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《CaO對(duì)神木煙煤煤焦-CO2催化氣化反應(yīng)性及動(dòng)力學(xué)影響研究.pdf》由會(huì)員上傳分享,免費(fèi)在線閱讀,更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、第1期(總第164期)煤化工No.1(TotalNo.164)2013年2月CoalChemicalIndustryFeb.2013CaO對(duì)神木煙煤煤焦一CO2催化氣化反應(yīng)性及動(dòng)力學(xué)影響研究陳鴻偉,武振新,高松(華北電力大學(xué),河北保定071003)摘要在常壓、850℃1000℃氣化溫度、固定床上,研究了催化劑CaO含量對(duì)神木煙煤煤焦一c0。氣化反應(yīng)的影響,通過改進(jìn)隨機(jī)核化模型來計(jì)算煤焦氣化動(dòng)力學(xué)參數(shù)。實(shí)驗(yàn)表明:Ca0的存在對(duì)煤焦一cO氣化反應(yīng)有明顯的催化作用。在850℃950℃氣化溫度下,CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)在15%左右催化效果最好;在1000℃氣
2、化溫度下,Ca0質(zhì)量分?jǐn)?shù)在20%左右催化效果最好;添加了催化劑的煤焦樣品,指前因子和活化能之問存在一定的補(bǔ)償效應(yīng)。關(guān)鍵詞煤焦,c0,催化氣化,反應(yīng)性,動(dòng)力學(xué),Ca0文章編號(hào):1005—9598(2013)一01—0034—04中圖分類號(hào):TQ530.2文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A煤炭氣化是高效、潔凈利用煤炭的最主要途徑之合,加入一定量的去離子水制成煤漿,攪拌均勻后放一,前人研究已發(fā)現(xiàn),堿金屬對(duì)煤氣化燃燒過程有催在干燥箱中烘干,溫度為120oC,時(shí)間為3h,然后把化作用l1],但煤中存在的ca元素對(duì)煤氣化的催化作烘干的樣品放入坩堝中移至水平爐固定床,氮?dú)夥諊?/p>
3、用尚缺乏定量的研究。(流量400mL/min),以20℃/min的升溫速率從室溫本文通過向煤中添加不同比例的CaO制作煤焦,緩慢升到750℃,在此溫度下保溫30min。然后在氮并在自行設(shè)計(jì)的固定床實(shí)驗(yàn)臺(tái)上研究了Ca0對(duì)神木氣氛圍(流量400mL/min)下,冷卻至室溫,即制得煤煙煤煤焦一c0。氣化反應(yīng)性及動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響,進(jìn)焦,密封保存。以催化劑CaO占混合物的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)而認(rèn)識(shí)堿金屬在煤氣化中的作用,為優(yōu)化氣化工藝過表示,煤與催化劑Ca0有5種7昆合比例,0%(原煤)、程提供依據(jù)。5%、10%、15%、20%。煤焦制備過程中,惰性保護(hù)氣體和氣
4、化劑分別由1實(shí)驗(yàn)N。鋼瓶和c0。鋼瓶經(jīng)過減壓閥減壓、再通過氣體干燥1.1實(shí)驗(yàn)樣煤器后提供,氣體流量由轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制,兩種氣體的實(shí)驗(yàn)所用樣煤為神木煙煤,通過標(biāo)準(zhǔn)篩篩分,選純度均大于99.9%。稱量過程均在同一臺(tái)電子分析天取粒徑<63m(>230目)的煤粉顆粒(排除內(nèi)、外擴(kuò)平上進(jìn)行,天平精度0.1mg,滿足實(shí)驗(yàn)要求。散影響),其工業(yè)分析如表1所示。1.3固定床實(shí)驗(yàn)實(shí)驗(yàn)在自行設(shè)計(jì)的豎直爐固定床實(shí)驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行。表1煤的工業(yè)分析氮?dú)夥諊?流量400mL/min)下,以40℃/min的升溫^/%A/%V“/%FC/%速率從室溫快速升到設(shè)定溫度,待溫度穩(wěn)定后
5、把氮?dú)馇袚Q成c0(流量600mL/min),進(jìn)行氣化反應(yīng)。電子天平與計(jì)算機(jī)相連,可以實(shí)時(shí)記錄數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)均在常壓1.2煤焦的制備下進(jìn)行,恒溫氣化溫度分別為850℃、900℃、950℃、煤焦制備采用浸漬法,將煤與CaO按不同比例混1000℃收稿日期:2012—12—12作者簡介:陳鴻偉(1965一),男,重慶,教授,博士,1986年本科畢業(yè)于華北電力大學(xué)電廠熱能動(dòng)力專業(yè),主要從事高效、清潔燃燒及環(huán)境污染控制方面的研究,E-mail:hdchw66@126.com。2013年2月陳鴻偉等:CaO對(duì)神木煙煤煤焦一CO:催化氣化反應(yīng)性及動(dòng)力學(xué)影響研究一
6、352結(jié)果與討論2.1煤焦轉(zhuǎn)化率及氣化反應(yīng)速率的計(jì)算氣化過程中,煤焦轉(zhuǎn)化率計(jì)算式見式(1)::0二f11Wo-W、式中:——煤焦轉(zhuǎn)化率,%;?!磻?yīng)初始時(shí)的樣品質(zhì)量,g;礎(chǔ)——反應(yīng)初始時(shí)樣品中灰的質(zhì)量,g;——反應(yīng)時(shí)刻t時(shí)的樣品質(zhì)量,g。本文引用改進(jìn)隨機(jī)核化模型,其計(jì)算式見式(2):礎(chǔ)一In(1)(2)兩邊取對(duì)數(shù),得式(3):fllnt=ln[一in(1)卜ln(3)式中:、口——根據(jù)轉(zhuǎn)化率,用最小二乘法擬合得到。由于煤焦在不同轉(zhuǎn)化率下氣化速率不同,計(jì)算動(dòng)力學(xué)參數(shù)時(shí),首先要確定以哪種氣化速率來進(jìn)行計(jì)算。本實(shí)驗(yàn)采用以反應(yīng)進(jìn)行時(shí)的實(shí)際碳基為基準(zhǔn)
7、的比氣化反應(yīng)速率k(),定義為單位質(zhì)量固定碳的轉(zhuǎn)化率,其計(jì)算式見式(4):k():一X(4)上-Xdt£/m1n將式(2)代人式(4)得式(5):(C)k()=佃[一ln(1一)])(5)煤焦的平均反應(yīng)速率k定義見式(6):ljcJ。k()dx(6)2.2CaO對(duì)煤焦氣化反應(yīng)的影響圖l中(a)、(b)、(C)、(d)分別是850℃、900℃、950℃、1000℃氣化溫度下,催化劑CaO不同含量的煤焦樣品轉(zhuǎn)化率隨時(shí)間的變化曲線。由圖l可知,在850℃到1000℃溫度范圍內(nèi),CaO作為催化劑對(duì)煤焦一·一原煤一_一5%CaO一▲一10%CaO一★一
8、15%CaO一·一20%CaO-CO氣化反應(yīng)催化效果明顯。圖1不同氣化溫度下煤焦轉(zhuǎn)化率隨時(shí)間的變化由圖1中(a)可知,在氣化溫度850℃下,隨著CaO含量在一定范圍