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1、石油化工2016年第45卷第3期PETROCHEMICALTECHN0L0GY·291·DOI：10．3969~．issn．1000—8144．2016．03．007微米級HZSM一5分子篩催化劑在甲苯甲醇烷基化反應(yīng)中的應(yīng)用唐建遠(yuǎn)，趙成文，婁報華，李永剛，寧春利，張春雷(上海華誼集團(tuán)技術(shù)研究院上海計算化學(xué)與化工工程技術(shù)研究中心，上海200241)[摘要]采用浸漬法合成了不同硅鋁比、晶粒大小的復(fù)合改[~HZSM一5分子篩催化劑，采用XRD、SEM、NH一TPD、TEM和低溫N吸附等手段對改性前后催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。在小型固定床等溫
2、反應(yīng)器上考察了HZSM一5分子篩催化劑在甲苯與甲醇烷基化反應(yīng)中的性能。實驗結(jié)果表明，在反應(yīng)溫度440℃、重時空速2h～、(甲苯)：(甲醇)=2、n(H，)：(H，O)：”(甲苯+甲醇)=8：2：1的優(yōu)化反應(yīng)條件下，具有大晶粒、高硅鋁比的復(fù)合改性HZSM一5分子篩催化劑上甲苯轉(zhuǎn)化率達(dá)26．2％、對二甲苯在異構(gòu)體中的選擇性為95．0％；在復(fù)合改]~HZSM一5分子篩催化劑的基礎(chǔ)上引入加氫金屬后，催化劑的穩(wěn)定性明顯提高，在相同反應(yīng)條件下，甲苯轉(zhuǎn)化率為18％一26％，對二甲苯選擇性為90％～96％，穩(wěn)定運(yùn)行1700h后催化劑未出現(xiàn)明顯失活的
3、現(xiàn)象。[關(guān)鍵詞]HZSM一5分子篩催化劑；甲苯；甲醇；烷基化；對二甲苯[文章編號]1000—8144(2016)03—0291—06[中圖分類號]TQ032．41[文獻(xiàn)標(biāo)志碼]AShape—selectivealkylationoftoluenewithmethanolovermodifiedmicron-scaleZSM．5zeoliteJianyuan，ZhaoChengwen，LouBaohua，LiYonggang，ⅣiChunli，ZhangChunlei(ComputationalChemistryandChemical
4、EngineeringResearchCenter，TechnologyResearchInstituteofShanghaiHuayiGroup，Shanghai200241，China)lAbstractJHZSM一5zeolitecatalystswithdifferentsilica—aluminaratioandparticlesizeweremodifiedbyimpregnationandwerecharacterizedbymeansofXRD，SEM，NH3TPD，TEMandN2adsorption．Thesha
5、pe—selectivealkylationoftoluenewithmethanolcatalyzedbythecatalystswasinvestigatedinacontinuousflowfixed—bedreactor．TheexperimentalresultsshowedthatthemodifiedHZSM·-5zeolitecatalystswithlargeparticlesizeandhighsilica·-aluminaratiohadgoodperformances．Undertheoptimizedrea
6、ctionconditionsoftemperature440℃，WHSV2h～，n(toluene)：n(methano1)2andn(H2)：n(H2O)：n(toluene+methano1)8：2：1，theconversionoftolueneandtheselectivitytoP-xylenereached26．2％and95．0％．respectively．Afterapreciousmetalwasintroduced，thestabilityofthecatalystwasimproved，thetoluenec
7、onversionandtheselectivitytoP—xylenestillwere18％一26％and90％-96％respectivelyandduring1700honlinereaction，noevidentcatalystdeactivationwasfound．1Keywords]HZSM一5zeolitecatalyst；toluene；methanol；alkylation；P-xylene甲苯甲醇烷基化反應(yīng)合成對二甲苯是一條增二甲苯，每生產(chǎn)1t對二甲苯僅需約1t甲苯，并且產(chǎn)對二甲苯的新工藝路線。該技術(shù)通過甲
8、苯與幾乎不產(chǎn)生苯。新工藝路線與甲苯擇形歧化工藝相廉價的甲醇進(jìn)行烷基化反應(yīng)，直接合成高濃度的對比，大幅降低了原料成本。由于產(chǎn)物純度較高，減[收稿日期]2015—10—09；[修改稿日期]2015—11—23。[作者簡介]唐建遠(yuǎn)(1981
