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《一氧化碳加氫合成甲醇用銅基催化劑的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、四川大學(xué)碩士學(xué)位論文一氧化碳加氫合成甲醇用銅基催化劑的研究姓名：慈志敏申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：儲偉20060426四JIl大學(xué)碩t學(xué)位論文一氧化碳加氫合成甲醇用銅基催化劑的研究專業(yè)：化學(xué)工藝研究生：慈志敏指導(dǎo)教師：儲偉(教授)甲醇是一種極其重要的化工原料，又是潛在的車用燃料和燃料電池的燃料。因此，合成甲醇的研究和探索，在國際上一直受到重視。雖然從合成氣出發(fā)合成甲醇過程早已實現(xiàn)工業(yè)化，但還存在原料合成氣單程轉(zhuǎn)化率低等問題，因此，新型高效甲醇合成催化劑的研制一直是學(xué)者們追求的目標。本文從甲醇合成常用的CuO／ZnO／A1203催化劑出發(fā)，首先
2、考察了不同金屬組分配比催化劑的反應(yīng)性能，結(jié)果顯示，Cu／Zn／Al摩爾比值為4．5／4．5／1的催化劑甲醇合成性能最優(yōu)。然后從催化劑的基本制備條件著手，通過對催化劑的焙燒溫度、還原升溫速率的考察，結(jié)合TPR、TPD和XRD等表征結(jié)果，比較系統(tǒng)地研究了催化劑制備條件對催化劑的結(jié)構(gòu)及對原料氣的吸附．脫附性能的影響，發(fā)現(xiàn)當焙燒溫度不高于400℃時，催化劑具有較高的甲醇時空產(chǎn)率，隨焙燒溫度的升高催化劑晶粒尺寸增大，比表面降低，催化劑更難于還原，催化劑對原料氣氫氣和CO的吸附能力降低，焙燒溫度過高、還原升溫速率過快都易引起催化劑顆粒聚結(jié)，導(dǎo)致催化劑活性下降，不利于甲
3、醇生成。采用等離子體技術(shù)制備CuO／ZnO／A1203催化劑，通過與常規(guī)方法制備的催化劑比較發(fā)現(xiàn)，等離子體方法可以顯著提高催化劑的活性，結(jié)合TPR、TPD、XRD及BET表征結(jié)果說明，等離子體技術(shù)制備的催化劑比表面積增大，金屬銅晶粒粒徑變小，活性組分分散度提高，活性中心數(shù)增加，等離子體方法制備的催化劑對原料氫氣的解離吸附能力增強，甲醇收率顯著提高。幾種等離子體處理氣氛中，先氮氣后氫氣氣氛制得的催化劑具有最好的甲醇合成性能。四川大學(xué)碩卜學(xué)垃論文考察幾種不同催化劑后處理方式對催化性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，用等離子體技術(shù)代替常規(guī)焙燒和還原處理方式，催化劑活性提高了近
4、1．5倍，在焙燒前或焙燒后進行等離子體增強處理，催化劑甲醇合成性能較常規(guī)焙燒還原催化劑略有提高。程序升溫(TPf∽rPD)表征結(jié)果說明，等離子體技術(shù)可以增強催化劑載體與活性組分間作用力，提高了催化劑對原料氣的吸附強度和吸附量。催化劑的BET及XRD表征結(jié)果顯示，催化劑在焙燒前或焙燒后用等離子體技術(shù)增強處理，所得催化劑晶相組成和常規(guī)焙燒催化劑相似，但催化劑顆粒增大，比表面積減小，用等離子體處理技術(shù)代替焙燒，所得催化劑比表面積增大，金屬銅晶粒粒徑變小，活性組分分散度提高，從而促進了催化劑反應(yīng)活性的提高。通過對CuO／ZnO／A1203催化劑添加鋯、鑭和鈰等金屬
5、氧化物助劑，并比較助劑含量對催化劑性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，適量助劑的添加利于甲醇的生成，Ce02的適宜含量為5％。結(jié)合TFR、"ITD、XRD及BET表征手段發(fā)現(xiàn)，助劑的加入促進了催化劑的還原，添加助劑并未改變催化劑的晶相結(jié)構(gòu)，但有利于催化劑分散度的提高，催化劑比表面積增大，特別是稀土金屬氧化物Ce02的加入，可顯著提高CO轉(zhuǎn)化率和甲醇收率。關(guān)鍵詞：銅基催化劑，CO加氫，甲醇合成，等離子體，助劑Ⅱ明川夫?qū)W頌{。學(xué)位論文StudyonCu—basedCatalystsforMethanolSynthesisfromCOHydrogenationMajor：Ch
6、emicalEngineeringandTechnologyGraduate：Ci'ZhiminSupervisor：．Prof．Chu，WeiMethanolisallimportantchemicalrawmartialandapotentialfuelforautomobileandfuelcell．ThereisasustainedinterestintheresearchanddiscoveryinmethanolsynthesisallOVertheworld．Thoughthesynthesisprocesshadalreadybeenind
7、ustrialized,therearestillmanydrawbacksinthiscatalyticsystemsuchaslowsingle-passconversionofsyngasfeed(about10％)，andtheperformanceofcatalystsneedstobeimprovedfurtheLConsequently,theresearchanddevelopmentofnewcatalystswithhighactivitywouldbeoneofthekeyobjectivesforresearchers．Inthis
8、paper,theCuo脅o／A1203catalystswere
