ZSM-5上二甲醚轉(zhuǎn)化制丙烯反應(yīng)的影響.pdf

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1、第39卷第1期燃料化學(xué)學(xué)報(bào)V01.39No.12011年1月JournalofFuelChemistryandTechnologyJan.2011.——文章編號:0253—2409(2011)01—00424)5反應(yīng)氣氛對Ca/ZSM-5上二甲醚轉(zhuǎn)化制丙烯反應(yīng)的影響滿建明,張清德,解紅娟,潘俊軒,譚猗生,韓怡卓(1.中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所煤轉(zhuǎn)化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室.山西太原030001;2中國科學(xué)院研究生院,北京100049)摘要:在連續(xù)流動(dòng)固定床反應(yīng)器上,以Ca/ZSM一5分子篩~4-EN,考察了氮?dú)狻?~4E@、二氧化碳、合成氣和水蒸氣氣氛對二甲醚制丙烯

2、(DTP)反應(yīng)催化劑的穩(wěn)定性和丙烯選擇性以及副產(chǎn)物選擇性的影響,同時(shí)考察了失活催化劑再生后催化性能的變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,反應(yīng)氣氛對DTP體系具有一定的影響。其中,以二氧化碳為反應(yīng)氣氛時(shí)催化劑穩(wěn)定性最好,丙烯選擇性最高,副產(chǎn)物選擇性較低;一氧化碳、合成氣、氮?dú)獾男Ч沃?;水蒸氣的效果最差。再生后催化劑的性能表明,COz作反應(yīng)氣氛對DTP生成有利。關(guān)鍵詞:二甲醚;丙烯;反應(yīng)氣氛;HZSM一5;氧化鈣;二氧化碳中圖分類號:O643.32文獻(xiàn)標(biāo)識碼:AEffectsofreactionatmosphereOildimethyletherconversiontopro

3、pyleneprocessoverCa/ZSM.5MANJian—ming,,ZHANGQing—de,XIEHong-juan,PANJun—xuan,TANYi—sheng,HANYi—zhuo(1·State№LaboratoO,CoalConversion,InstituteCoalChemistr),ChineseAcademyofSciences,Taiyuan030001,China;2.GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Bering100049,China)Abstract:Effect

4、sofreactionatmospheres(nitrogen,carbonmonoxide,carbondioxide,syngasandwatervapor)onstabilityofthecatalyst,selectivitiestopropyleneandbyproductsfordimethyletherconversiontopropylene(DTP)overCa/ZSM一5wereinvestigatedinacontinuousflowfixed—bedreactor.Besides.theregeneratedcatalystwasal

5、sostudiedforDTPprocess.TheresultsshowthatthecatalystexhibitsbestStability,highestpropyleneselectivityand1owestselectivitiestobyproductsincarbondioxideatmosphere.followedbynitrogen,carbonmonoxideandsyngasatmosphere,andwatervaporatmosphereexecsworsteffectonDTP.Thecatalyticperformance

6、oftheregeneratedcatalystalsodemonstratesthatcarbondioxideasreactionatmosphereiSmostbeneficialtoDTPprocess.Keywords:dimethylether;propylene;reactionatmosphere;HZSM一5;calciumoxide:carbondioxide乙烯和丙烯等低碳烯烴是重要的化工原料,當(dāng)一種方法,而且取得了很好的效果。然而,人們在反前主要來源于石油路線。隨著石油資源的短缺以及應(yīng)氣氛對MTO、MTP體系的影響方面所做的研究價(jià)格不

7、穩(wěn)定等因素,各國都在積極尋找非石油路線較少。雖然柯麗等‘、張變玲等¨和Cichowlas的低碳烯烴生產(chǎn)_L藝當(dāng)前比較成熟的技術(shù)包等分別用SAPO一34和HZSM一5分子篩,考察括甲醇制低碳烯烴(MTO)、甲醇制丙烯(MTP)不同反應(yīng)氣氛存在下對MTO反應(yīng)的影響,研究均等。近年來,隨著一步法制取二甲醚等技術(shù)的逐步發(fā)現(xiàn)水蒸氣作為反應(yīng)氣氛時(shí)催化劑的穩(wěn)定性和目標(biāo)開發(fā)和成熟,以及q1醇脫水制二甲醚裝置建成投產(chǎn)物選擇性最好。本工作在Ca改性HZSM一5催化產(chǎn),以甲醚為原料制烯烴(DTO)或丙烯(DTP)的劑的基礎(chǔ)上,研究了不同反應(yīng)氣氛對DTP反應(yīng)過程技術(shù)逐漸成為當(dāng)前的一

8、個(gè)研究熱點(diǎn)。的影響研究表[]J],在HZSM一5催化

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