,XUDan,JIALi—hua,GUOX
3、iang—feng(KeyLaboratoryofFineChemicalsofCollegeofHeilongjiangProvince,QiqiharUniversity,Qiqihar161006,China)Abstract:TheFe/Cu·HMScatalyststlldifferentCucontentsweresynthesizedbysol—gelmethodatroomtemperature.a(chǎn)ndwerecharacterizedbyX·raydifferential(XRD),N2adsorption—desorptionandscanningelectro
4、nmicroscopy(SEM).Withoutanyorganicsolvent,itscatalyticperformanceforbenzylalcoholoxidationtobenzaldchydewasinvestigated.TheresultsindicatedthatFeandCuwerosuccessfullyincorporatedintotheframeworkofHMS,andauniformmesoporousstructureandg0oddispersionweref0und.Itwasf0undthattheconversionofbenzylal
5、coholWasabout69.9%withtheselectivityofbenzylaldehydereached90.0%atthetern-peratureof80。C,whenn(H202)(benzylalcoho1)=2:1,F(xiàn)e/Cu(50)-HMSascatalyst,andreactiontimeof4h.Inaddition,thecatalystsstillhadagoodcatalyticperformanceforbenzylalcoholoxidationafterreusedthreetimes.Keywords:Fe/Cu·HMS;benzylal
6、cohol;catalyticoxidation;benzaldehyde苯甲醛可進(jìn)行加氫、縮合、歧化等多種反應(yīng),有氯化物,而限制了其在香料和醫(yī)藥工業(yè)中的應(yīng)被用作多種精細(xì)化工產(chǎn)品合成的中間體¨,目前用。近些年采用環(huán)境友好的清潔氧化劑(如雙氧工業(yè)上通常采用甲苯氯化水解制備苯甲醛,該水或分子氧)取代傳統(tǒng)的無機氧化劑,在溫和條件法工藝流程長,消耗大量氯氣和酸、堿,污染環(huán)境,下氧化苯甲醇制苯甲醛備受人們的關(guān)注[3-53。其甲苯的轉(zhuǎn)化率和醛的選擇性低,且由于產(chǎn)品中含中金屬改性分子篩催化劑在苯甲醇氧化反應(yīng)中得收稿日期:2012-10-09;修回日期:2012—12-27基金項目:黑龍江省研究生
7、創(chuàng)新科研項目(YJSCX2011-198HLJ)資助;黑龍江省教育廳科技項目(2012TD012,12511Z030,12521594);齊齊哈爾市科技局項目(GYGG-201108)資助聯(lián)系人簡介:賈麗華(1963-),女,教授,主要從事催化精細(xì)有機合成研究。E-mail:jlh29@163.corn656化學(xué)研究與應(yīng)用第25卷到廣泛的應(yīng)用,如負(fù)載型納米Au介孔硅基材料行的。以質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%的雙氧水作氧化劑。向Au—PMO—SBA一15、Cr—MCM-41J、鈦鎢