KOH催化煤-CO2氣化反應(yīng)的特性研究.pdf

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1、第43卷第4期煤化工Vo1．43No．42015年8月CoalChemicalIndusAug．2015KOH催化煤一CO2氣化反應(yīng)的特性研究高攀，顧松園，鐘思青(中國石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海201208)摘要在STA449F3型熱天平上，采用等溫?zé)嶂胤?，對不同比例的KOH催化劑和不同粒度的煤樣在反應(yīng)溫度650℃～800℃下的氣化反應(yīng)特性進(jìn)行了研究。實(shí)驗結(jié)果表明：KOH對煤一CO：氣化反應(yīng)有明顯的催化作用，在催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)10％，反應(yīng)進(jìn)行到20min時，隨著溫度由650℃升高至800℃，碳的轉(zhuǎn)化率由11％增至7O％；在反應(yīng)前段和后段，催化劑含量對碳的轉(zhuǎn)化率影響不同；

2、隨著煤粒度由50Ixm～70p,m增加到100l,m~200m，煤氣化反應(yīng)指數(shù)由0．075降低至0．013。在溫度為650℃～800℃、催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)5％-20％條件下實(shí)驗，測得催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)在10％、溫度在750℃時，催化效果最好。關(guān)鍵詞K0H催化劑，煤一c0：氣化反應(yīng)，動力學(xué)，氣化活性，碳轉(zhuǎn)化率文章編號：1005—9598(2015)一04—0061—04中圖分類號：TQ546．2文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A煤氣化是實(shí)現(xiàn)煤炭潔凈和高效利用的主要方法，化鈣分散劑，所測煤樣的平均粒徑為5Om～70、是發(fā)展現(xiàn)代煤化工的關(guān)鍵技術(shù)之一。但當(dāng)前的煤氣化7O100m和100Ixm～200trm。由于煤樣成分的

3、復(fù)雜技術(shù)普遍存在反應(yīng)溫度高、生成氣凈化困難、能耗大性，使用全自動工業(yè)分析儀、元素分析儀、紅外測硫儀對和設(shè)備要求高等問題，通過添加催化劑，可以降低反煤樣進(jìn)行分析，原煤樣的工業(yè)分析和元素分析見表1。應(yīng)溫度[1-4]，提高反應(yīng)速率和改善煤氣組分，由此促進(jìn)表1所選煤種的分析指標(biāo)了煤催化氣化的研究，其中包括理論的研究和催化氣工業(yè)分析／％元素分析／％化新工藝的研究。但由于煤氣化過程的復(fù)雜性，至今WAadVadFCCHNS仍沒有工業(yè)化。1．O316．2828．7653．9361．404．630．810．51本實(shí)驗通過向煤中添加KOH催化劑，利用熱重儀器，對某氣化廠煤樣進(jìn)行c0氣化反應(yīng)的動力學(xué)研1．2

4、煤樣制備究，考察cO對氣化反應(yīng)性及動力學(xué)參數(shù)的影響，進(jìn)采用浸漬法，將煤樣和KOH催化劑按照不同比例而認(rèn)識堿金屬在煤氣化中的作用，為優(yōu)化氣化工藝過混合，加入一定量的去離子水制成煤漿，攪拌均勻后，程提供依據(jù)。放在烘箱中烘干。把烘干后的樣品放入坩堝并置于熱重儀器中，在氬氣氛圍下，升至不同溫度，考察不同條1實(shí)驗件下的氣化活性。1．3氣化實(shí)驗1．1實(shí)驗煤樣在STA449F3型熱天平上進(jìn)行差熱一熱重同步分實(shí)驗所采用的煤樣為某氣化廠的氣化用煤，用破析，靈敏度為0．1仙g，惰性氣體和氣化劑分別由氬氣碎機(jī)先對煤樣進(jìn)行初步破碎，再用電磨磨到盡可能細(xì)鋼瓶和c0鋼瓶經(jīng)過減壓閥減壓、再通過氣體干燥器的程度，然后

5、用不同目的篩子篩選，篩下部分的煤粉后提供，氣體流量由轉(zhuǎn)子流量計控制，氬氣和c0的就是實(shí)驗所需的煤樣，為了使煤樣能夠在MASTERSIZ—純度均大于99．9％，滿足實(shí)驗要求。熱重儀器與計算ER2000激光粒度分析儀下充分分散，添加60％的氯機(jī)相連，可以實(shí)時記錄數(shù)據(jù)。收稿日期：2015-03-08作者簡介：高攀(1985一)，男，安徽淮南，工程師，博士，2008年本科畢業(yè)于東北大學(xué)冶金-丁程專業(yè)，現(xiàn)主要從事煤氣化研究工作，E-mai1：gaop．sshy@sinopec．com。62煤化工2015年第4期煤的氣化反應(yīng)速率加快；另外，從熱力學(xué)角度看，煤的2結(jié)果與討論氣化是吸熱反應(yīng)，提高溫度有

6、利于反應(yīng)的進(jìn)行?？梢姡诘蜏貧饣?，由于催化劑的加入，極大提高了煤的2．1煤催化氣化的熱重(TG)和熱分析(DSC)轉(zhuǎn)化率和氣化反應(yīng)性。煤的TG和DSC曲線圖見圖1，其中DSC曲線中，向下趨勢為放熱，向上趨勢為吸熱。譽(yù)＼＼樣崔喀Tt／min一·一KOH1O％650℃一★一KOH1O％700℃—_▲一KOH10％750℃—v—KOH10％800℃一·一KOH0％800℃一▲一lJS一■～Ⅲ圖2不同溫度下碳轉(zhuǎn)化率隨時間的變化曲線圖1煤的TG和DSC曲線2．2．2催化劑含量對碳轉(zhuǎn)化率和反應(yīng)性的影響從圖1中可知，煤的TG曲線的變化特征是：0～5800℃下催化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5％、10％和20％

7、min中內(nèi)主要完成儀器的升溫；在5min～30min內(nèi)恒下碳轉(zhuǎn)化率隨時間變化的曲線見圖3。由圖3可知，溫至150℃，此時質(zhì)量有微小的損失(小于3％)，主要在0～8min，隨著催化劑含量的增加，碳的轉(zhuǎn)化率增由于水分和吸附氣體的脫除；30min～58min主要完加明顯，這主要由于隨著催化劑含量的增加，對煤粉成升溫階段，TG曲線有明顯的失重，這是由于發(fā)生了顆粒表面能有效地侵蝕，增大氣化反應(yīng)的接觸面積，解聚和分解反應(yīng)，生成和排除了大量的揮發(fā)物，析出但是