制備方法對(duì)ZnO-ZrO2催化劑上乙醇轉(zhuǎn)化制異丁烯反應(yīng)的影響.pdf

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1、第32卷第8期無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)Vo1.32No.82016年8月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY1391.1397制備方法對(duì)ZnO.ZrO2催化劑上乙醇轉(zhuǎn)化制異丁烯反應(yīng)的影響劉田薛芳琦樂(lè)英紅華偉明高滋(復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系,上海市分子催化和功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海200433)摘要:采用恒pH值共沉淀法和非恒pH值共沉淀法制備了ZnO—ZrO混合氧化物催化劑,考察了制備方法對(duì)乙醇轉(zhuǎn)化制異丁烯反應(yīng)的影響,并用低溫N吸附、X射線衍射、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、拉曼光譜、紫外一可見(jiàn)漫反射光譜、NH程序升溫脫附和CO程序

2、升溫脫附對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。研究結(jié)果表明,相比于非恒pH值共沉淀法制備的ZnO—ZrO,恒pH值共沉淀法制備的ZnO.ZrO,具有較高的比表面積,更多的酸量和堿量,從而表現(xiàn)出更好的乙醇轉(zhuǎn)化制異丁烯催化性能。在450℃和乙醇質(zhì)量空速O.2h的反應(yīng)條件下,兩種催化劑的乙醇轉(zhuǎn)化率均為100%,恒pH值共沉淀法制備的催化劑的異丁烯得率為54.9%,明顯高于非恒pH值共沉淀法制備的催化劑(45.7%),并且穩(wěn)定性也是前者明顯高于后者。關(guān)鍵詞:混合氧化物;制備方法;乙醇;異丁烯;酸堿性中圖分類號(hào):0614.241;0614.41+2文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):1001—4861

3、(2016)08。1391.07DoI:10.11862/CJIC.2016.177InfluenceofPreparativeMethodonZnO-ZrO2CatalystforEthanolConversiontoIsobuteneLIUTianXUEFang—QiYUEYing—HongHUAWei—MingGAOZi∞KeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMaterials,DepartmentofChemistry,FudanUniversity,Shanghai200433,China)Abst

4、ract:ZnO—ZrO2mixedoxidecatalystswerepreparedusingeitheraconstantorvariablepHvalueCO.precipitationmethod.TheobtainedcatalystsampleswerecharacterizedusingN2adsorption,X-raydiffraction,scanningelectronmicroscopy,transmissionelectronmicroscopy,X—rayphotoelectronspectroscopy,Ramanspectros

5、copy,uhraviolet—visiblediffusereflectance,NH3temperature-programmeddesorptionandCO2temperature—programmeddesorption.ComparedtotheZnO—Zr02mixedoxidepreparedusingthevariablepHvaluemethod,thecorrespondingmixedoxidepreparedusingtheconstantpHvaluemethodhadahighersurfaceareaandahighernumbe

6、rofacidsitesandbasicsites,thusexhibitingasuperiorcatalyticperformance.Whenthereactiontemperaturewas450℃andtheweighthourlyspacevelocityofethanolwas0.2h~.theconversionofethanolforbothcatalystswas100%.TheZnO—ZrO2catalystpreparedusingtheconstantpHvaluemethodgave54.9%yieldofisobutene.whic

7、hwasobviouslygreaterthantheyieldobtainedusingthecorrespondingcatalystpreparedusingthevariablepHvaluemethod(45.7%).Moreover,theformercatalystexhibitedobviouslyhigherstabilitythanthelatteronefortheisobuteneproductionfromethanolconversion.Keywords:mixedoxide;preparativemethod;ethanol;is

8、obutene;acid

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